PM2.5和PM2.5～10资料同化及在南京青奥会期间的应用试验

靳璐滨,臧增亮*,潘晓滨,王体健,郝子龙,蒋自强(.解放军理工大学气象海洋学院,江苏 南京0；.南京大学大气科学学院,江苏 南京 0；.解放军966部队,北京 008；.南京大学国际地球系统科学研究所,江苏 南京 009)



PM2.5和PM2.5～10资料同化及在南京青奥会期间的应用试验

靳璐滨1,臧增亮1*,潘晓滨1,王体健2,郝子龙3,蒋自强4(1.解放军理工大学气象海洋学院,江苏 南京211101；2.南京大学大气科学学院,江苏 南京 211101；3.解放军96631部队,北京 102208；4.南京大学国际地球系统科学研究所,江苏 南京 210093)

摘要：建立了面向PM2.5和PM10观测资料的三维变分同化系统,并在南京地区青奥会期间进行了同化和预报试验.同化系统的控制变量为PM2.5和PM2.5～10(PM10中扣除PM2.5后剩余部分),利用南京地区2014年8月的WRF-Chem模拟结果,估计了PM2.5和PM2.5～10的背景误差协方差,发现在水平和垂直方向上PM2.5的相关系数随距离的衰减均小于PM2.5～10,这可能与PM2.5粒径小、生命史长,在大气中传播地更远有关.利用南京及周边区域的134个监测站PM2.5和PM10逐时观测资料,对青奥会期间(2014年8月16～28日)进行滚动同化和预报试验,并利用模式最内层观测资料进行检验分析,结果表明同化对初始场有显著改进,PM2.5和PM10的相关系数均提高53％以上,均方根误差降低55％以上,平均偏差则降低了90％左右;同化试验对其后的预报场也有明显改进,正效应可以持续到20h以后,模式对PM10的预报效果好于PM2.5.

关键词：WRF/Chem模式；气溶胶；背景误差协方差；资料同化

*责任作者, 副教授, zzlqxxy@163.com

随着大气污染特别是气溶胶污染对人类生存环境危害的日益加剧[1-2],空气质量的监测、预报和控制已成为大气和环境领域的前沿问题.空气质量模式是研究气溶胶问题的有利工具, WRF-Chem、CMAQ、CAMx等空气质量模式已广泛应用于气溶胶的模拟和预报.而数值模式的预报效果,特别是短时、临近预报效果,对初始场的依赖性很大.资料同化(Data Assimilation, DA)可以有效改进初始场,它是将观测信息和模式的背景场融合成更准确、更接近大气真实状态的最优估计[3].相对于气象模式的资料同化而言,空气质量模式的资料同化,特别是对于气溶胶资料的同化发展较晚,目前开展此研究的有美国、德国、荷兰、法国、中国、韩国和欧洲中期天气预报中心等国家和组织[4].这一方面是由于气溶胶的观测资料少;另一方面是由于气溶胶观测和模拟变量的组成特别复杂,既可按化学成分划分[5],也可按粒径段划分,或者同时考虑化学成分和粒径段,如WRF-Chem模式中MOSAIC (Model for Simulating Aerosol Interactions and Chemistry)对10µm以下划分为4个或8个粒径段,每个粒径段又包括8种化学成分[6];而GOCART (Georgia Tech/Goddard Global Ozone Chemistry Aerosol Radiation and Transport)气溶胶方案[7]为组分气溶胶方案,沙尘分为5个粒径段,海盐分为4个粒径段,其他气溶胶不分粒径大小.故面向不同的观测系统和不同的空气质量模式变量,必须建立不同的气溶胶资料同化系统.

