单壁碳纳米管分子异质结的相干输运研究

郭春轶, 戚　辉, 杨林峰

(中原工学院， 郑州 450007)



单壁碳纳米管分子异质结的相干输运研究

郭春轶, 戚辉, 杨林峰

(中原工学院， 郑州 450007)

摘要：利用紧束缚格林函数和计算机数值模拟方法，研究了4种单壁碳纳米管分子异质结的相干输运性质。结果表明：(5,5)/(8,0)和(5,5)/(10，0)的金属/半导体型异质结局域态密度出现了新的量子态；金属/金属型异质结(5,5)/(9,0)A和(5,5)/(9,0)B的量子电导小于完好的碳纳米管，但局域态密度增大；金属/金属型异质结的量子电导对碳纳米管的连接方式表现敏感，当给定的两种金属碳纳米管连接时，不同连接方式的异质结可能是导体、半导体、绝缘体。

关键词：单壁碳纳米管；分子异质结；量子输运；态密度；量子电导

在过去的30多年中，电子元器件急速小型化到微米尺度及纳米尺度，为科学技术和经济带来了巨大的发展动力，纳米尺度的电子元器件已经成为目前该领域研究的热点。单壁碳纳米管长度可达微米甚至毫米量级，且能保持规则的结构[1]，促进了纳米尺度电子元器件的快速发展。分子表现出的良好输运性能，取决于它们的直径和手征性。Bachtold A等人发现两个金属型的碳纳米管在硅衬底上吸附接触，可以实现场效应晶体管功能。此外，碳纳米管还可以当作分子导线、分子开关、记忆储存元件使用[2]。新一代量子计算机的核心元器件可用单个大分子链组成的异质结集成来实现基本的逻辑操作，各元器件之间的连接不再使用普通金属导线，而是采用线状分子链；电子输运过程不再用经典的扩散方程，而是使用量子力学薛定谔方程来描述。作为构成新一代量子计算机的重要材料，单壁碳纳米管分子异质结是重要的研究对象，本文拟重点研究其态密度和量子电导随能量的变化关系。

1计算模型

一个完好的单壁碳纳米管，其结构和性能取决于圆周矢量ch=n1a1+n2a2，记为(n1,n2)。a1和a2分别表示两个基矢，(n1,n2)与碳纳米管的导电性能密切相关[2]。对于一个给定(n1,n2)的碳纳米管，如果有2n1+n2≠3q(q为整数)，则表现出半导体性；当2n1+n2=3q(q为整数)时，表现为导体，其电导率通常可达铜的1万倍。在本文计算所采用的模型中，(8，0)和(10，0)管型为半导体型，(5，5)和(9，0)管型为金属型。通过在单壁碳纳米管的正六边形网格中引入拓扑缺陷的方式，对完整碳纳米管的界面原子重新组合。为了让组合后复合单壁碳纳米管的结构稳定，对(5，5)型单壁碳纳米管界面上六边形去掉一个键(即去掉两个原子)，用剩余的4个原子连接碳纳米管的3个原子组成七边形;或者与(5，5)型连接的碳纳米管的六边形去掉两个键(即去掉3个原子)，剩余的3个原子和(5，5)碳纳米管的一个键组成五边形，从而在正六边形点阵中引入5-7 边形对。按照这种方式构建的异质结畸变能量最小，形成的结构最稳定，可构建出4种典型的单壁碳纳米管分子异质结: (5，5)/(8，0)金属/半导体型、(5，5)/(9，0)A金属/金属型、(5，5)/(9，0)B金属/金属型、(5，5)/(10，0)金属/半导体型 。对应的结构剖面如图1所示。

