湖北省主要固定燃烧源大气颗粒物及VOCs排放特征研究

陈 娟，程继雄，曾 艳，程胜高

(1．中国地质大学(武汉)环境学院，湖北武汉430074;2．湖北省环境监测中心站，湖北武汉430072;3．黄石市环境保护局，湖北黄石435000)

湖北省主要固定燃烧源大气颗粒物及VOCs排放特征研究

陈 娟1，程继雄2，曾 艳3，程胜高1

(1．中国地质大学(武汉)环境学院，湖北武汉430074;2．湖北省环境监测中心站，湖北武汉430072;3．黄石市环境保护局，湖北黄石435000)

于2014年1月至12月对湖北省9个城市21家典型企业的固定燃烧源进行了典型大气颗粒物及挥发性有机物(VOCs)的监测工作，研究了固定燃烧源大气颗粒物及VOCs的排放特征及其物质组成。结果表明:大气颗粒物年排放总量与装机容量呈正相关关系，颗粒物粒径越细占总颗粒物的质量百分比越低;不同燃料的锅炉废气中的PM10和PM2．5质量浓度表现为:石油焦＞煤＞生活垃圾，燃气锅炉废气中只检出PM1．0;焦化厂和炼铁厂锅炉废气中的VOCs以烯(炔)烃为主，各占79．21%和81．09%，乙烯占总VOCs的百分比最高，分别为69．13%和68．88%;燃油锅炉废气中的VOCs以烯(炔)烃(91．74%)为主，燃气锅炉废气中的VOCs以烯(炔)烃(37．96%)和醛脂(38．79%)为主;锅炉废气中VOCs的组分和浓度受锅炉使用类型和燃料类型差异的影响，排放废气中的VOCs浓度水平表现为:焦化厂锅炉＞炼铁厂锅炉，燃油锅炉＞燃气锅炉，且组分更复杂。

固定燃烧源;大气颗粒物;挥发性有机物(VOCs);排放特征;湖北省

Key words:stationary combustion source;air particulate matter;volatile organic compounds(VOCs);emission characteristics;Hubei province

近年来，大气污染已成为影响社会经济发展及人类健康的重大环境问题。其中，大气颗粒物已成为城市大气污染的重要来源，并受到国内外研究者的广泛关注［1-4］。为切实改善城市大气环境，如何有效地控制大气细颗粒物的排放成了当前社会和学界的一大难点和挑战。作为PM2．5重要来源之一的固定燃烧源，对其排放特征及其物质组成展开研究可以为有针对性的大气颗粒物减排提供参考。

固定燃烧源以锅炉为排放载体，燃料在锅炉内高温燃烧直接向大气排放一次颗粒物及大量的气态前体物［挥发性有机物(VOCs)、硫化物、NOx和NH3］，并在大气中通过化学反应形成硫酸盐类、硝酸盐类及半挥发性有机物(SVOCs)等二次颗粒物，导致大气中可吸入颗粒物含量增加［5-7］。煤是主要的锅炉燃料之一，是影响大气颗粒物排放数量和化学成分的重要因素，大气中大量的颗粒物直接或间接地来自于煤的燃烧过程［8-9］。已有研究表明，约有33%的总悬浮颗粒物(TSP)由燃煤生成［10］，燃煤对大气PM2．5的直接贡献为7．0% ～16．4%［11-12］。国内外学者对不同燃料污染源排放大气颗粒物的成分、粒径分布进行了研究［13-15］，结果显示:燃油锅炉排废对大气污染有一定的贡献，燃油锅炉废尘主要以碳黑和絮状物为主，废尘粒径较细、有一定的黏性，且温度较高，难以治理［16］。目前关于固定燃烧源VOCs的研究主要集中在排放控制、治理技术分析评估［17-18］、VOCs的组分及区域分布特征［19］、行业VOCs排放特征［20-22］以及源解析［23-24］等方面。

随着我国中部崛起、长江经济带建设的推进，湖北省社会经济呈现高速发展态势，伴随而来的大气环境问题也日渐严重。为研究湖北省固定燃烧源大气颗粒物及VOCs的排放特征，本文选取了省内9个地级市21家典型企业的固定燃烧源进行了TSP、PM10、PM2．5、PM1．0及VOCs等排放因子的监测工作，系统地分析了不同企业典型大气颗粒物及VOCs的排放特征，对认识大气颗粒物污染及制定相关防治对策具有至关重要的作用，同时VOCs的监测结果可为今后湖北省各城市大气VOCs源解析提供参考。