目前大部分空气质量模式的同化系统对气溶胶颗粒物的同化仅考虑PM2.5或PM10中的一种观测量,很少有研究将这两种气溶胶颗粒物同时同化,如Pagowski等[8]利用WRF-Chem模式和网格点统计插值系统(Gridpoint Statistical Interpolation, GSI)对美国环保署AIRNow监测网(该网站发布美国实时空气质量数据)的PM2.5观测资料作了三维变分(three-dimensional variational, 3DVAR)同化的研究同化系统中的控制变量和观测变量均为PM2.5,同化后模式对PM2.5浓度的短期预报有了很大的提高. Tombette等[9]采用最优插值方法(Optimal Interpolation, OI)对欧洲地区的PM10总量进行了资料同化研究. Lee[10]等、Lin[11]等分别利用OI法、集合卡尔曼滤波(Ensemble Kalman Filter, EnKF)方法对PM10总量进行了同化研究.这类方法的优点是在同化系统中只涉及单一气溶胶控制变量,并且控制变量同时也是观测变量,从而大大降低了同化的复杂度.

近年来,随着空气质量模式的发展,有些学者开发了面向气溶胶模式变量的同化系统,如Li 等[12]基于WRF-Chem的MOSAIC气溶胶方案建立了面向PM2.5的同化系统,同化系统中包括黑碳、有机碳、硫酸盐、硝酸盐等5个控制变量,系统对24h内的PM2.5预报有明显改进.Denby 等[13]采用 LOTOS-EUROS (Long Term Ozone Simulation-European Operational Smog model)模式,分别用统计内插(Statistical Interpolation, SI)和集合卡尔曼滤波(EnKF)两种不同的方法对PM10的5个变量(EC,OC,SO4,NO3,NH4)进行了资料同化.Schwartz等[14]采用3个不同同化系统,对美国本土和周边地区的AOD、PM2.5和气象场资料,包括5个气象变量和15个气溶胶变量进行同化.Jiang等[15]对中国地区PM10的14个变量进行了同化试验.这些研究中虽然增加了控制变量的数目,使得同化分析场更加精细,但观测变量大多仍是单一的PM2.5或PM10,如果要同时对PM2.5和PM10两种观测变量进行同化,则控制变量的数量要增加一倍,同化的计算量则要增加4倍甚至更多,故目前对多种气溶胶观测变量同时进行同化的文献尚不多见.中国环保部门自2013年起开始发布PM2.5和PM10的逐时观测数据,其已在空气质量监测、环境评价、模式检验分析等方面发挥了重要作用,但在同化应用方面的研究则比较少.

第二届夏季青年奥林匹克运动会于2014年8月16日在南京举办,为保证青奥会期间的空气质量,南京及周边地区的城市实施了一系列的减排措施,并进行了实时监控和预报.本文利用南京地区青奥会期间的气象和气溶胶观测资料,基于WRF/Chem 模式和3DVAR同化理论,建立了同时同化PM2.5和PM2.5～10两种资料的模式系统(同化系统中各控制变量要独立),并对预报效果进行检验分析和改进.

1 模式和资料

WRF-Chem模式是在WRF模式的基础上加载化学模块,实现了气象模式与空气质量模式的完全耦合,可同步计算气象要素与大气化学成分,即所谓的“在线(online)”耦合[16-20].本文采用WRF-Chem Vertion 3.5版本,模式物理过程包括WSM5微物理方案,RRTM长波辐射方案, Goddard 短波辐射方案, Monin-Obukhov近地面层方案,Noah陆面过程方案,YSU边界层方案和Grell-Devenyi 积云对流参数化方案;化学过程包括 RADM2化学机制, MADE/SORGAM气溶胶方案, Madronich F-TUV光解化学方案,以及RADM2/MADE/SORGAM人为源和Gunther生物源.其中, MADE/SORGAM方案是由MADE (Modal Aerosol Dynamics Model for Europe)气溶胶模块[19]和 SORGAM (Secondary Organic Aerosol Model)气溶胶化学过程[20]组合而成,共35个气溶胶变量,其中粒径段小于2.5µm的颗粒物有32个变量,介于2.5～10µm之间的有3个变量(记为PM2.5～10).