图1中阴影部分是两个碳纳米管的连接部分，由5-7缺陷对组成。它们是分子内异质结的核心，分子

(a) (5,5)/(8,0)　　　　　　　　　　　　　　　(b) (5,5)/(9,0)A

(c) (5,5)/(9,0)B　　　　　　　　　　　　　　　(d) (5,5)/(10,0)图1　4种不同分子异质结的结构剖面图

异质结的两侧配备同类型完好的碳纳米管，构成了量子输运体系。在紧束缚下中间为分子异质结、两侧为完好碳纳米管系统的哈密顿量为：

整个系统的格林函数为：

GC=(ε-HC-∑L-∑R)-1

通过上述方法，可以得出4种碳纳米管分子异质结的态密度和量子电导随能量的变化规律。

2结果及讨论

2.14种异质结的局域态密度(LDOS)随能量变化的规律

图2　(5,5)和(8,0)完好碳纳米管及内分子异质结处局域态密度随能量变化的规律

图3　(5,5)和(10,0)完好碳纳米管及内分子异质结处局域态密度随能量变化的规律

图4为金属/金属异质结(5,5)/(9,0)A和(5,5)/(9,0)B的态密度随能量变化的规律。(9,0)和(5,5)碳纳米管都是金属管型，在图像中都出现了一条水平直线，说明(9,0)碳纳米管在费米能级处和(5,5)碳纳米管一样有非零的局域态密度，均存在一维金属能带。比较碳纳米管接口界面处的局域态密度可以看到,金属/金属结在费米面附近局域态密度有轻微的强化。

图4　(5,5)/(9,0)A和(5,5)/(9,0)B分子异质结处局域态密度随能量变化的规律

2.24种异质结的量子电导比较

(5,5)/(8,0)和(5,5)/(10,0)碳纳米管分子异质结的量子电导曲线分别见图5和图6。在朗道尔公式下，系统的量子电导正比于费米面附近的电导通道数目(费米面附近的能带数目)。金属型的碳纳米管有两个能带穿过费米面，通道数为2，量子电导为4e2/h。半导体型碳纳米管在费米面处有一个较窄的能隙，其量子电导应为零。从图5和图6可以看出，碳纳米管分子异质结处的量子电导比对应的完好碳纳米管的量子电导小。对于给定的分子异质结，其导带电导的压制要比价带电导的压制大，碳纳米管的结构缺陷会导致量子电导的降低。对于复合型结构的碳纳米管来说，其中一部分碳纳米管可以看作对另一部分碳纳米管的微扰。对于一维的单原子链来说，一个原子空位就可改变系统的唯一通道，使系统电导变为零，而复合碳纳米管异质结为准一维的多通道体系，系统的电导通常不能被完全抑制[5]。图5和图6显示，尽管金属/半导体结中的局域态密度不为零，但其费米面附近的量子电导仍为零，说明能隙中态的局域性及金属端电子波在界面处有衰减；未发现准局域态的共振透射特征，是因为模型中使用的半导体型碳纳米管，在费米面处特有的能隙消除了可能存在的局域态共振透射。

对于不同构型的(5,5)和(9,0)碳纳米管，虽然图4中显示的平均局域态密度曲线非常接近，但二者在图7中的电导曲线相差很大。尽管金属/金属结界面处的局域态密度有所增加，但系统的量子电导减小了。这是因为界面处的拓扑缺陷诱发的局域态增加了界面处的态密度，它们所起的作用等效于散射源，降低了系统的量子电导。复合碳纳米管异质结的两部分具有不同的绕轴对称性，可用分立的准角动量L来描述。若两部分具有不同的绕轴对称性，即准角动量L不同，接口界面具有特殊的对称性，则碳纳米管接口界面的弹性散射不能产生出额外的角动量，电子被完全反射，系统的电导变为零，费米面将会出现能隙[6]；在(5,5)/(9,0)分子异质结中，虽然两个完好碳纳米管的电子具有不同的准角动量L，但是因为界面不具有特殊的对称性，所以异质结的电导不为零。构型(5,5)/(9,0)A比构型(5,5)/(9,0)B更不规则，更容易通过弹性散射改变电子的角动量，使电子更容易穿越分子内异质结，构型A比构型B具有更大的量子电导。因此，碳纳米管分子异质结的输运性质对碳纳米管的连接方式非常敏感，不同的连接方式导致金属/金属分子异质结呈现出导体性或绝缘体性。

