果品农药残留风险评估研究现状与展望

叶孟亮，聂继云，徐国锋，郑丽静

（中国农业科学院果树研究所/农业部果品质量安全风险评估实验室（兴城）/农业部果品及苗木质量监督检验测试中心（兴城），辽宁 兴城 125100）



果品农药残留风险评估研究现状与展望

叶孟亮，聂继云，徐国锋，郑丽静

（中国农业科学院果树研究所/农业部果品质量安全风险评估实验室（兴城）/农业部果品及苗木质量监督检验测试中心（兴城），辽宁 兴城 125100）

摘 要：开展果品农药残留风险评估，明确果品农药残留与风险状况，确定需重点关注的农药种类，探明现行最大残留限量的适宜性，从而提出最大残留限量制（修）订建议，对我国果品质量安全管理与农药残留标准的制定和修善具有较高理论价值和实践意义。围绕国内外风险评估研究现状，对近年来国内外果品农药残留风险评估方法和软件进行综述，以期为我国今后系统开展果品农药残留风险评估工作提供有益借鉴和参考。

关键词：果品；果品质量安全；农药残留；风险评估

随着我国经济社会的快速发展和人民生活水平的不断提高，人们对果品质量安全的要求也越来越高。农药残留是果品质量安全中比较敏感且备受关注的话题。近年来，从“超市果蔬农药残留”到“农药鸡尾酒”，公众对果品质量安全问题近乎“谈药色变”。约有90%的受调查者表示对果品中农药残留比较关心［1］。国际癌症研究机构指出，有足够的人体流行病学和动物试验数据证明果品中某些剧毒、高毒、高残留及“三致”（致畸、致癌、致突变）毒性农药会对人体健康产生威胁［2-3］。为遏制农产品质量安全事件的不断发生，建立农产品质量安全的长效监管机制，保障公众膳食安全，近年来我国相继出台了《农产品质量安全法》和《食品安全法》，成立了农产品风险评估专家委员会，已初步建成了具有中国特色的农产品质量安全风险评估体系。截至2014年8月，已建成98家专业性、区域性风险评估实验室和145家风险评估实验站，国家层面的农药残留标准体系建设已全面展开，将果品中农药残留风险评估作为一项基本制度，对果品中农药残留危害进行预警评估，果品中农药残留风险评估以及科学评估数据在果品质量安全风险管理中的应用受到越来越多关注。

我国是世界第一果品生产大国，2012年我国果园种植面积约1 214.0万hm2，水果总产量达24 056.8万t，约占世界水果总产量的37.8%［4］。同时，我国也是农药使用大国，年使用量约150～180 万t。施用农药是农业生产中提高果品产量与品质的重要手段和措施之一。然而，果品生产中大量施用农药会给果品质量安全带来一定的隐患，并直接影响我国果品的国际信誉和出口贸易。如何有效地评估果品农药残留风险，并依据科学的风险评估结果，制（修）订果品农药残留的限量标准，降低果品农药残留危害水平，保障公众果品消费安全和提升果品国际竞争力已成为备受瞩目的焦点。目前，一些发达国家已针对果品的农药残留风险评估进行了深入研究［5-10］。总体而言，我国在果品农药残留风险评估研究起步较晚，风险评估方面的研究报道甚少［11］。因此，我们围绕国内外果品农药残留风险评估研究现状、风险评估方法、风险评估软件等方面，对近年来国内外果品农药残留风险评估方面的研究进展进行综述，以期为我国今后果品农药残留风险评估工作的深入开展提供有益借鉴和参考。

1　国内外果品农药残留风险评估研究现状

果品农药残留风险评估是农产品质量安全风险评估的重要组成部分，也是果品质量安全管理的国际通行做法［11］。科学的农药残留风险评估数据对果品质量安全监管、正确指导生产和客观引导消费均有十分重要的意义。果品农药残留风险评估的重点是对果品的种植、收获、储存和运输环节存在的风险隐患，风险产生环节及农药的产生、代谢、累积与转化规律等方面开展评估研究，对果品中监测到的农药残留量及污染程度进行科学评价与估计，从而指导果品生产和引导果品安全消费。因此，果品农药残留风险评估是基于果品中农药残留水平监测、居民膳食营养健康状况调查，以及剂量反映评估模型研究等方面所形成的多角度、全方位有机整体。

