土壤中石棉风险评估研究现状与展望

李 冉，罗泽娇

土壤中石棉风险评估研究现状与展望

李 冉1,2，罗泽娇1,2

(1.中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室，湖北 武汉 430074；

2.中国地质大学(武汉)环境学院，湖北 武汉 430074)

石棉已在制造、建筑等行业被广泛应用，但是其对人体健康的巨大危害不容忽视。以土壤中石棉污染现象为主，综述了土壤中石棉的污染特点、途径、危害和检测技术，讨论了土壤中石棉的健康风险评估方法以及各种修复措施，并指出目前土壤中石棉的检测技术还不成熟，人体健康风险评估尚缺乏科学依据，对石棉污染土壤的修复较为困难，进而提出今后的研究方向。

土壤；石棉；检测技术；风险评估；修复

ChinaUniversityofGeoscienes,Wuhan430074,China)

我国在2014年7月1日实施的《场地环境调查技术导则》(HJ 25.1—2014)中指出，对“一般工业场地可选择的检测项目有：重金属、挥发性有机物、半挥发性有机物、氰化物和石棉等”，而该导则在附录B常见场地类型及特征污染物推荐时，仅在非金属矿物采选业场地中指出潜在特征污染物包括石棉，其他行业的场地类型的潜在特征污染物均没有出现石棉这类物质。此外，我国实施的有关场地监测、风险评价与修复技术导则，如《场地环境监测技术导则》(HJ 25.2—2014)、《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3—2014)、《污染场地土壤修复技术导则》(HJ 25.4—2014)、《污染场地术语》(HJ 682—2014)中均没有再提及石棉这类物质。在2014年11月由我国环境保护部颁发的《工业企业场地环境调查评估与修复工作指南(试行)》中，再一次将石棉这类物质作为一般工业场地可选择的检测项目，与重金属、挥发性有机物、半挥发性有机物、氰化物以及其他有毒有害物质相提并论，主要原因是石棉纤维可进入呼吸系统危害人体健康，而土壤是空气中石棉来源的重要途径之一。由此可见，场地环境石棉的污染问题已得到重视，但有关石棉的检测方法、健康风险评估、修复技术等还不明确，均需要进行系统研究。为此，本文综述了目前有关土壤中石棉污染的研究现状，并提出与土壤中石棉污染有关的科学问题，旨在为土壤石棉污染的调查、风险评估及修复等提供参考。

1 石棉的分类及危害

1.1 土壤中石棉的存在状态及理化性质

石棉是一类具有特殊天然纤维状结构且能分解为微细纤维的硅酸盐矿物，其种类繁多，各自的化学成分不同，且纤维长度、柔性和抗拉强度也互有差异，故其用途不一。一般常见的石棉主要分为两大类：一类是占地球石棉蕴藏量绝大多数的蛇纹石类(即温石棉)；另一类是角闪石类(青石棉、铁石棉等)。具体又可分为6种，分别为温石棉(Chrysotile，CAS# 12001-29-5)、铁石棉(Amosite;Asbestiform Grunerite，CAS# 12172-73-5)、青石棉(Crocidolite；Asbestiform Riebeckite，CAS# 12001-28-4)、直闪石棉(Anthophyllite Asbestos，CAS# 77536-67-5)、阳起石棉(Actinolite Asbestos，CAS# 77536-66-4)、透闪石石棉(Tremolite Asbestos，CAS# 77536-68-6)。石棉具有较高的抗拉强度、化学和热稳定性好、良好的柔韧性、低的导电率、比表面积大以及耐湿、耐寒、使用性能好等特性，加上价格低廉，故在制造、建筑等工业领域被广泛应用[1]，因此而产生了大量废物。如2014年11月我国环境保护部发布的《工业固体废物》中指出，2013年我国产生量较大的危险废物种类为石棉废物，其产生量达651.3万t，占全国重点调查工业企业固体废物产生量的20.6%；石棉废物产生量较大的省份为青海和新疆，其产生量分别为382.2万t、268.8万t，两省的石棉废物产生量占全国重点调查工业企业固体废物产生量的99.9%。

由于石棉不易挥发、耐高温、耐腐蚀性，因此进入环境中的石棉几乎不被微生物降解，主要以纤维形式存在于土壤中[2]。土壤中的石棉来源主要包括自然来源和人为来源。自然来源主要指含石棉矿物的风化；人为来源主要包括露天开采操作、破碎、筛选及含石棉废物的随意堆积等。