图1　模式4层嵌套区域设置Fig.1 Four-nested model domains

模式设计为4层嵌套,其网格距分别为81, 27,9,3km(图1),垂直方向分为23层.最内层嵌套(D04)以南京市主城区(118°E, 32°N)为中心,网格点为54×60,覆盖全南京市以及马鞍山、芜湖、扬州、镇江等周边城市的部分地区(图2),第 3 层嵌套(D03)则覆盖了长江三角洲地区.模式的气象场资料为 NCEP (National Centers for Environmental Prediction)全球预报系统的1°×1°的再分析资料,时间间隔为 6h.同化所用的气溶胶资料来自于全国城市空气质量实时发布平台,该资料包括全国1500多个站点的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3等变量逐时观测信息.排放源资料针对南京青奥会期间的管控措施进行了减排比例估算,如管控情景相比于无管控措施情景的SO2,NOx,PM2.5和VOCs分别减排24％,31％,23％和8％.本文主要分析PM2.5和PM10资料同化的效果,同化分别对D03和D04区域实施,但后面的讨论分析主要针对D04区域进行.

图2　D04区域监测站分布Fig.2 Map of measurement sites in nested domain 4

2 三维变分同化理论

三维变分同化的目标泛函[21]可由下式表示:

其中:x是同化分析场; xb是背景场; B是背景误差协方差; H是观测算子; y是观测向量; R是观测误差协方差.本系统中的控制变量为PM2.5和PM2.5～10,其中PM2.5包含模式中前32个气溶胶变量,PM2.5～10包含后3个气溶胶变量.观测变量也处理为这两类气溶胶浓度,PM2.5的观测数据可直接利用,而PM10的观测则要减去PM2.5得到观测的PM2.5～10.实际求解过程中,通常将式(1)转化为增量形式:

式中:δx=x-xb, δy=x-Hxb.同化后得到PM2.5和PM2.5～10的增量场,再按原有的各成分在变量中的比例分配到模式变量中,从而改进模式的初始场.

参考Li[12]的处理方式,将背景误差协方差B分解为相关系数矩阵和误差标准差矩阵,即:

式中:D是背景误差的标准差矩阵;C是背景误差的相关系数矩阵.背景误差标准差D的影响主要体现在两个方面:一是决定背景信息和观测信息的相对权重,标准差越大,则同化分析结果就越接近于观测.二是决定着同化中各分析增量的相对大小,同时反映了模式预报的不确定性.相关系数C决定着观测信息向周围网格点的传播方式.C的结构如下:

对角线上的子矩阵表示各变量的背景误差在不同格点之间的相关系数,即各变量的自相关.非对角线上的子矩阵表示变量间的交叉相关,这里暂不考虑,即认为两个变量是相互独立的.对于式(4)中的每个子矩阵,还能进一步分解为垂直和水平相关,如对于CP M2.5采用Kronecker Product方法[22]可将其分别在x、y、z 3个方向近似分解为3个子矩阵[23]:

它是表示x、y、z方向上的格点间的相关系数矩阵的张量积特殊形式,从而大大降低误差协方差的计算量和存储量.

3 模式背景场及其误差协方差统计分析

采用NMC (National Meteorological Center)方法[24],根据Fisher[25]和Bannister[26]的理论统计背景误差协方差,即针对同一时次预报的不同预报时长的资料作差来近似背景误差,该方法通常需要一个月的模式预报结果进行统计,文中利用2014年8月的24h和48h时长的00:00(世界时UTC,下同)预报场进行背景误差协方差统计.