图5　(5,5)和(8,0)完好碳纳米管及内分子异质结处量子电导随能量的变化规律

图6　(5,5)和(10,0)完好碳纳米管及内分子异质结处量子电导随能量的变化规律

图7　(5,5)/(9,0)A和(5,5)/(9,0)B内分子异质结量子电导随能量的变化规律

3结语

利用紧束缚的格林函数方法对电子在4种不同碳纳米管分子异质结内的输运性能进行了研究，结果显示：碳纳米管的拓扑结构缺陷能改变电子的输运性能，对于金属/半导体异质结，在费米面附近出现新的许可的量子态；电子在金属/金属异质结处的输运过程对两种碳纳米管的碳原子连接方式非常敏感，一些连接方式下电子仍可顺利通过，但如果交换碳原子进行连接时(即改变原来的连接方式)，异质结就会阻止电子的流通，随着连接方式的改变，甚至会完全阻止电子通过，即异质结表现为绝缘体性。这些结论对研究分子异质结的电学性质具有指导意义，并将在未来的量子计算机设计及组装中得到重要应用。

参考文献：

[1]Yang L,Chen J,Yang H, et al. Coherent Transport Through Intramolecular Junction of Single-wall Carbon Nanotubes[J].Europe Physics Journal B，2003,33:215-219.

[2]Bachtold A，Hadley R,Nakanishi T,et al. Logic Circuits with Carbon Nanotube Transistors [J]. Science,2001,294(9):1317-1320.

[3]Derycke V,Martel R, Appenzeller J, et al. Carbon Nanotube Interact and Intramolecular Logic Gates[J].Nano Letter,2001,1:453-456.

[4]Orlikowski D, Buongiorno N M, Bernholc J,et al. Addimers on Strained Carbon Nanotubes: A new Route for Quantum Dot Formation[J].Physics Review Letter,1999,83(16): 4132-4135.

[5]Yang L,Chen J,Yang H, et al. Quantum Interference in Nanotube Electron Wave Guide[J].Europe Physics Journal B，2005,43:399-402.

[6]Cui Y, Lieber C M.Functional Nanoscale Electronic Devices Assembled Using Silicon Nanowire Building Blocks[J]. Science, 2001,291: 851-853.

(责任编辑：王长通)

Study on the Coherent Transport on Single-wall Carbon Nanotubes Intramolecular Junction

GUO Chun-yi, QI Hui, YANG Lin-feng

(Zhongyuan University of Techology, Zhengzhou 450007, China)

Abstract:Coherent transport properties of four kinds of molecular heterojunctions of single-walled carbon nanotubes are studied by using the tight-binding green’s function and computer numerical simulation method. The calculation results show that, local state density of metal/semiconductor heterojunctions (5,5)/(8,0) composed of local density of states display appearance of new quantum states that allow electrons to pass through; Quantum conductance of metal/heterojunctions (5,5)/(8,0) composed of metal is less than the intact carbon nanotubes, and the local state density increased; Quantum conductance of metal/metal heterojunctions (5,5)/(9,0)A and (5,5)/(9,0)B are very sensitive to the linking manner of the carbon nanotubes, and when two given metallic carbon nanotubes are connected, heterojunctions formed in different liking manners may be conductors, semiconductors and insulators.

Key words:single-walled carbon nanotube;molecular heterojunction;quantum transport; state density; quantum conductance

中图分类号：O469

文献标志码：A

DOI:10.3969/j.issn.1671-6906.2016.01.018

文章编号：1671-6906(2016)01-0074-05

作者简介：郭春轶(1982—)，男，河南镇平人，硕士生，主要研究方向为凝聚态物理。

基金项目：国家自然科学基金项目(51077134)

收稿日期：2015-10-27