国外果品质量安全风险评估起步较早，农药残留风险评估也相对比较成熟。美国是较早开展果品农药残留风险评估的国家。20世纪30年代以来，美国出台了一系列法案对果品中农药开始登记，规定果品供应环节中农药残留水平应该足够低，以保证公众果品膳食安全。美国EPA负责农药登记时就已将农药做了风险评估，并引入了“风险杯”概念，较早地开展了聚集和累积两方面的评估［12］。从已有文献来看，美国［5］、韩国［6-7］、澳大利亚［8］、欧盟［9-10］、巴西［13］、印度［14］、菲律宾［15］、加纳［16］等国家和组织均开展了本国的农药残留风险评估计划。其中，美国和加纳等国家还开展了进口果品农药残留风险评估研究。Caldas等［17-18］以巴西苹果、草莓、橙子、香蕉等水果中有机磷类和氨基甲酸酯类农药残留检测数据为基础，对巴西居民急性膳食暴露风险进行了评估研究。Polly等［19］基于捷克、丹麦、意大利、瑞典、荷兰等5个欧洲国家膳食消费和农药残留数据库，对苹果、梨、草莓、葡萄等水果中的克菌丹和甲苯氟磺胺农药急性膳食暴露风险进行了探讨。Wendie等［20］基于比利时苹果、柠檬、葡萄、香蕉等水果中农药残留检测数据，对比利时居民农药膳食暴露风险进行了探讨。Mette等［9］对荷兰苹果中啶酰菌胺、乙嘧酚磺酸酯、克菌丹等农药残留进行了风险评估分析，结果表明所检苹果样品中农药残留量均未超过欧盟标准规定的农药最大残留限量，该地区苹果样品中不同农药残留水平差异较大，应制定适宜的农药施用策略，从而更好地保证居民膳食安全。Jeong等［7］和Lee等［6］对分别对韩国鲜五味子和香橙中毒死蜱、丙硫磷、伏杀磷等7种农药进行了监测和风险评估，结果表明上述农药残留量不会给公众带来膳食摄入风险。Jardim等［13］对巴西石榴、柿子、桃子等水果中农药进行了累积性暴露评估研究，表明这些水果中有机磷、拟除虫菊酯等农药残留对消费者健康存在一定风险。

我国风险评估体系研究开始于20世纪90年代末，主要参考和借鉴国外的风险评估技术和研究方法，建立的研究模型、研究方法相对单一，更缺少系统性的研究方法。2006年，我国成为国际食品法典农药残留委员会主席国，设立了农药残留委员会秘书处，标志着农药残留膳食摄入风险评估工作在我国的正式启动。近年来，我国农产品质量安全风险评估体系建设虽取得一些成效，初步建立了农产品农药残留风险评估技术框架体系，但果品质量安全方面研究仍相对薄弱。从已有的文献来看，果品农药残留系统性风险评估报道不多。赵宇翔［21］对上海市市售梨果类、核果类、柑橘类、热带及亚热带水果中毒死蜱农药残留进行了风险评估，结果表明，510个水果样品中，27个样品中检出毒死蜱农药残留，检出率为5.3%，超标率为0.39%，毒死蜱残留对居民健康存在一定风险。Chen等［22］对厦门市果蔬中乙酰甲胺磷、联苯菊酯、百菌清、氯氰菊酯等22种农药进行了检测和风险评估，结果表明该地区果蔬中农药检出率较高，但不会对居民健康产生严重威胁。王冬群等［23］对2008—2010年送检的葡萄、杨梅、梨、草莓、桃子、橘子和枇杷中敌敌畏、甲胺磷、乙酰甲胺磷、甲拌磷等13种有机磷农药残留进行了风险评估，结果表明水果中虽有农药残留检出，但残留量均未超标，水果中有机磷农药不是影响慈溪市水果质量安全的主要因素。张志恒等［24］对葡萄、枇杷和猕猴桃等水果中氯吡脲残留进行了急性和慢性风险评估，结果表明我国各类人群氯吡脲残留的膳食摄入风险均较低，现有氯吡脲最大残留限量标准对消费者具有较高的保护水平。聂继云等［25］对苹果中氧乐果、联苯菊酯、毒死蜱等26种常用农药的残留情况进行了风险评估，结果表明苹果农药残留检出率相对较高，但超标率极低，所检出的26种农药的急性和慢性膳食摄入风险值均处在合理区间，苹果农药残留膳食摄入风险很低。刘艳萍［26］针对我国居民膳食摄入结构对香蕉中戊唑醇、丙环唑、苯醚甲环唑、氟环唑等4种农药进行了长期膳食摄入风险评估和理论膳食摄入风险评估，结果表明上述4种农药膳食摄入风险均较低。