3.1 背景场及其误差标准差分析

背景场的误差标准差反映了模式的不确定性,对于每个控制变量,其误差标准差是一个与三维网格点数同维度的对角矩阵(即式(3)中的矩阵D).图3(c)为PM2.5误差标准差在模式第一层的水平分布,其大值区位于西南部的马鞍山-芜湖一带,以及东北部的镇江-扬州附近,这与PM2.5的月平均浓度[图3(a)]大值中心也是一致的,即浓度值越大的区域,其预报的误差标准差也越大.但在图3(c)中,南京及其东南区域(句容、溧阳)也存在误差标准差的相对大值区,而PM2.5平均浓度并不大,这可能是因为,这一区域PM2.5浓度的变化幅度比较大,导致其预报误差大.图3(b)和3(d)分别是PM2.5～10的平均浓度和误差标准差,可以看出,PM2.5～10的平均浓度和误差标准差比PM2.5均要低一个量级左右,这与南京及周边区域对建设工地、工厂等采取防尘、控尘、停产、限产等措施,特别是对易形成PM10的工程作业进行了限制、覆盖、围挡等处理有很大关系.

由图4可以看出,PM2.5误差标准差在地面最大,0.2km以上逐渐降低,这是因为PM2.5主要来自于地面层,在近地面层(常值通量层)由于湍流较强,PM2.5的浓度均比较大,其误差标准差也较大.对于PM2.5～10而言,其误差标准差的最大值在0.2km高度附近,向上迅速递减,到2km高度接近于0. PM2.5～10由于沉降较快,扩散的高度远低于PM2.5,其浓度在边界层以上衰减较快(图略),因此PM2.5～10的误差标准差在边界层以上衰减的也较快.值得注意的是,PM2.5～10在0.2km处的误差标准差比地面大1个量级以上,但PM2.5～10在近地面层也应该是相对均匀的,两者的平均浓度差应该比较小.这种误差标准差的差异主要来自于模式预报的不确定性,在后面的预报试验中,可以看到模式对地面的PM2.5～10预报准确率较高,故地面的误差标准差较小;而PM2.5～10在地面以上的垂直分布受大气稳定度、风速等气象要素影响,浓度变化较大[27],导致预报的不确定性增大,故误差标准差增大.

图3　模式初始场最底层PM2.5和PM2.5～10的2014年8月的平均浓度(a)(b),误差标准差(c)(d)Fig.3 The monthly average concentration (a)(b) and the standard deviation of the background errors (c)(d) of PM2.5and PM2.5～10at the lowest model level in initial fileds

3.2 背景误差协方差相关系数分析

背景误差协方差中的相关系数矩阵即模式误差在任意两个空间网格点上的相关矩阵,其可以分解水平和垂直3个方向(式(5)).假定传播是各向同性的,故水平方向上沿x和y的相关系数是相同的,在计算过程中,本文取x和y方向上网格点相关系数的平均值.图5为D04区域模式底层水平相关系数随距离的变化曲线.可以看出,PM2.5～10随水平距离衰减的很快,在18km处左右就衰减到0.6以下了,而PM2.5的衰减较慢,到49km处左右衰减到0.6以下.这是由于PM2.5～10沉降快,在大气中停留的时间短,传播的距离也短,故水平两网格点间的相关性也小;相反,PM2.5沉降慢,传播的距离长,故两网格点间的相关性大.

图4　误差标准差廓线Fig.4 Vertical profiles of the standard deviation of the background errors for PM2.5and PM2.5～10

图5　PM2.5和PM2.5～10在水平方向上相关系数Fig.5 Horizontal auto-correlations of PM2.5and PM2.5～10

图6是PM2.5和PM2.5～10的地面等不同层次高度和各高度层垂直相关系数廓线,可以看出,各层次高度与自身高度的相关系数为1(表示自相关),每层次随垂直距离的增大,相关系数逐渐降低(与5km高度以上的相关系数除外).图6(a)和图6(b)对比还可以看出,PM2.5随垂直距离的相关系数衰减相对较慢,以地面层为例,PM2.5的1km高度处相关系数为0.3,而PM2.5～10不到0.2; 2km高度层与1km高度处的垂直相关系数,PM2.5为0.45, PM2.5～10为0.34.这与水平方向上的相关系数衰减是类似的,PM2.5～10沉降快,传播的高度低,故与地面层的相关系数低.