1.2 石棉的危害

石棉纤维对人体具有一定的危害性，其毒性大小取决于其化学成分、纤维形状、纤维大小、暴露程度等[3-4]。其中，石棉纤维的大小决定了其进入人体的可能性，长度小于40 μm、直径小于0.5 μm的石棉纤维可被吸入肺部[5]，但也有人认为纤维长度小于5 μm时，因它足够小到可以呼出体外，所以对人体没有危害[6]，但这个问题还需要进行深入研究。纤维形状能够影响纤维进入人体肺部及被吞噬细胞分解的难易程度[7]。石棉纤维的化学组成不同，进入人体后的反应不同[8]，如温石棉相对于角闪石石棉更容易溶解，故而产生的毒性较角闪石石棉小[9]。

已有的研究报道认为，青石棉等角闪石类石棉可以导致石棉肺[10-15]、肺癌[16-19]、间皮瘤[20-21]等疾病；温石棉纤维对水生植物浮萍具有一定的毒害作用[22]。此外，石棉纤维中的各种金属离子在致癌过程中起着很重要的作用，如角闪石含有阳离子Fe2+、Fe3+，可以促进Fenton或Haber-Weiss反应，产生氧化物，这些氧化物有较高的毒性和潜在的诱变[5]；石棉中的铁是致DNA损伤及致癌过程中的一个重要因素[23];温石棉与人胚肺细胞内游离钙离子浓度呈明显的剂量-反应关系(r=0.976，P=0.024)[24]。土壤中的石棉可通过地表径流或者风力作用而进入生物体，如在含石棉沉积物上生活的骆驼血液和羊群肺部均有石棉的发现[25-26]；土壤中的石棉进入空气后可被远距离运输，从而导致其影响范围扩大[27-28]。

2 石棉的管控与检测技术研究现状

2.1 石棉的管控

随着石棉对人类健康的巨大危害逐渐被揭露，石棉制品的禁用已成为国际趋势。最早是澳大利亚于1967年禁止使用青石棉[29]，国际癌症研究机构(IARC)于1987年将石棉确定为人类致癌物之一[30]；紧接着，1989年美国环保署(EPA)规定，在其后7年内分阶段禁止使用几乎所有的石棉制品[31]，2004年新西兰也规定禁止进口温石棉[32]；欧盟成员国从2005年起完全终止石棉制品的生产和使用[33]；日本于2006年规定全面禁用含石棉材料，并确立石棉导致的健康危害援助法令[34]；韩国、泰国于2009年全面禁止各类石棉的生产、进口和使用[35]；2010年，美国华盛顿州确定于2014年开始禁止使用石棉汽车刹片[36]；土耳其于2011年开始全面禁止使用石棉[37]。

我国于2002年开始对石棉制品进行管控，如在《淘汰落后生产能力、工艺和产品目录(第三批)》中明确规定禁用落后的角闪石石棉，一律不得进口、新上、转移、生产、销售、使用和采用本目录所列落后生产能力、工艺和产品；在《汽车制动系统结构、性能和试验方法》(GB 12676—1999)[38]中规定汽车制动衬片从2003年起不应含有任何石棉制品；在《禁止进口货物目录》(第六批)和《禁止出口货物目录》(第三批)中规定五种角闪石类石棉属于禁止进、出口货物；在《产业结构调整指导目录(2005年本)》中规定淘汰角闪石石棉；在《环境标志产品技术要求无石棉建筑制品》(HJ/T 206—2005)[39]中规定从2006年起建筑制品不应含有任何石棉纤维；此外，2008年8月1日起我国实行的《国家危险废物名录》中包含了含石棉的危险废物HW36，分别来自石棉采选业、基础化学材料制造业、水泥及石膏制品制造业、耐火材料制品制造业、汽车制造业、船舶及浮动装置制造业、非特定行业(包括其他生产工艺过程中产生的石棉废物；含有石棉的废弃电子电器设备、绝缘材料、建筑材料等；石棉隔膜等含石棉设施的保养拆换等更换产生的石棉废物)，这些行业产生的含石棉废物都被认定为危险废物，危险特性为具有毒性。可见，我国对在这些行业生产或使用过程中产生的石棉都进行了严格的管控。

另外，我国对土壤中石棉的管控散见于《场地环境调查技术导则》(HJ 25.1—2014)、《工业企业场地环境调查评估与修复工作指南(试行)》(2014年11月)中，但缺乏检测标准方法、质量评估标准等具体的可操作性的法规与指南。

2.2 石棉的检测技术研究现状

到目前为止，有关样品中石棉检测的分析方法和手段有多种，具体详见表1。

表1 石棉检测方法及优缺点

注：检测方法中，“PLM”表示偏光显微镜法；“PCM”表示相差显微镜法；“SEM”表示扫描电镜分析法；“TEM”表示透射电镜分析法；“XRD”表示X射线衍射法；“IR”表示红外光谱法；“TA”表示热分析法；“NAA”表示中子活化分析法。