2　果品农药残留慢性膳食暴露风险评估方法

果品农药残留慢性膳食暴露风险是慢性或长期接触毒性与农药残留每日允许摄入量的函数，即对果品农药残留对消费者健康产生潜在慢性风险的描述与评估。目前该方法已在蔬菜、水果、稻米等多种农作物上应用。计算果品中农药的慢性膳食摄入风险（%ADI）［23-25］：

以果品中农药残留规范试验中值作为慢性或长期接触毒性，取平均残留值；F为果品每日平均消费量；ADI为每日允许摄入量；bw为人体平均体重。当%ADI≤100%时，表示慢性风险可以接受，%ADI越小，风险越小；%ADI＞100%时，表示有不可接受的慢性风险，%ADI越大，风险越大。

张志恒等［24］运用该方法对果蔬中氯吡脲残留的膳食摄入慢性风险进行评估，得出我国各类人群氯吡脲残留的慢性膳食摄入风险均较低，现有的氯吡脲MRL标准对消费者具有较高的保护水平。聂继云等［25］运用该方法对国产苹果中氧乐果、联苯菊酯、毒死蜱等26种常用农药的残留情况进行风险评估，结果表明国产苹果农药残留检出率相对较高，但超标率极低，所检出的26种农药的慢性膳食摄入风险在0.00%～1.07%，平均值0.13%，国产苹果农药残留慢性膳食摄入风险很低。

3　果品农药残留急性膳食暴露风险评估方法

果品农药残留急性膳食暴露风险是急性或短期接触毒性与农药残留急性参考剂量的函数，包括急性毒性参考剂量、急性膳食摄入评定和急性膳食风险描述3个部分。目前该方法已在蔬菜、水果等大量农作物上应用。计算果品农药的估计短期摄入量（ESTI）和急性膳食摄入风险（%ARfD）［27-31］：

果品单个重量小于25 g：

果品单个重量大于25 g但小于大份餐：

果品单个重量大于25 g且大于大份餐：

急性或短期接触毒性用估计短期摄入量表示；Ue为果品可食部分重量，HR为最高残留量，ν为果品个体之间变异因子［30］，bw为人体平均的体重，LP为果品消费的大份餐，ARfD为急性参考剂量。当% ARfD≤100%时，表示急性风险可以接受，%ARfD越小，风险越小；%ARfD＞100%时，表示有不可接受的风险，% ARfD越大，风险越大。

Szpyrka等［27］、Caldas等［17-18］、Polly等［19］、Wendie等［20］、Knezevic等［31］运用该评估方法对苹果、橙子、香蕉、葡萄等水果中的有机磷和氨基甲酸酯类农药进行了急性膳食暴露风险探讨；张志恒等［24-25］运用该评估方法对果蔬中农药残留进行了急性膳食暴露风险评估，结果表明果品中农药残留急性摄入风险很低，当前农药最大残留限量对居民具有较高保护水平。

4　果品农药残留累积暴露风险评估方法

果品农药残留累积暴露风险评估是指将理化结构、毒性模式及作用机制相同或类似的农药建成具有共同毒性效应累积评估组，考虑该组农药的果品摄入量，按照一定方法对居民果品膳食风险进行联合评估［32-39］。对不同农药联合作用机制进行研究是累积风险评估的基础，联合作用机制主要有4种方式：剂量相加、效应相加、协同作用和拮抗作用［33］。剂量相加作用通常发生在结构类似的农药之间，这类农药通过相同的作用机制引起健康效应时，它们之间就会发生剂量相加作用；效应相加是指作用机制不同但可引起相同的健康效应的农药，当每种农药达到引起健康效应的暴露水平时，它们的毒性效应便会发生相加；协同作用是指不同农药间的联合毒性效应大于单独作用的毒性效应总和；而拮抗作用是指不同农药混合后农药总毒性减弱的现象。在进行累积暴露评估时如不考虑拮抗作用会使暴露估计结果偏于保守。由于现有证据不能支持农药在低于各自未观察到有害剂量（NOAEL）时会表现出明显的协同作用，目前的累积评估方法通常是以剂量相加或效应相加为主。