图6　PM2.5和PM2.5～10的地面等层次和各高度的垂直相关系数Fig.6 Vertical correlation coefficients of four different levels and each level for PM2.5and PM2.5～10

4 同化和预报试验

为检验同化PM2.5和PM10对预报改进的效果,本文设计了两个试验进行对比,一个是控制试验(Control),一个是同化试验(DA).其中,控制试验以前一天的预报场为初始场(即背景场)作24h预报;同化试验则是以同化了PM2.5和PM10观测资料的初始场(即分析场)作24h预报.试验的区域设置和物理化学方案如前所述.模式的起报时间为2014 年8月16～28日每日的00:00.分别对D03区域和D04区域实施同化,其中D03区域内有134个监测站,D04区域内有23个监测站,但后面的检验分析主要针对D04区域的所有站点进行.

4.1 同化预报试验个例分析

图7　2014年8月21日00:00Control (a)(b) 和DA (c)(d) 模拟的初始场最底层PM2.5和PM10的结果Fig.7 The concentrations of PM2.5and PM10at the lowest model level in initial fields from the control (a)(b) and assimilation (c)(d) experiments at 0000UTC on August 21th, 2014

选取8月21日一次个例过程初始场的同化效果进行分析.将同化分析的增量场叠加到背景场上得到分析场,就实现了对模式初始场的调整. 图7是8月21日00:00的PM2.5和PM10同化前后模式第一层浓度分布,对比图7(a)和7(c)可以看出,同化后PM2.5的浓度普遍减小,即同化增量场以负值为主,如同化前南京市PM2.5值在60～90µg/m3,同化后变为在50～70µg/m3,马鞍山和扬州两个地区的PM2.5高值中心也有显著降低;但滁州、句容和溧阳地区的PM2.5数值基本没变,这是由于这两个区域没有空气质量监测站,故没有观测资料进行同化系统.对比图7(b)和图7(d)可以看出,PM10的变化规律和PM2.5类似,大部分的浓度也是明显减小.实际上,从图3中可以看出,PM10中的PM2.5比PM2.5～10大了一个量级,故PM10的变化也主要由PM2.5决定.

图8　2014年8月21日23个站Control和DA模拟的　PM2.5和PM10预报平均浓度与观测实况时间序列Fig.8 The averaged concentrations of PM2.5and PM10in forecasts duration from the control and assimilation experiments against observations using 23　monitoring sites data on August 21th, 2014

图8是D04区域8月21日的23个站PM2.5和PM10平均浓度的观测与模拟时间序列曲线,其中Control、DA是将控制试验、同化试验模拟结果格点值插值到站点上再取平均.从图8(a)可以看出,控制试验模拟的PM2.5的初始值接近于160µg/m3,远高于观测的53µg/m3,而同化试验的结果为54µg/m3,与观测值十分接近,这与图7中同化分析场一致.在随后的24h预报中,同化试验的PM2.5模拟比控制试验也有持续的改进,但随着预报时间的延长,改进的程度有所降低,两者的演变也越来越接近.图8(b)中,同化对PM10的改进效果与图8(a)中的PM2.5类似,在20h以前同化试验比控制试验结果更接近观测.对比PM2.5和PM10中同化试验的时间序列曲线还可以发现,两者除了在开始的5h左右有所差别外,后面的曲线基本相同,这说明PM2.5～10的同化效果只维持了前面5h,这是由于其沉降快、停留时间短,故初始场改变能够延续的时效也短.另外,同化前后模式对PM10的预报效果均高于PM2.5.