由表1可见，这些检测方法大都适用于空气中或粉末状化妆品中石棉含量的检测，而土壤中石棉含量的检测技术还不成熟，且主要是TEM、XRD方法。对于土壤中的石棉，由于不同的土壤介质、有机质成分等对石棉检测的干扰影响，或石棉的质量分数很低、不均匀分布等，使得对土壤中石棉的检测难度较大，因此含石棉土壤样品的前处理成为检测的关键环节。

已有文献研究表明[40]，含石棉的土壤样品前处理主要分为三步：第一步是通过灰化除去土壤中的有机成分。将含石棉土壤于520℃条件下烘2 h，不仅可以除去有机物，而且不会对石棉的化学性质有影响，还可以通过降低基质组分重量来增强石棉分值，同时为了排除石棉纤维的热相变，必须要完成热分析；第二步是通过酸处理除去可溶性成分。基质成分如方解石等会经常包围在石棉纤维的外面，而导致其光学性质不能可靠地检测到，因此可将样品在2 mol/L的盐酸中搅拌大约15 min可移除大部分基质成分，且提高了确定和量化石棉的能力;第三步是富集。已有的报道认为用淘析器对土壤中低含量温石棉纤维进行沉淀分析，可以使样品中温石棉纤维的富集达到10～40倍，检出限达到0.01wt%[48]。

也有文献研究表明[6]，可先将混合样在水中沉淀分离30 min，重力作用会将较大的土壤颗粒从较小的石棉微粒中分离出来，从而使石棉微粒留在水柱的上层；然后将上层水通过MCE(混合纤维素酯)滤膜来提取石棉微粒，所用的滤膜要先通过等离子蚀刻机蚀刻，并使用碳蒸发器涂上一层碳之后再使用；再将过滤膜转移至TEM样品网格，过滤介质完全溶解于Jaffe垫圈；最后用透射电镜-能谱分析仪进行检测分析。

为了提高土壤中石棉检测的准确度和精确度，克服单一石棉检测技术的缺点，利用各种检测技术的优点，联合使用多种技术来检测土壤中石棉的含量是发展趋势。很多学者在这个领域开展了相关研究，如意大利的Falini等[49]利用XRD与FTIR相结合技术对土壤中微量石棉进行定量分析；丹麦的Schneider等[50]提出以PLM定性分析与PCM定量分析相结合的方法测定土壤中石棉的含量，但是在浓度较大时检测精度会受到影响；也有人建议采用PCM与TEM相结合的方法测定土壤中各种大小的石棉，但是TEM方法的样品前处理很复杂，且需要富有经验的人员进行样品处理及分析[51]。

3 土壤中石棉的健康风险评估研究

土壤中石棉的含量达到什么程度须引起关注？我国目前还没有有关土壤中石棉含量的质量标准。当对场地土壤中石棉的潜在健康风险进行评价时，由于污染场地的复杂性、理化特性的不同，对人体健康形成的潜在风险具有很大的差异，如果对所有场地都采用通用的场地标准势必会增加环境管理的成本，所以各国纷纷由原来采用通用的场地清洁标准( 包括土壤标准、地下水标准等) 进行污染场地评价与修复的做法转向基于风险的管理方法[52-58]。因此，需要对石棉污染场地进行健康风险评估，建立基于风险的修复目标值来指导场地的修复与管理。那什么情况启动风险评估呢？如荷兰土壤保护法案[59]规定，土壤污染的风险评估必须在土壤质量标准(干预值)的基础上进行，即在特定场地的风险评估基础上，评估是否超过干预值。因此，什么情况需要启动健康风险评估，采用什么评估模型进行健康风险评估，就成为评估土壤中石棉含量的关键问题。