1 材料与方法

1．1 大气颗粒物采样地点及方法

根据湖北省各工业类型比例和能源结构特征，选择涉及钢铁、化工、建材、电力、民用五大类共21家企业的固定燃烧源进行了 TSP、PM10、PM2．5和PM1．0等排放因子的监测工作。采样对象均是该行业主要的龙头企业或单位，其中包括钢铁行业1个(燃料为煤)、石油化工行业1个(燃料为瓦斯)、玻璃行业1个(燃料为石油焦)、水泥行业1个(燃料为煤)、电力行业14个(燃料为垃圾2个、煤12个)、民用行业3个(燃料为天然气2个、石油焦1个)，大气颗粒物采样点位详见图1。

图1 大气颗粒物采样点位示意图Fig．1 Schematic map of particulate matter sampling sites

燃煤电厂的大气颗粒物采样先使用TH-880F微电脑废尘平行采样仪(武汉天虹)采集燃煤电厂废气通道中大气颗粒物样品(等速采样)，再用XC-5000污染源颗粒物自动采样器(美国 APEX)配PM10-PM2．5-PM1．0旋风切割器采集废气通道中大气细颗粒物(PM10、PM2．5、PM1．0)样品(采样流量为18～21 L/min)，监测时间约为3 h。其他固定源使用TH-880F(武汉天虹)采集TSP样品，XC-5000(美国APEX)采集PM10、PM2．5和PM1．0样品，并采用重量法进行分析。SO2和NOX样品使用Model3080(北京雪迪龙)采集，并用非分散红外进行分析。监测点设在固定污染源处理设施出口，各监测指标每次采集样品不少于2个，共采集样品63个，其中燃煤电厂39个，其他固定源24个。样品在采集与分析过程中进行了严格的质量控制。

1．2 VOCs样品采集与处理

为研究固定燃烧源VOCs的排放特征，对典型特征固定燃烧源(炼铁厂锅炉、焦化厂锅炉、燃油锅炉、燃气锅炉)排放废气中的VOCs进行了监测。采用PVF气袋分别在锅炉废气排放通道出口采集焦化厂锅炉、炼铁厂锅炉、燃油锅炉和燃气锅炉内的空气，采样口平行采样［6，25］，为了避免颗粒物及水蒸气对VOCs检测的干扰，采样前在气袋前增加了除尘、除湿装置。样品采集后于24 h内分析完毕，分析设备采用TH-300B系统，并及时对数据进行比对处理:通过对样品中的VOCs种类、比例进行分析，确认特征排放因子。在样品采集及分析过程中，进行了严格的质量控制。在通过锅炉排气口采集锅炉内气体之前，进行了周围环境空气空白对照点的采集［26］。

2 结果与讨论

2．1 大气颗粒物排放特征分析

图2 燃煤电厂装机容量与大气颗粒物年排放总量的关系Fig．2 Relationship between coal-fired power plant capacity and the total annual emissions of atmospheric particulate matter