4.2 青奥会期间同化预报试验统计检验

图9　南京青奥会期间每日00:00Control和DA模拟的PM2.5和PM10初始场值与观测值的散点Fig.9 Scatter plots of simulated versus observed PM2.5and PM10mass concentrations over initializations from the control and assimilation experiments at 0000UTC during NYOG

在数值模式预报中,初始场的准确性,直接影响模式预报的效果.通过分析场插值到站点与实际观测值比较,来检验同化后预报的质量.对青奥会期间(2014年8月16～28日)的同化和控制试验初始场进行统计检验.图9给出同化前后所有试验结果初始场模拟值与观测值的散点图,并计算分析了平均偏差(BIAS)、均方根误差(RMSE)和相关系数(CORR)等检验指标.可以看出,同化试验的模拟值比控制试验更接近于观测值.同化后和同化前相比,PM2.5相关系数由0.40提高到0.61,增加了53％; RMSE(µg/m3)由74减小到24,降低了68％; BIAS(µg/m3)由54减小到5,降低了91％[图9(a)].这里BIAS的降低主要是由于负的增量场导致同化后整体的PM2.5浓度减小[图7(c)],这与图7(a)中负的增量场是相对应的.PM10同化前后的对比[图9(b)]与PM2.5类似,同化试验的BIAS、RMSE和CORR等检验指标明显优于控制试验.另外,对比图9(a)和9(b)可以看出,同化后,PM10的BIAS和CORR指标均优于PM2.5,虽然模式中PM2.5在PM10中占很大比例,但这种改进应主要来自于PM2.5～10的贡献.

图10　南京青奥会期间PM2.5和PM10同化前后初始场平均RMSE时间序列Fig.10 Root-mean-square errors of PM2.5and PM10forecasts as a function of forecast range over initializations from the control and assimilation experiments during NYOG

图10是逐日预报的PM2.5和PM10平均RMSE时间序列曲线.可以看出,相对于控制试验,同化试验的PM2.5和PM10均有一定改进,进一步地分析还发现,这种改进主要来自于平均偏差的降低(图略),即对模式系统性偏差的改进;改进时效可以持续到20h以后,但主要是在前8h比较明显,第9h以后两者的差别基本在5µg/m3以内.实际上,空气质量模式除了受初始场影响,还受排放源的影响,而且隨着预报积分时间的影响,排放源对预报结果的影响也越来越大,初始场的影响则越来越小.另外,对比PM2.5和PM10还可以发现,无论同化前后,均是PM10的误差标准差相对较小,大部分数值在70µg/m3以下, 而PM2.5误差标准差大多在70µg/m3以上,这说明模式对PM10总体的预报较好,但由于PM2.5在总量中的比重偏大(图8),导致PM2.5的预报误差偏大.

5 讨论

本文研究了针对PM2.5和PM10资料的气溶胶同化问题,但受模式系统、资料和同化方法等方面的局限,同化效果仍有一些不足.一方面由于模式对于中国区域气溶胶的模拟预报本身存在较大的误差,导致背景误差协方差的估计存在一定的不确定性,从而也影响了同化的效果;另一方面,国内气溶胶监测站点的总数虽然已经达到了1500多个,但分布极不均匀,主要集中在大城市的中心市区,而在中小城市及郊县的监测站点很少,这导致同化分析场难以准确描述气溶胶分布情况,虽然对初始场的检验效果很好,但对预报的持续影响会很快降低.另外,四维变分同化、hybird混合同化也是将来要改进的方向.

6 结论

6.1 PM2.5和PM2.5～10背景误差协方差统计结果表明,PM2.5误差标准差随高度的增加而递减,0.2km以下减小比较慢,0.2km以上减小比较快.而PM2.5～10的误差标准差在0.2km附近最大,向上到2km减小到接近于0.在水平和垂直方向上,PM2.5均比PM2.5～10相关系数衰减慢,说明PM2.5比PM2.5～10传播地更远.

6.2 利用南京及周边区域监测站的PM2.5和PM10数据,对2014年8月21日的实际过程进行同化和预报试验,并基于模式D04区域23个监测站点的数据进行检验分析.相对于同化前的模式背景场,同化后的分析场更接近于实况,同化能够有效降低PM2.5和PM10背景场虚高的问题;同化对PM2.5的改善效应可持续24h,对PM10预报的改进主要来自于PM2.5贡献,PM2.5～10的贡献只在开始的5h左右.