已有文献中［38-45］，涉及果品农药残留累积风险评估方法主要有危害指数（HI）、累积风险指数（CRI）、参考点指数（RPI）、暴露边界（MOE）和相对效能因子（RPF）。其中，HI和CRI互为倒数，RPI和MOE互为倒数。

4.1 危害指数和累积风险指数

危害指数是指具有相同作用机制的各种农药暴露的危害系数（HQ）之和。果品中每种农药的HQ等于暴露量除以相对参考值（RV）。

式中，HQi为果品第i种农药暴露的危害系数，Expi为果品第i种农药的暴露量，pi为第i种农药在果品中的残留浓度，V为果品的消耗量，bw为人体平均体重，RVi为第i种农药的毒性阈值，一般用ADI或RfD代替。当HI＜1时（CRI＞1）时，表示在累积性风险评估中该农药的暴露风险可以接受；反之，风险不可接受。

Dewalque等［41］运用该方法对比利时居民邻苯二甲酸盐类农药摄入量进行了累积性暴露风险评估，结果表明，儿童暴露量普遍比成人高，儿童和成年的HI值分别为0.55和0.29，在不考虑其他暴露途径情况下，所检测出的3种邻苯二甲酸盐类农药累积性暴露风险均可接受。由于HI的概念比较容易理解，并且毒性阈值比较容易获取，因此该方法在果品农药残留累积风险评估上应用较为方便，且易于推广。

4.2 参考点指数和暴露边界

为减小不确定性因素对累积风险评价的影响，RPI先将复合暴露中各种农药的暴露量除以其相对参考点值，最后再乘以不确定因子。

式中，UF为混合物不确定因子系数［42，50］，Expi为果品第i种农药的暴露量；RP为相对参考点值（如ED10、BMD10或NOAEL等），它与暴露量的比值即为MOE。因此，RPI和MOE互为倒数。

当RPI＜1，MOE＞1时，则在累积性风险评估中该组农药的健康风险可以接受；反之，风险不可以接受。Luo等［45］基于Monte Carlo概率性风险评估模型，运用MOE方法对美国加利福尼亚州圣华金河谷北部农产品中毒死蜱、乙硫磷、乐果等13种农药累积暴露风险进行了探讨。通过参照美国《食品质量保护法》（FQPA），MOE方法已成为EPA进行总体暴露和累积暴露风险评估最常用的方法，由于MOE法综合考虑的信息量大、能够较好地量化评估结果的不确定性，值得在农药的遗传毒性致癌物风险评估中推广应用。

4.3 相对效能因子法

相对效能因子法主要用于二噁英类、有机磷类、拟除虫菊酯类、N-氨基甲酸甲酯类农药和内分泌干扰物的累积风险评估中［46-47］。通过在一组具有共同作用机制的农药中找出一个“指示化合物”，再以各农药（化合物）的效能与指示化合物的效能的比值作为基准，对农药的暴露量进行标化，计算相当于指示化合物浓度的总暴露量。该方法对指示化合物的选择要求较严格，通常选择剂量-反应关系比较明确且毒性相对较高的化合物［33，39，45］。Jensen等［39］运用该方法对丹麦果蔬中氟环唑、咪鲜胺、腐霉利和戊唑醇4种扰乱内分泌类农药对育龄妇女及普通人群累积性急性膳食暴露风险进行了评估研究。虽然RPF考虑了不同农药的效能和浓度，对暴露估计较准确，但过程比较复杂，除了需要指示化合物的剂量-反应关系外，还需要其他农药的毒性和暴露数据，而且指示化合物的选择和毒理学资料的质量都会影响评估结果准确性和实用性，具有一定的局限性。

