Mg杂质调控高Al组分AlGaN光学偏振特性

郑同场,林 伟,蔡端俊,李金钗,李书平,康俊勇(厦门大学物理科学与技术学院,福建省半导体材料及应用重点实验室,半导体光电材料及其高效转换器件协同创新中心,福建厦门361005)



Mg杂质调控高Al组分AlGaN光学偏振特性

郑同场,林 伟*,蔡端俊,李金钗,李书平,康俊勇
(厦门大学物理科学与技术学院,福建省半导体材料及应用重点实验室,半导体光电材料及其高效转换器件协同创新中心,福建厦门361005)

摘要:高Al组分(即原子分数)AlGaN带边发光以e光为主的发光特性,从根本上限制了沿c面生长器件的正面出光,成为光电器件发光效率急剧下降的主要原因.第一性原理模拟计算表明,AlxGa(1-x)N混晶的晶格常数比c/a偏离理想值程度随Al组分的增大而增大,导致晶体场分裂能Δ(cr)从Ga N的40 me V逐渐减小;当组分达到0.5时呈现0值,Al组分继续提升,Δ(cr)进一步下降,价带顶排列顺序翻转,直至Al N达到最低值-197 me V.通过Mg掺杂应变AlGaN量子结构能带工程调控高Al组分AlGa N的价带结构,反转价带顶能带排序,实现光发射o光占主导,从根本上克服高Al组分AlGaN发光器件正面出光难的问题.

关键词:高Al组分AlGaN;发光偏振特性;Mg杂质;能带工程

高Al组分(即原子分数)AlGaN基紫外发光器件在杀菌消毒、环境净化、防伪识别以及生化检测等诸多领域有着越来越广泛的应用和市场需要,引起人们强烈的关注[1].1998年,美国Sandia国家实验室Han等利用Al0.2Ga0.8N/GaN多量子阱结构,研制出第一只波长短于GaN带隙(365 nm)的353.6 nm的紫外发光二极管[2].此后,波长更短的LED和激光二极管(LD)相继问世,AlGaN紫外发光器件研制取得了长足的进步[3].然而,相比于传统InGaN基蓝、绿光发光器件,AlGaN基紫外光电器件的发光效率始终有限,且随着Al组分的增加而急剧下降[4].起初,人们普遍将效率下降归因于AlGaN晶体质量不高,内量子效率低下[5];p型AlGaN掺杂困难[6-7],载流子注入效率低;衬底等材料具有强烈的紫外吸收等.近年来随着AlGaN紫外光电器件研究的深入,人们逐渐认识到效率下降的背后AlGaN材料本身的能带结构在其中扮演了重要角色[8-9].随着Al组分的增大,价带顶按能量从高到低的能带排序由GaN 的Γ9、Γ7、Γ7,逐渐转变为Al N的Γ7、Γ9、Γ7.价带顶能带的差异使得在材料发光中占主导地位的导带和价带第一子带间的带边发光以电场与c轴垂直的o光(ordianry light,E⊥c)为主转变为以电场与光轴平行的e光(extraordianry light,E∥c)为主,表现为正面光发射逐渐被侧面光发射所取代.相较于外延层正面,狭小的侧壁面积极大地限制了光抽取的效率,且侧向光难以有效利用.更为不利的是,由于AlGaN材料相对于空气为光密介质,辐射光由材料内部出射时易在界面上发生全反射.根据Al N和GaN折射率可知AlGaN的全射角介于24.6°～28.4°之间,这意味着在高Al组分AlGaN中少量偏离侧向传播的光投射至外延层正表面时会被全反射回器件内部而逐渐遭到吸收损耗,难以从器件中有效抽取.传统的提高光抽取效率方法主要采用对光电器件进行结构优化,如表面粗化[10]、图形化蓝宝石衬底[11]、布拉格反射镜[12]、光子晶体[13]等技术,虽然能够从一定程度上减少因介质折射率差异引起的全反射,但不能从根本上解决正面出光困难的局面.为了绕开这一限制因素,人们试图将AlGaN外延生长转移到非极性面上,使得e光传播方向恰好转向器件正面出光方向,辐射光易于从正面出射[14].然而相比于沿c轴择优生长的AlGaN晶体,非极性面晶体生长较为困难,内量子效率难以超越.