6.3 对青奥会期间2014年8月16～28日的气溶胶颗粒物进行了滚动同化预报,并对其中D04区域PM2.5和PM10进行检验分析,结果表明同化后的分析场有显著改善,相关系数、均方根误差、平均偏差等方面均有明显改善,特别是平均偏差可以降低1个量级左右.24h预报的均方根误差时间序列分析也表明,同化对PM2.5和PM10的改善可以持续20h以上,且模式对PM10的总体预报效果要好于PM2.5.

参考文献：

[1] 杨柳林,曾武涛,张永波,等.珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立 [J]. 中国环境科学, 2015,35(12):3521-3534.

[2] 赵子菁,魏永杰,张祥志,等.南京市霾天气与主要气象条件的相关分析 [J]. 中国环境科学, 2015,35(12):3570-3580.

[3] 王 斌,赵 颖.一种新的资料同化方法 [J]. 气象学报, 2005, 63(5):694-701.

[4] 王自发,庞成明,朱 江,等.大气环境数值模拟研究新进展 [J].大气科学, 2008,32(4):987-995.

[5] Seinfeld J H, Pandis S N. Atmospheric chemistry and physics : from air pollution to climate change [M]// Atmospheric chemistry and physics: from air pollution to climate change. John Wiley and Sons, 2006:212-214(3).

[6] Zaveri R A, Easter R C, Fast J D, et al. Model for Simulating Aerosol Interactions and Chemistry (MOSAIC) [J]. Journal of Geophysical Research, 2008,113(D13):1395-1400.

[7] Chin M, Rood R B, Lin S, et al. Atmospheric sulfur cycle simulated in the global model GOCART: Model description and global properties [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2000,105(D20):24671–24687.

[8] Pagowski M, Grell G A, Mckeen S A, et al. Three‐dimensional variational data assimilation of ozone and fine particulate matter observations: some results using the Weather Research and Forecasting—Chemistry model and Grid‐point Statistical Interpolation [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2010,136(653):2013-2024.

[9] Tombette M, Mallet V, Sportisse B, et al. PM10data assimilation over Europe with the optimal interpolation method [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9(1):57-70.

[10] Lee E H, Ha J C, Lee S S, et al. PM10data assimilation over south Korea to Asian dust forecasting model with the optimal interpolation method [J]. Asia-Pacific Journal of Atmospheric Sciences, 2013,49(1):73-85.

[11] Lin C, Wang Z, Zhu J. An ensemble Kalman filter for severe dust storm data assimilation over China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008,8(11):2975-2983.

[12] Li Z, Zang Z, Li Q B, et al. A three-dimensional variational data assimilation system for multiple aerosol species with WRF/Chem and an application to PM2.5prediction [J]. Atmospheric Chemistry & Physics & Discussions, 2013,12(8):4265-4278.

[13] Denby B, Schaap M, Segers A, et al. Comparison of two data assimilation methods for assessing PM10exceedances on the European scale [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(30): 7122–7134.

[14] Schwartz C S, Liu Z, Lin H, et al. Assimilating aerosol observations with a “hybrid” variational-ensemble data assimilation system [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2014,119:4043-4069.

[15] Jiang Z, Liu Z, Wang T, et al. Probing into the impact of 3DVAR assimilation of surface PM10observations over China using process analysis [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2013,118(12):6738-6749.

[16] Grell G A, Peckham S E, Schmitz R, et al. Fully coupled "online" chemistry within the WRF model [J]. Atmospheric Environment, 2005,39(37):6957–6975.

[17] 韩素芹,冯银厂,边 海,等.天津大气污染物日变化特征的WRF-Chem数值模拟 [J]. 中国环境科学, 2008,28(9):828-832.

[18] 周广强,耿福海,许建明,等.上海地区臭氧数值预报 [J]. 中国环境科学, 2015,36(6):1601-1609.

[19] Ackermann I J, Hass H, Memmesheimer M, et al. Modal aerosol dynamics model for Europe. development and first applications [J]. Atmospheric Environment, 1998,32(17):2981-2999.