本研究以燃煤电厂为典型燃煤固定源，对其装机容量与大气颗粒物年排放量的关系进行了研究，其结果见图2。由图2可见，2014年大气颗粒物的年排放总量与燃煤电厂的装机容量变化趋势基本一致，呈正相关关系［2］，其中总颗粒物、PM10、PM2．5、PM1．0各自的年排放总量与装机容量的相关系数分别为0．966 7、0．965 0、0．784 1和0．484 1，说明颗粒物粒径越大与装机容量的相关性越大，且PM10、PM2．5、PM1．0和TSP的年排放总量表现为PM10＞PM2．5＞PM1．0，颗粒物粒径越大，排放总量越大。但燃料不同，大气颗粒物的年排放总量存在较大差异［27］，本 研究以煤、石油焦、天然气和生活垃圾为燃料的企业为研究对象，对其大气颗粒物的排放特征进行研究，结果显示:企业 TSP的年排放总量特征表现为燃油(77 079 kg/a)＞燃煤(42 112 kg/a)＞生活垃圾(8 690 kg/a)＞天然气(2 102 kg/a);企业PM10、PM2．5和PM1．0的年排放总量特征一致，总体表现为燃油＞燃煤＞生活垃圾＞天然气。此外，由于燃料不同及燃料组合使用形式的不同，单位体积燃料所产生的大气颗粒物浓度存在差异，如表1所示，单位体积的煤产生的大气颗粒物浓度比单位体积的生活垃圾产生的大气颗粒物浓度高;而单位体积煤和生活垃圾组合的燃料产生的大气颗粒物浓度较单独使用这两种燃料要高;单位体积的燃料油和石油焦产生的大气颗粒物浓度较其他燃料都要高很多;而单位体积的天然气基本检测不到大气颗粒物。说明燃油对大气颗粒物排放的贡献最大，其次是燃煤，再次是生活垃圾，而天然气对大气颗粒物基本没有贡献，是相对清洁的燃料。

2．2 固定源颗粒物的粒径分布特征

本研究以燃煤电厂为典型燃煤固定源，对其排放废气中大气颗粒物的粒径分布进行了研究，其结果见表2，其中，PM10/TSP、PM2．5/TSP和PM1．0/TSP用以衡量不同粒径的颗粒物占总颗粒物的比重。由表2可见，燃煤电厂排放废气中PM10/TSP、PM2．5/ TSP和PM1．0/TSP的百分比值分别在30%～50%、10%～20%和5%～10%之间，PM2．5/PM10的比值在0．30～0．90之间，表明颗粒物粒径越细，其所占总颗粒物质量的百分比越低。

燃煤固定源排放废气中PM10/TSP、PM2．5/TSP和PM1．0/TSP的百分比值分别为 1．7% ～19．2%、0．8%～11．5%和1．6%～7．7%;燃油固定源排放废气中 PM10/TSP和 PM2．5/TSP的百分比值分别为67．5%和44．6%，PM2．5/PM10的比值为0．661，燃油固定源排放的细颗粒物占总颗粒物的百分比较燃煤固定源高;生活垃圾燃烧固定源排放废气中PM10/TSP和PM2．5/TSP的百分比值分别为16%和10%，PM2．5/PM10的比值为0．625;燃气固定源排放废气中未检测出PM10和PM2．5。生活垃圾燃烧和燃气固定源排放废气中 PM10/TSP、PM2．5/TSP和PM1．0/TSP的百分比值均较燃煤固定源小。总体上其百分比值大小顺序表现为:燃油＞燃煤＞生活垃圾＞燃气。固定源排放废气中细颗粒物的比重与燃料有关，燃料不同燃烧排放的废气中细颗粒物的分布特征不同，使用煤、石油焦、天然气和生活垃圾作燃料的锅炉废气中的PM10、PM2．5、PM1．0所占大气颗粒物的百分比也不同。其中，石油焦作燃料的固定源排放的细粒子比煤作燃料的要高，生活垃圾和天然气排放的细粒子比煤作燃料的要低，以天然气作为燃料排放的废气中未检测出PM10和PM2．5，只检测出PM1．0，从而说明天然气是较石油焦、煤和生活垃圾更为清洁的燃料。

表1 企业单位体积燃料排放污染物浓度对比表Table 1 Comparison of the concentration of pollutants per unit volume fuel

表2 燃煤固定源排放废气中大气颗粒物的粒径分布Table 2 Size distribution of particulate matter from stationary combustion sources of coal