采用能带工程,对材料能带结构进行适当地剪裁,以调控材料光学性质是一种有效可行的方法[15-17].前期的掺杂研究表明,在生长过程中,Mg杂质源以脉冲形式而非连续同时通入反应腔,在有效地提高Mg的掺杂效率的同时,杂质原子由于其电负性和离子半径大小与主晶格原子的差异,将影响AlGa N材料价带结构,价带轨道的空间分布发生变化[18],这不仅意味着载流子的传输行为受到影响,电子空穴复合发光的偏振状态也将发生改变.然而以往的研究更多地关注受主Mg掺杂的电学特性[19-21],对于其影响发光偏振特性的认识和利用还有待探索.本文采用第一性原理模拟计算Mg掺杂Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构价带顶能带结构,提出采用Mg杂质能带工程调控高Al组分Al Ga N的发光偏振特性,提高o光比例,进而提高发光器件的正面出光.

1 模型构建及方法

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法模拟计算AlxGa1-xN混晶的能带结构.构建2a×2a×2c GaN纤锌矿超原胞结构模型,所构建AlxGa1-xN混晶模型Al组分x分别为0,0.25,0.50,0.75,1.00.Al原子以替位的方式均匀地占据部分Ga原子位置,以体现更高的代表性.图1(a)展示了典型的混晶模型Al0.75Ga0.25N.非掺量子结构所构建的结构模型基于2a×2a×8c纤锌矿超原胞,如图1(b)所示.Mg掺杂应变Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构通过Mg原子替代阱中单个Ga原子构建,如图1(c)所示.第一性原理计算采用VASP程序包[22];计算过程中,Ga的3d电子当作价电子处理,电子与离子间相互作用采用投影缀加波赝势法(PAW)[23-24]描述;交换关联能采用广义梯度近似(GGA)[25]的PW91交换关联函数;电子波函数采用平面波展开,平面波基组的截断能设为520 e V;布里渊区积分采用5×5×3的Monkhorst-Pack点阵[26].结构优化过程中,允许总能计算的误差为10-4e V,离子弛豫运动的收敛标准为10-3e V,以保证各原子充分弛豫,使体系能量达到最低.

图1　Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构Fig.1 Quantum structure of Al0.75Ga0.25N/Al N

2 结果与讨论

2.1AlxGa1-xN混晶光学偏振特性

众所周知,材料发光主要源于带边电子跃迁,价带顶附近的能带对光发射贡献较大,特别是导带与价带第一子带之间的电子跃迁在材料发光中占主导地位.为此我们重点分析价带顶的能带色散关系随Al组分的变化.在不考虑自旋轨道耦合作用的情况下,原本立方对称性闪锌矿布里渊区中心处(k=0)三重态Γ15在纤锌矿AlGa N六角对称结构下分裂为Γ6双重态和Γ1单态,分别对应重空穴带(H H)、轻空穴带(LH)和晶体场分裂空穴带(CH).通常定义HH/LH与CH的能量差为晶体场分裂能Δcr.在无应力状态下,GaN 中CH带为第三子带,位于HH和LH带之下;随着Al组分的增大,CH带上移与HH和LH带间的Δcr逐渐减少;当Al组分提升至0.5时,Δcr减少至0,三子带呈现简并;随着Al组分进一步增大,CH成为第一子带,Δcr转而为负.价带顶能带的排列顺序随着Al组分的变化而改变,如图2(a)所示.通过对晶格常数比c/a的计算,可以发现各模型AlGaN晶格常数比c/a偏离理想纤锌矿结构值1.63,c/a偏离程度随Al组分的增大而增大,如图2(b)所示,导致Δcr由GaN的40 me V逐渐减小,当组分达到0.5时呈现0值.而当Al组分继续偏向Al N,Δcr呈现负值并逐渐减小,最终达到最小-197 me V.高Al组分与低Al组分AlxGa1-xN的价带结构的差异,对材料发光性质有着决定性作用.