[20] Schell B, Ackermann I J, Hass H, et al. Modeling the formation of secondary organic aerosol within a comprehensive air quality model system [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2001,106(D22):28275–28293.

[21] Li Z, Chao Y, Mcwilliams J C, et al. A three-dimensional variational data assimilation scheme for the Regional Ocean Modeling System: Implementation and basic experiments [J].Journal of Geophysical Research Oceans, 2008,113(C5):763-763.

[22] Graham A. Kronecker products and matrix calculus with applications [M]. Ellis Horwood Ltd., Chichester; Halsted Press [John Wiley & Sons, Inc.], New York, 1981.

[23] Gaspari G, Cohn S E. Construction of Correlation Functions in Two and Three Dimensions [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 1999,125(554):723–757.

[24] Parrish D F, Derber J C. The National Meteorological Center's spectral statistical-interpolation analysis system [J]. Monthly Weather Review, 1992,120(8):1747-1763.

[25] Fisher M. Background error covariance modeling [C]//Seminar on Recent Development in Data Assimilation for Atmosphere and Ocean. 2003:45-63.

[26] Bannister, R. N. A review of forecast error covariance statistics in atmospheric variational data assimilation. I: Characteristics and measurements of forecast error covariances [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2008,134(637):1951–1970.

[27] 丁国安,陈尊裕,高志球,等.北京城区低层大气PM10和PM2.5垂直结构及其动力特征 [J]. 中国科学, 2005,35:31-44.

致谢：感谢NCEP/NCAR提供的气象再分析资料,感谢PM25. in(www.pm25.in)提供的空气质量数据.

Data assimilation and application experiments of PM2.5and PM2.5～10during Nanjing Youth Olympic Games.

JIN Lu-bin1, ZANG Zeng-liang1*, PAN Xiao-bin1, WANG Ti-jian2, HAO Zi-long3, JIANG Zi-qiang4(1.Institute of Meteorology and Oceanography, PLA University of Science and Technology, Nanjing 211101, China；2.School of Atmospheric Science, Nanjing University, Nanjing 210093, China；3.No.96631 unit of PLA, Beijing 102208, China；4.International Institute for Earth System Science, Nanjing University, Nanjing 210093, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：331～341

Abstract：A 3D-VAR assimilation system was established to assimilate the observations of PM2.5and PM10, and assimilation and forecast experiments were performed during Nanjing Youth Olympic Games (NYOG). The control variables of this assimilation system were PM2.5and PM2.5～10(that was the rest of PM10after taking out PM2.5). The background error covariances of PM2.5and PM2.5～10were estimated by using the simulated products of WRF-Chem of August 2014 in Nanjing. The results showed that the decreases of correlation coefficients of PM2.5with the distance in the horizontal and vertical directions were less than those of PM2.5～10, with the possible reason being that the particle size of PM2.5was smaller, the life cycle of it was longer and it spread further in the atmosphere. In addition, the WRF-Chem model was run with assimilation during NYOG (from August 16thto August 28th, 2014), by using the hourly data of PM2.5and PM10observed from 134 measurement sites around Nanjing. Evaluated with the observations in the innermost of the model area, the experiment results suggested that the aerosol forecasts of the initial fields can be significantly improved by the assimilation. The correlation coefficients of PM2.5and PM10increased by over 53％, the root-mean-square errors of the two reduced by over 55％, and the biases reduced by about 90％. The following aerosol forecasts in positive effect can be obviously improved by the assimilation and the benefit from the assimilation of aerosol can last more than 20hours. The forecast of PM10was better than that of PM2.5by the model.

Key words：WRF/Chem model；aerosol；background error covariance；data assimilation

作者简介：靳璐滨(1989-),男,河北邯郸人,解放军理工大学硕士研究生,研究方向为气溶胶资料同化.

基金项目：国家自然科学基金项目(42175128);江苏省科技支撑计划-社会发展重大研究(BE2012771)

收稿日期：2015-07-28

中图分类号：X513

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)02-0331-11