5　风险评估软件及模型

美国是较早开展风险评估的国家，20世纪90年代以来，先后开发了膳食残留评价系统、膳食暴露评估模型、膳食潜在暴露模型、累积性和蓄积性暴露评估软件系统Calendex、CARES、Crystal Ball、Lifeline软件、@Risk风险分析软件等［21，32，48-50］；欧盟主要用于人体健康风险评估的模型软件有欧盟预测暴露模型和蒙特卡洛风险评估软件、英国食品标准管理局开发的消费暴露模型、英国健康和安全执行机构开发的能力暴露评估模型、比利时开发的农药职业与环境风险表征模型、荷兰公共卫生与环境国家研究院开发的消费产品暴露摄入模型［35，37，45，51］以及由国际生命科学研究所开发的膳食详细记录模型等［52］。

由Palisade公司开发的@Risk软件可为风险管理者和决策者进行风险预测、制定风险评估策略提供全面、量化的分析。该软件最初主要用于金融领域的风险评估，随着人们对农产品质量安全的关注持续升温，已逐渐开始应用于农产品污染物定量风险评估。国际上也越来越多的国家和地区开始运用该软件对可能及潜在的危害源进行风险评估。近年来，随着我国农产品质量安全风险评估计划的深入开展，国内也逐渐认识并开始运用该软件对可能对农产品造成危害的风险源进行风险评估，并通过科学的风险决策分析来规范农产品安全生产和农药的科学管理。Yuan等［49］和赵宇翔［21］运用@Risk软件分别对浙江地区蔬菜和上海市售果蔬中毒死蜱等农药进行了风险评估研究，结果表明农药暴露风险为可以接受。白新明［50］运用@Risk软件对平凉市蔬菜中农药残留对人体健康急性风险进行了评估研究，得出平凉市部分蔬菜中农药残留风险评估较高，应加强对平凉市蔬菜质量安全的监管力度。白艺珍等［53］、丁小霞等［54］运用@Risk软件对中国花生中黄曲霉毒素在不同地区、不同年龄人群膳食暴露的风险进行了探讨，结果表明，在高消费水平下，儿童是花生黄曲霉毒素膳食暴露的高危人群，具有较高风险，应引起风险管理者重视。目前，该软件主要应用在蔬菜、花生、稻米等农产品以及乳制品、肉质食品和水产品中污染物风险评估领域［55］，在果品农药残留风险评估中涉及较少。随着我国果品质量安全风险评估研究工作的不断深入，可预测未来果品中农药残留多途径、多作用机制等复杂暴露场景下，该软件将越来越多的进入科研工作者的视野，成为今后果品质量安全风险评估研究及应用热点。

6　展望

果品中农药残留对人体健康风险评估的理论和技术是近几年发展起来的一个新研究领域，欧美等发达国家已普遍应用［56］。近年来，我国已逐渐关注到风险评估的价值和重要性，但在果品农药残留风险评估技术方面的研究仍相对较少。果品质量安全管理是以风险分析为基础的全程控制，果品农药残留风险评估是突破果品技术性贸易壁垒和应对果品质量安全问题的重要手段和措施，同时也是科学引导果品质量安全管理、促进果品产业健康发展以及保障我国居民果品膳食安全的有力保障［2，23-25，57］。农药残留风险评估既是世界农药管理的发展趋势，也是我国果品质量安全管理工作的薄弱环节。我国果品农药残留风险评估在以下方面均需拓展和深入：

（1）建立适合我国国情的果品农药残留风险评估制度和技术体系。我国幅员辽阔，各地气候、经济、文化背景等存在一定差异［58］，果品消费及生产模式也不尽相同，需根据我国果品生产实际、农药残留区域分布现状及果品膳食消费特点等实际情况开展适合我国国情的果品农药残留风险评估研究计划，从而为政府确定果品质量安全监管重点、合理配置资源提供科学依据［1，11，21，54-56］。另外，在借鉴国外发达国家风险评估方法和模型基础上，探索建立适合我国国民体质、果品消费模式的农药残留风险评估模型和软件。