材料发光主要来源于带边电子跃迁,特别是导带与价带第一子带之间的电子跃迁在材料发光中占主导,第一子带与其他子带间的能量间距越大,其发光所占比例也越大.结合AlxGa1-xN混晶能带结构分析可知,低Al组分Al Ga N的带边发光以o光为主;随着Al组分的增加,o光急剧减弱而e光迅速增强;高Al组分Al Ga N的带边发光则变为e光为主,如图3(a)所示.光子的传播方向与其偏振方向垂直,o光主要沿平行于c轴的方向传播,大部分的光位于全反射角之内,容易从外延层中逃逸,因此正面光抽取效率高.而 e光主要沿垂直于c轴方向即侧向传播,正面的全反射和侧面的狭小面积极大地限制了光抽取效率,如图3(b)所示.全反射过程中大多数辐射光被材料吸收损耗,由于器件侧向长度尺寸远大于纵向厚度,e光在材料内部的传播距离比o光更为深远,增大了传播过程中再被材料吸收的可能.由此可见,价带顶能带结构对AlGaN紫外发光器件的发光效率起着关键作用,高Al组分AlGa N价带顶能带带序的反转引起的光学偏振特性的变化,从根本上限制了器件的正面出光,导致器件的发光效率急剧下降.从能带工程方面考虑,调制高Al组分的AlGaN价带结构,反转轻重空穴带至价带顶,则导带和价带第一子带的跃迁复合辐射光易于从正面出射.

图2　AlxGa1-xN价带顶能带结构(a)和晶格常数c/a比与晶体场分裂能Δcr随Al组分变化关系(b)Fig.2 The band structure of AlxGa1-xN at valence band maximum(a)and the c/a ratio and crystal field splittingΔcras a function of Al composition(b)

图3　高Al组分AlGaN材料发光特性示意图(a) 及AlGaN LED与空气间光的折射示意图(b)Fig.3 The schematic diagram of the emitting light characteristics of high Al content AlGa N material(a) and the refraction between AlGa N LED and air(b)

2.2应变调控Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构发光偏振特性

AlxGa1-xN/AlyGa1-yN(x < y)量子结构作为深紫外发光器件的有源层,量子阱组分往往大于0.5,不可避免地呈现侧向发光的偏振特性.以往研究表明双轴压应变能够改变材料的价带结构,利用AlxGa1-xN/AlyGa1-yN(x

图4　Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构平衡晶格能带结构(a)、双轴应变下体系总能量与体积关系图(b)及双轴应变Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构能带结构(c)Fig.4 The band structure of Al0.75Ga0.25N/Al N quantum structure under equilibrium condition(a),relation between system total energy and volume under biaxial strain(b)and band structure of Al0.75Ga0.25N/Al N quantum structure with biaxial strain(c)

纤锌矿结构的Al Ga N的晶格常数a和c之间的应变关系可以通过泊松比表述[28]

式中,ξa和ξc分别为沿a、c轴的应变,ν为泊松比.对于在c面蓝宝石上沿c轴外延生长的薄膜,面内受到双轴应变.由弹性应变理论(胡克定律)结合纤锌矿AlGaN的对称性可推导得出

其中,c13和c33为弹性常数,a和c为受应力的晶格常数,a0和c0为不受应力的晶格常数.将计算优化后阱Al0.75Ga0.25N的晶格常数a、c、a0和c0值代入公式(1)和(2)得到ν为0.256,与文献报道的Al N数值0.237相近[29],表明优化后的理论晶格常数有着合理的数值.基于优化的平衡晶格参数,模拟计算体系能带结构,如图4(c)所示,H H/LH和CH子带能量有所偏移,对应Δcr由-58 me V进一步增大至-25 me V.量子结构阱垒间的失配应变能够调制AlGaN的价带结构,减小了CH子带和HH/LH子带间的能量差距.