2．3 固定燃烧源VOCs组分特征

本研究对钢铁厂两种不同工艺(焦化厂和炼铁厂)的锅炉及其他企业燃油锅炉和燃气锅炉排放废气中的VOCs进行监测，其监测结果见表3和表4。由表3和表4可见，焦化厂锅炉排放废气中VOCs的总排放量(5 859．67 μg/m3)远大于炼铁厂(296．53 μg/m3);燃油锅炉排放废气中VOCs的总排放量(2 158．40 μg/m3)是燃气锅炉(143．24 μg/m3)的15倍;焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气中检测出的VOCs种类及数量基本一致，分别为26种和23种。焦化厂锅炉排放废气中VOCs的烯(炔)烃组分数量较炼铁厂锅炉多1种，卤代烃多3种，但苯系物的数量比炼铁厂少，在炼铁厂锅炉废气中检测出的氰类物质在焦化厂锅炉中未检测出;燃油锅炉和燃气锅炉排放废气中检测出的VOCs种类及数量存在较大差异，分别为27种和17种，其中燃油锅炉中检测出的烯(炔)烃和醛酯都较燃气锅炉多4种，烷烃和卤代烃较燃气锅炉少2种，苯系物在燃气锅炉中未检出。可见，VOCs的浓度、种类及数量因锅炉所处工艺及燃料的不同而存在较大差异，焦化厂锅炉排放废气中VOCs的浓度较炼铁厂大［28］;燃油锅炉排放废气中VOCs的浓度较燃气锅炉大［29］。

表3 焦化厂锅炉与炼铁厂锅炉排放废气中VOCs浓度对比(μg/m3)Table 3 Comparison of VOCs concentration in exhaust gases from coke and iron work plant boilers(μg/m3)

表4 燃油锅炉与燃气锅炉排放废气中VOCs浓度对比(μg/m3)Table 4 Comparison of VOCs concentration in exhaust gases from fuel and gas boilers(μg/m3)

焦化厂、炼铁厂、燃油、燃气锅炉排放废气中VOCs的组分特征见图3。由图3可见:焦化厂锅炉排放废气中VOCs的主要组分为烯(炔)烃和烷烃，其百分比组成表现为烯(炔)烃(78．21%)＞烷烃(18．62%)＞苯系物(2．67%)＞卤代烃(0．48%)＞醛酯(0．01%)＞氰(0．00%);炼铁厂锅炉排放废气中VOCs的主要组分为烯(炔)烃，其百分比组成表现为烯(炔)烃(81．09%)＞苯系物(9．45%)＞烷烃(7．51%)＞卤代烃(0．93%)＞醛酯(0．06%)＞氰(0．96%);烷烃在焦化厂锅炉排放废气VOCs中所占百分比是炼铁厂的2．5倍，苯系物在炼铁厂锅炉排放废气VOCs中所占百分比是焦化厂的3．5倍。可见，焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气VOCs中各类物质的含量因锅炉使用类型的不同而出现差异［30］。

由图3还可以看出:在燃油锅炉排放废气VOCs中主要为烯(炔)烃，其次为苯系物，其百分比组成表现为烯(炔)烃(91．74%)＞苯系物(4．62%)＞醛脂(1．99%)＞烷烃(0．88%)＞卤代烃(0．53%)＞氰(0．25%);在燃气锅炉排放废气VOCs中烯(炔)烃和醛脂所占百分比相对较高，烷烃和卤代烃所占百分比基本一致，其百分比组成具体表现为醛脂(38．79%)＞烯 (炔)烃 (37．96%)＞烷烃(10．65%)＞卤代烃(10．40%)＞氰(2．21%)＞苯系物(0．00%);在燃油锅炉排放废气VOCs中所占百分比较大的苯系物(4．62%)在燃气锅炉排放废气VOCs中未检出，燃气锅炉排放废气VOCs中所占百分比较大的烷烃、卤代烃和氰类物质分别比燃油锅炉排放废气VOCs中的相应物质大12．1倍、19．6倍和8．8倍，说明不同燃料的锅炉排放废气中VOCs的种类和物质组分存在较大差异。

图3 焦化厂、炼铁厂、燃油、燃气锅炉排放废气中VOCs的组分特征Fig．3 Characteristics of VOCs composition in different exhaust gases from coke work plant，iron work plant，fuel and gas boilers