国外常用的石棉污染土壤健康风险评估方法主要有分层次法、逻辑回归与相乘模型结合法、美国RBCA(Risk Based Corrective Action)模型方法等。分层次法被广泛应用于污染场地管理，通常从简单的初始评价开始，按照需要介入复杂程序，形成一个“分层的”方法[60]，但该方法需要有土壤质量标准，如荷兰确定的土壤石棉中干预值是100 mg/kgsoil,dw(质量的0.01%)[59]。逻辑回归与相乘模型结合法是基于石棉对人体健康的风险与暴露途径、暴露时间、住宅与职业暴露场地的距离等相关，采用回顾性队列研究，并利用多因素条件逻辑回归方程计算出暴露因素各种不同组合下的相对效应[61-62]，但该方法存在不确定性，人体健康的风险不仅来自于石棉暴露，还可能与其他因素有关等，因而可能会导致高估风险等现象发生。运用美国RBCA模型进行键康风险评估时首先需要确定暴露途径，而人们接触石棉纤维的方式主要是在室外吸入含石棉纤维的空气(直接接触)和在室内吸入含石棉纤维的空气，吸入的强度取决于停留时间、人类活动(呼吸率)和可发生吸入的土壤水平以上的高度[63]；在明确了石棉暴露途径后，再按照RBCA模型进行健康风险评估，但评估模型涉及到石棉的理化参数和毒理学参数。其中，理化参数中土壤-水分配系数为5.00E+00(无量纲)、亨利常数为0.00E+00(无量纲)、蒸汽压为0.00E+00 (mmHg)、水中溶解度为0.00E+00 (mg/L),其余常数均无参考数据；毒理学参数中石棉的毒性级别为A级、消化道吸收因子为2.00E-01(无量纲)、皮肤吸收因子为1.00E-02(无量纲)，其余参数均无参考数据[64-66]，而由于缺乏经口摄入致癌斜率因子SFo、经口摄入参考剂量RfDo、呼吸吸入参考浓度RfC等毒理学参数，这些污染物的摄入所产生的致癌证据不足，且吸入受污染土壤颗粒及室内外污染物蒸汽所产生的非致癌危害尚无法计算，因此无法通过RBCA法进行致癌和非致癌风险评估。可见，在进行土壤中石棉污染的健康风险评估时还需进一步完善石棉的毒理学数据库。

4 石棉污染土壤的修复技术研究

石棉纤维的毒性取决于许多变量，如矿物类型、纤维形状、化学性质等，因此应从石棉纤维的理化生特性出发来对石棉污染土壤进行修复治理。已有研究表明[62]，石棉在1 000～1 250℃条件下的热分解过程中可产生无害硅酸盐的混合物，并在温度高达1 250℃时产生硅酸盐玻璃；草酸与超声波同时作用，作为螯合剂，可以将温石棉转化为水溶性物质和非石棉碎片[67]。温石棉纤维可在酸性气体中于150℃条件下反应30 min被完全分解为氟镁石和镁硅酸水合物[68]；用混合稀土硝酸盐化合物浸泡温石棉后可以降低其细胞毒性[23,69];经柠檬酸铝改性后，茫崖温石棉的细胞毒性和致纤维化作用减弱，可能是由于柠檬酸铝中的铝与石棉纤维表面活性部位结合使其表面性质改变所致[70];利用亚硒酸改性也可降低石棉细胞毒性[24]；也有利用氯化铵物理加热改性来减轻石棉毒性[71-72]。上述技术参数或结论都是基于纯石棉制品在实验室条件下所获得的，当石棉混杂在土壤中，如何修复土壤中的石棉污染，则是土壤修复工程研究的新的热点问题。

5 研究展望

(1) 虽然有关土壤中石棉纤维的联合检测技术在不断发展，但土壤中石棉的定量测定目前还面临着较多的难题，如样品采集与制备、标准参考物质制备、样品中石棉的富集提纯等，均有待进一步深入研究，从而建立一套快速、高效、高灵敏度的用于土壤中石棉纤维的检测方法。

(2) 目前有关土壤中石棉的健康风险评估方法已经得到发展，但是其中的不确定性、不一致性以及风险评估模型参数的不完善等因素使得往往高估风险或者无法开展风险评估，其中，尤其是缺乏有充分毒理学依据的临界值，这些还有待进一步完善。

(3) 国内外对石棉的表面性质进行改性的试验方法研究很多，虽然这些方法可以破坏石棉的结构、降低石棉的毒性，但是当这些方法用在修复石棉污染的土壤时，修复效果如何，是否会改变土壤的形态和性质以及是否会造成二次污染等，还需要进行更深入的研究。

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Research Status and Prospect of Risk Assessment of Asbestos in Soil

LI Ran1,2,LUO Zejiao1,2

(1.StateKeyLaboratoryofBiogeologyandEnvironmentalGeology,ChinaUniversityofGeoscienes,Wuhan430074,China；2.SchoolofEnvironmentalStudies,

Although asbestos is widely used in manufacturing,construction and other industries,the enormous harm to human health cannot be ignored.Focusing on soil asbestos contamination,this paper summarizes the features,pathways,hazards and detection methods of the asbestos contamination in soil,sketches of asbestos in soil,and also discusses about health risk assessment methods and various remediation measures of soil asbestos.The paper points out that currently soil asbestos detection techniques are not yet well developed,human health risk assessment lacks scientific basis,asbestos contaminated soil is difficult to remedy,and then makes prospects for future research.

soil;asbestos;detective technology;risk assessment;remediation

1671-1556(2016)02-0023-06

2015-08-25

2015-12-11

武汉市高新技术成果转化及产业化专项项目(2013060803010403)

李 冉(1990—)，女，硕士研究生，主要研究方向为土壤和地下水环境污染的调查与修复。E-mail:r1028601357@163.com

X54

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2016.02.005