2.3Mg杂质能带工程调控Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构的发光偏振特性

一般而言,Mg掺杂往往会对价带结构产生影响,价带顶能带顺序也有可能受到牵连,成为实现调控发光偏振特性的可能方案.为此,本文采用第一性原理研究了Mg掺杂应变Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构的价带顶电子态密度(DOS)分布,以深入了解Mg掺杂与光学偏振特性的直接关联.理论上,介质内光子的吸收和发射过程通常包含电子从某一能态跃迁至另一能态的过程,对于从满态的单电子布洛赫态到空态的单电子布洛赫态的跃迁,根据费米黄金定律[30],在一阶微扰论下跃迁几率具体形式可表述为

式中,下标i和j分别表示导带和价带态,e为光偏振方向的单位矢量,ħ为约化普朗克常数.带间跃迁矩阵元|e·Mij(k)|=<ψi(r)|e·p|ψj(r)>,包含导带和价带波函数的布洛赫因子和被作为微扰的入射波的偶极算符,p为光子动量.由于电偶极子算符为奇宇称算符,若ψi(r)与ψj(r)具有相反宇称性,满足能级跃迁条件

则给定导带和价带间的跃迁是允许的,否则跃迁禁戒.

介质的光学特性可用介电函数ε来描述,对于六角纤锌矿结构的AlGaN,介电函数含有两个独立参量ε∥和ε⊥,分别表征了介质内光波电矢量平行和垂直于c轴的传播行为,常与光辐射、吸收及色散关系相关联.通过对电子轨道的深入研究表明,AlGaN价带中的HH 与LH带的电子态主要源自px与py杂化轨道的贡献, CH带则由pz态单独构成;而导带底的则为球形对称的s电子态.由于导带底的s电子态ψc(r)为球型对称性,相对于任一坐标轴而言均为偶宇称,因此电子跃迁与否依赖于跃迁末态ψv(r)的对称性是否为奇宇称.

图5　Mg掺杂(a)与非掺杂(b)Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构价带顶分波DOS px+py和pz分布情况Fig.5 The decomposed densities of states px+pyand pzat valence band maximum for Mg doped and undopedAl0.75Ga0.25N/Al N quantumn structure

通过对比分波DOS图5(a),可发现Mg掺杂体系中px+py杂化电子态占据价带顶且DOS值远大于pz.而非掺Al0.75Ga0.25N/Al N应变和非应变量子结构价带顶则均由pz电子态占据,如图5(b)所示.根据宇称选择定则,pz电子态沿c轴分布相对于同向的z轴为奇宇称,而对于面内x轴和y轴而言则均为偶宇称,因此电子从导带底跃迁至价带顶的pz态,仅满足<ψc(r)|z|ψv(r)>≠0,从而ε∥≠0,即跃迁辐射光偏振态E∥c,具有e光的偏振特性.相反地,Mg掺杂体系中价带顶px与py杂化电子态相对于z轴为偶宇称,从导带底至px与py态的电子跃迁,ε⊥≠0,即跃迁辐射光E⊥c,具有o光的偏振特性.能带计算结果见图6所示,也表明了Mg掺杂改变了价带顶的能带排序,HH子带成为第一子带,Δcr为83 me V,表明o光成为主要发光.由此可见,Al0.75Ga0.25N/Al N受到Mg掺杂调控带边辐射由e光辐射为主转变成o光辐射为主.本文虽以Al0.75Ga0.25N/Al N量子结构作为典型予以讨论,但使用同样的原理设计掺入Mg杂质能够调控给定高Al组分AlGaN量子结构光学偏振特性,有望提高深紫外光电器件正面出光.