不同锅炉排放废气中VOCs特征谱见图4。由图4可见:焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气中均含有高浓度的低碳烷烃、烯烃和苯系物，如乙烷、乙烯、丙烷、乙炔、苯、乙苯等物质，但焦化厂锅炉排放废气中的VOCs浓度远大于炼铁厂，焦化厂锅炉排放废气中检测到的乙烷(1 008．83 μg/m3)、乙烯(4 034．47 μg/m3)浓度最高，分别占17．21%和68．88%，其他依次为乙炔(5．00%)＞丙烯(4．20%)＞苯(2．17%)＞丙烷(1．11%)，炼铁厂锅炉排放废气中乙烯(202．95 μg/m3)的浓度最高，占69．13%，其他依次为乙炔(7．12%)＞苯(5．46%)＞乙烷(5．26%)＞丙烯(4．52%)＞丙烷(1．66%)＞乙苯(1．18%);焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气中相同的VOCs占总VOCs的百分比存在差异性，且两种锅炉排放废气中主要的VOCs组分存在较大差异［25］;焦化厂锅炉排放废气中检测出26种VOCs，其中9种(环戊烷、异戊烷、正戊烷、反式-2-戊烯、异戊二烯、正己烷、氯甲烷、二氯甲烷、1，2-二氯乙烷、)在炼铁厂锅炉废气中未检出，炼铁厂锅炉排放废气中检测出23种VOCs，其中6种(1-戊烯、甲苯、异丙苯、正十一烷、乙腈、氯化苄)在焦化厂锅炉排放废气中未检出，说明同一类型的锅炉因其所处工艺的不同，其排放废气中的VOCs的种类、数量和浓度会出现较大的差异。

图4 焦化厂、炼铁厂、燃油、燃气锅炉排放废气中VOCs特征谱Fig．4 Characteristics of VOCs composition in different exhaust gases from coke work plant，iron work plant，fuel and gas boilers

由图4还可以看出:燃油和燃气锅炉排放废气中的VOCs以低碳烷烃和烯烃为主，包含高浓度的乙烯、丙烯和乙炔等，两种锅炉排放废气中的含氧有机物种类也较多，如丙烯醛、丙酮、乙腈等，但不同燃料锅炉排放废气中VOCs的浓度水平存在很大差异，燃油锅炉排放废气中乙烯(981．8 μg/m3)和乙炔(698．04 μg/m3)的浓度较高，占46．10%和32．80%，其他依次为丙烯(9．64%)＞苯(2．36%)＞1-丁烯(1．34%);燃气锅炉废气中乙烯(33．10 μg/m3)、丙烯醛(27．46 μg/m3)和乙炔(13．82 μg/m3)的浓度相对较高，分别占25．41%、25．13%和11．73%，其他依次为丙酮(8．10%)＞三氯甲烷(5．81%)＞丙醛(5．56%)＞十二烷(5．40%)＞丙烷(3．64%)＞乙腈(2．21%)＞三氯乙烯(1．82%)＞1，3-二氯苯(1．77%);燃油和燃气锅炉排放废气中相同的VOCs占总VOCs的百分比存在差异性，燃油锅炉排放废气中检测出27种VOCs，其中有18种VOCs在燃气锅炉中未检出，包括乙烷、异丁烯、异戊二烯、1-己烯、苯、乙基苯、正壬烷、对/间-二甲苯、邻二甲苯等;燃气锅炉废气中共检测出17种VOCs，其中有8种在燃油锅炉废气中未检出，包括异丁烷、正丁烷、氯乙烯、丙醛、三氯乙烯、1，3-二氯苯、苄基氯、十二烷;某些在环境空气空白样中没有检出的物质，如1-丁烯等也在燃气锅炉排放废气中检出;燃油锅炉排放废气中VOCs的数量、浓度都较燃气锅炉要高，说明锅炉排放废气中VOCs的种类、数量和浓度在很大程度上受锅炉燃料类型的影响，且燃油锅炉排放废气中VOCs的种类要远多于燃气锅炉，出现以上差异的原因多由燃料成分差异引起。

3 结 论

通过对湖北省内9个地级市21家典型企业的固定燃烧源进行TSP、PM10、PM2．5、PM1．0及VOCs等排放因子的监测工作，得到如下结论:

(1)总颗粒物、PM10、PM2．5、PM1．0的年排放总量与装机容量呈正相关关系，相关系数分别为0．966 7、0．965 0、0．784 1和0．484 1，说明颗粒物粒径越大与装机容量的相关性越大。TSP的年排放总量特征表现为:燃油(77 079 kg/a)＞燃煤(42 112 kg/a)＞生活垃圾(8 690 kg/a)＞天然气(2 102 kg/a)，燃料类型及除尘效率等因素会影响大气颗粒物排放量。