（2）开展果品农药残留风险评估研究需要大量科学严谨的农药残留数据、不同人群果品膳食消费数据及不同种类农药的相关毒理学数据为支撑，有代表性、准确度高的相关数据和系统性的风险评估技术成为我国开展果品农药残留风险评估研究的瓶颈［45，48，50，53-56］。亟需建立和完善果品中农药的毒性数据库、残留数据库和消费者果品膳食数据库，探索适宜我国国民体质的毒性数据外推系数（安全系数）。另外，须系统开展不同消费群体农药暴露风险评估研究工作，为风险预警提供更加科学、准确、有针对性的评估数据，从而更好地保障公众果品膳食安全。

（3）概率评估是今后果品农药残留风险评估重点研究方向。已有文献中，农药残留风险评估多采用点评估方法［21，23-26］。该方法虽然简单易行，但评估结果不能反映不同消费人群的个体差异，得出的结果往往为“最差”估计，与实际暴露情况存在较大差异，往往会高估风险［59-60］，较为保守。概率评估技术由于综合考虑了评估过程中各因子发生概率和可能的响应频率，通过计算机模拟暴露场景，从而量化得出更加接近真实暴露水平的评估结果，已逐渐成为果品农药残留风险评估重点研究方向。

（4）亟需开展果品中多种农药累积暴露风险及多种污染物（如农药残留、化工原料、表面活性剂、重金属、真菌毒素等）混合污染联合毒性风险评估研究［47］。目前，国内果品农药残留风险评估研究主要集中在单一农药的急性和慢性膳食暴露风险。然而真实的暴露场景往往是多农药、多暴露途径综合作用的结果，单一农药逐一评估往往会高估或低估风险。因此，急需开展不同农药、不同毒性作用机制下农药累积性风险评估研究，综合考虑暴露过程中的多种农药及其相互作用机制［33］（如剂量相加、效应相加、协同作用和拮抗作用等），从而得出科学、准确的评估结果。美国、欧盟等国家和组织均对果品中农药累积暴露风险进行了评估研究［5，34-37，39-45，51］，但仅限于相同作用机制或具有相同作用效应的农药累积毒效评价，对果品上多种农药不同作用机制下的评估较为困难。另外，应开展更为全面的多污染物混合毒效研究，揭示混合污染物联合毒性的相关规律，探索多种污染物混合污染的剂量-反应评估以及多参数累积暴露评估模型，从而提高果品中多污染物联合毒性风险评价预测的准确性和实用性［46-48，56，59］。未来多种污染物混合污染的剂量-反应评估以及多参数累积暴露评估模型研究也将是果品质量安全风险评估工作研究的重中之重。

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（责任编辑白雪娜）

Research status and prospects of risk assessment of pesticide residues in fruits

YE Meng-liang，NIE Ji-yun，XU Guo-feng，ZHENG Li-jing
（Institute of Pomology，Chinese Academy of Agricultural Sciences / Laboratory of Risk Assessment on Fruit Quality and Safety （Xingcheng），Ministry of Agriculture / Quality Inspection and Test Center for Fruit and Nursery Stocks，Ministry of Agriculture，Xingcheng 125100，China）

Abstract：There is significance both in theory and in practice on fruit quality and safety management and pesticide residues standards' revision to carry out risk assessment of pesticide residues in fruits in China.By explicating fruit pesticide residues and risk situation，and confirming the kinds of pesticides needed to be focused on，we can ascertain the suitability of the current maximum residue limits（MRLs），so as to put forward the suggestion on formulation and revision of the MRLs.Therefore，the research progresses，methods and software of pesticide residues risk assessment were reviewed in this paper，which could provide references for carrying out the work of risk assessment of pesticide residues in fruits in the future.

Key words：fruit；fruit quality and safety；pesticide residues；risk assessment

中图分类号：X592

文献标识码：A

文章编号：1004-874X（2016）01-0117-08

收稿日期：2015-09-13

基金项目：国家农产品质量安全风险评估计划项目（GJFP2014002，GJFP2015002）；中央级科研院所基本科研业务费专项（0032014013）；中国农业科学院科技创新工程项目（CAAS-ASTIP）

作者简介：叶孟亮（1989-），男，在读硕士生，E-mail：yemengliang413@163.com

通讯作者：聂继云（1970-），男，博士，研究员，E-mail：jiyunnie@163.com