图6　Mg掺杂应变Al0.75Ga0.25N/Al N能带结构Fig.6 The band structure of Mg-doped stained Al0.75Ga0.25N/AlN quantumn structure

3 结 论

本文采用第一性原理对AlxGa1-xN混晶的发光偏振特性随Al组分的变化关系进行了研究.研究结果表明AlxGa1-xN混晶的晶格常数比c/a偏离理想值程度随Al组分的增大而增大,导致Δcr从GaN的40 meV逐渐减小;当组分达到0.5时呈现0值,Al组分继续提升,Δcr进一步下降,直至Al N达到最低值-197 meV.由此得到材料的光学偏振特性表现为,低Al组分AlGaN的带边发光以o光为主;随着Al组分的增加,o光强度急剧减弱而e光迅速增强;高Al组分下则呈现e光为主的带边发光.高Al组分AlGaN侧向发光从根本上限制了器件的正面光取出效率,极大限制了器件的光抽取效率.本文通过Mg掺杂应变Al-Ga N量子结构调控Al Ga N的价带结构,在引入双轴压应变增大晶体Δcr的基础上,进一步引入Mg掺杂原子,反转价带顶能带排序,呈现o光主导带边光偏振特性,从根本上突破高Al组分AlGaN发光器件正面出光难的局面.

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Modulating Optical Polarization of Al-rich AlGaN via Mg Dopant

ZHENG Tongchang,LIN Wei*,CAI Duanjun,LI Jinchai,LI Shuping,KANG Junyong
(Fujian Provincial Key Laboratory of Semiconductors and Applications,Collaborative Innovation Center for Optoelectronic Semiconductors and Efficient Devices,College of Physical Science and Technology,Xiamen University,Xiamen 361005,China)

Abstract:The development of Al-rich AlGaN suffers from the optical polarization E∥c which is unfavorable for light extraction efficiency for optoelectronic devices grown on the c-plane,especially for Al-rich AlGaN.Based on first-principle simulations,the complex physics behind the optical polarization probably stems from the fact that the lattice parameter c/a ratio deviates from the ideal value for a hexagonal close-packed crystal structure.It is found that c/a ratio increases as Al content increases.The resulting crystalfield splitting energyΔ(cr)varies from 40 me V to 0 me V as Al content increases from 0 to 0.5,and finally drops down to-197 me V in AlN.The band engineering via Mg-doping strained AlGaN quantum structure allows modulation of the band structure especially at valence band maximum to change the valence band order so as to switch the emitted light polarization to ordinary light polarization, motivating further experimental work on improving light extraction efficiency in Al-rich AlGaN.

Key words:Al-rich AlGa N;optical polarization;Mg dopant;band engineering

*通信作者:linwei@xmu.edu.cn

基金项目:国家重点基础研究发展计划(973计划)(2012CBR19300);国家高技术研究发展计划(863计划)(2014AA032608);国家自然科学基金(11404271,11204254,61227009);促进海峡两岸科技合作联合基金(U1405253);NSFC-广东联合基金(第二期)超级计算科学应用研究专项;国家超级计算广州中心支持项目

收稿日期:2015-06-30 录用日期:2015-10-25

doi:10.6043/j.issn.0438-0479.2016.02.016 10.6043/j.issn.0438-0479.2016.02.017

中图分类号:O 781;O 469

文献标志码:A

文章编号:0438-0479(2016)02-0237-07

引文格式:郑同场,林伟,蔡端俊,等.Mg杂质调控高Al组分AlGaN光学偏振特性[J].厦门大学学报(自然科学版),2016,55 (2):237-243.

Citation:ZHENG T C,LIN W,CAI D J,et al.Modulating optical polarization of Al-rich AlGa N via Mg dopant[J].Journal of Xiamen University(Natural Science),2016,55(2):237-243.(in Chinese)