(2)不同燃料排放废气中的PM10、PM2．5和PM1．0年排放总量特征表现为燃油＞燃煤＞生活垃圾＞天然气，以天然气为燃料的排放源未检测到 PM10、PM2．5，说明天然气是相对清洁的燃料。颗粒物粒径越细，所占固定源排放废气中总颗粒物的质量百分比越低，PM10/TSP、PM2．5/TSP和PM1．0/TSP的百分比值表现为:石油焦＞煤＞生活垃圾＞天然气，其中天然气燃烧排放废气中只检测出PM1．0，说明天然气是相对清洁的燃料。未来，湖北省需要进行能源结构的调整，以期降低大气细颗粒物的排放。

(3)焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气中的VOCs有9种种类差异，燃油锅炉废气中的VOCs数量较燃气锅炉多18种，相同VOCs的浓度较燃气锅炉高出30倍左右。焦化厂和炼铁厂锅炉排放废气中的VOCs以烯(炔)烃为主，各占79．21%和81．09%，乙烯占总VOCs的百分比最高，分别为69．13%和68．88%。燃油和燃气锅炉排放废气中的VOCs都以烯(炔)烃(91．74%)为主;燃气锅炉排放废气中的VOCs以烯(炔)烃(37．96%)和醛脂(38．79%)为主。VOCs的组分和浓度受锅炉使用类型和燃料类型的影响，焦化厂锅炉排放废气中的VOCs浓度水平较炼铁厂锅炉高，燃油锅炉排放废气中VOCs浓度水平较燃气锅炉高，且前者组分更复杂。

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［29］吕兆丰，魏巍，杨干，等．某石油炼制企业VOCs排放源强反演研究［J］．中国环境科学，2015，35(10):2958-2963．

［30］席劲瑛，武俊良，胡洪营，等．工业VOCs排放源废气排放特征调查与分析［J］．中国环境科学，2010，30(11):1558-1562．

Emission Characteristics of Atmospheric Particles and VOCs of Mainly Stationary Combustion Sources in Hubei Province

CHEN Juan1，CHENG Jixiong2，ZENG Yan3，CHENG Shenggao1
(1．School of Environmental Studies，China University of Geosciences，Wuhan430074，China; 2．Hubei Environment Monitoring Center，Wuhan430072，China;3．Huangshi Environmental Protection Bureau，Huangshi435000，China)

This paper conducts monitoring research on the typical atmospheric particulate matter and volatile organic compounds(VOCs)in stationary combustion sources from 21 typical enterprises in nine cities of Hubei province from January 2014 to December．The paper investigates the emission characteristics and composition of the atmospheric particulate matter and VOCs．The results show that the particulate matter emissions and capacity are positively correlated．The smaller the particle size is，the lower the mass percentage of the total particulate matter is．The mass concentration of PM10and PM2．5in exhaust gases from different fuel boilers are petroleum coke coal＞coal＞living garbage．But there is only PM1．0detected in the gas boiler exhaust gases．In the exhaust gases of coking plant and steel plant boilers，alkenynes dominates the VOCs，accounting for 79．21%and 81．09%respectively，and the percentage of ethylene of the total VOCs is the highest，being 69．13%and 68．88%respectively．In the exhaust gases of fuel boiler，alkenynes dominates the VOCs，accounting for 91．74%．In the exhaust gases of gas boiler，VOCs mainly include olefin hydrocarbon(acetylene)(37．96%)and aldehyde resin(38．79%)．The components and concentrations of VOCs are affected by different types of boilers and fuels．The concentration levels of VOCs in the exhaust emissions are shown as:coking plant＞iron works，boiler fuel boiler＞gas boiler，and the components are more complex．

X820．3;X823

ADOI:10．13578/j．cnki．issn．1671-1556．2016．05．014

1671-1556(2016)05-0085-07

程胜高(1954—)，男，博士，教授，主要从事环境影响评价方面的研究。E-mail:chengsg@cug．edu．cn

2016-03-21

2016-05-03

国家自然科学基金项目(41072023);湖北省环保科技课题专项基金项目(2012HB03)

陈 娟(1989—)，女，硕士研究生，主要研究方向为环境影响与评价。E-mail:cjuan1101@163．com