利用加速器质谱仪进行快速129I检测的方法研究

刘 起，周卫健，侯小琳，张路远，付云翀，陈 宁

（1.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，陕西省加速器质谱技术及应用重点实验室，西安710061；2.西安加速器质谱中心，西安 710061；3.中国科学院大学，北京 100049）

利用加速器质谱仪进行快速129I检测的方法研究

刘 起1,2,3，周卫健1,2，侯小琳1,2，张路远1,2，付云翀1,2，陈 宁1,2,3

（1.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，陕西省加速器质谱技术及应用重点实验室，西安710061；2.西安加速器质谱中心，西安 710061；3.中国科学院大学，北京 100049）

加速器质谱法是129I最灵敏的检测方法。传统方法分析样品时通常需要复杂的化学制样流程，对样品中碘元素进行分离、富集和纯化，测试周期较长，成本高。在核应急分析等类型的应用研究中，需要对大批量样品中的129I含量开展快速检测，针对此类应用需求特点，本研究尝试开发一种快速、流程简便并且成本低廉的129I-AMS检测方法。以三种已知129I水平的国际标准物质作为研究样品，将干燥和研磨均匀化的样品粉末直接与加入过本底碘的电热导体介质（Nb粉末）混合后压入靶座，实现快速制靶，进行加速器质谱测量，再结合制靶时称量的相关质量关系数据就能直接计算得出原始样品中的129I活度。通过对测量数据与已知值进行比较分析验证了方法的可靠性，估算方法的探测下限可达0.15 μBq· g-1。

碘-129(129I)；加速器质谱；快速检测

129I是碘元素的唯一长寿命放射性核素，半衰期为15.7 Ma，环境中的129I主要来源于人类的核活动，它在核污染源的环境示踪与监测、全球洋流循环示踪研究等领域具有非常广泛的应用。加速器质谱（Accelerator Mass Spectrometry，AMS）技术是对环境样品中129I核素进行检测的最灵敏分析手段，129I /127I同位素丰度比的分析灵敏度可达10-14，高于常规方法5个量级以上（Yiou et al， 1994；Raisbeck et al，1995；Hou，2004，2011；陈宁等，2010）。

在核能的大范围应用中存在的放射性污染风险是人们普遍关注的问题，监测环境放射性水平和分布，预测放射性核素的扩散和转移、评估环境核辐射危害，不但可以降低公众的辐射危害、缓解民众核恐惧，而且可以为解决潜在的外交和贸易纠纷提供有说服力的数据支持（Steinhauseret al，2014）。另外，在核事故和核恐怖袭击情况下，需要及时对环境放射性污染水平和人体暴露水平进行评估，为此必须对大量环境和生物样品中的重要核素进行快速测定。129I作为235U的主要裂变产物之一，具有较大产额，其特殊的生成途径和半衰期特性等，使得它成为核环境安全监测、诊断和评估的重要核素（Rechard，1999）。但是在核应急分析中，涉及到对大批量样品的129I含量的分析，并且有几个共同的特点：第一，绝大部分样品中的目标核素129I含量仍然属于自然水平，超出放射性测量方法和其他无机质谱方法的检出限，AMS仍然是理想的测试手段。第二，要求快速分析，而且检测样品量大，当然检测费用要尽可能低。第三，这类分析的关键是筛查污染范围，初步评价污染程度，所以对数据的精度要求相对较低。

传统的加速器质谱方法分析129I时通常需要通过复杂化学制样过程将待测的目标元素（碘）从大量样品中富集并进行分离和纯化（李柏等，2005；Hou et al，2009），例如对固体样品的129I分析中通过高温加热或者碱融等办法将碘元素分离收集并富集于捕集液中，然后再通过加入载体I-离子或者Cl-离子以及Ag+离子，生成AgI沉淀或者生成AgI-AgCl共沉淀分离出样品中的碘，然后制作成AMS靶样，进行加速器质谱分析（Hou et al，2010）。制样及测试各环节的效率和质量直接影响最终的分析效率和结果，极长的制样时间是制约AMS大范围应用的主要瓶颈之一。本文针对此类应用特点，尝试了跳过化学制样环节，开发出一种快速、流程简便并且成本低廉的129I-AMS检测方法，可以实现对大批量样品先做快速低成本的甄别性测量，以便选出最具价值的样品后再做传统的高精度分析。

1 实验部分

1.1 实验方法

本工作在样品的无化学AMS靶样制备和加速器质谱测量方法上进行了探索。

在靶样制备方面，主要思路是将经干燥并充分研磨的样品粉末与电热导体介质（Matrix）粉末混合，通过调整样品粉末与电热导体介质粉末的比例制备AMS靶样，然后装入离子源，通过缓慢增加Cs+轰击强度，观察离子源状态，进行溅射稳定性测试，确认在何种比例下复杂组分的靶样能承受的铯束流轰击强度并保持离子源稳定（通过简单对比实验结果，选择的初步优化比例为样品和Nb粉末体积比1:3），同时监测本底靶样的129I能谱，排除未知复杂组分对本底能谱的干扰情况，通过综合考虑离子源引出束流大小和靶样溅射稳定性选择优化的样品粉末与电热导体介质粉末比例。

待测的目标碘元素并没有经过化学富集和分离流程，直接将样品压入传统的靶座，由于压入靶座中的样品混合物总量极少，导致AMS靶样中碘含量较常规靶样要低2 — 4个数量级，靶样的加速器质谱测量方法是本实验的另一主要挑战。本课题组在前期的工作中对AgI-AgCl 无载体靶样129I-AMS测量方法（Liu et al，2015）研究已经在超微量样品的AMS测试方面积累的丰富的经验，保证了本实验的顺利进行，本工作在此方面的创新主要是探索了将本底碘（美国Woodward公司生产，下文中简称为WWI）加入到Nb粉中，以将靶样中碘量提高到适当水平，获得稳定可测量的碘离子束流，提升整体测量数据可靠性，以及探索相应的数据处理方式。

1.2 AMS标准靶样与本底靶样

由于待测靶样总体特点是稳定碘含量超低，故标准样品也采用了AgI-AgCl共沉淀法标样，其中Cl:I质量比为20:1，标样中的I含量为12.1 μg· mg-1，详细计算过程如下，关于标样的其他详细信息见参考文献（Hou et al，2010 ；刘起等，2013；Zhang et al，2013；Liu et al，2015）。

纯Nb靶样仍然作为机器本底，测试机器本底计数和暗电流。

依据前期测量已知碘含量的标准靶样的测试经验，当靶样中的碘含量为7 — 15 μg· mg-1时，可以在高能端检测到30 — 80 nA的127I5+束流，可以较为精确地测量。故本实验中选取在Nb粉中添加的本底碘浓度设定在约7 μg· mg-1。具体做法是：在Nb粉末中加入127I载体溶液（NaI），充分震荡搅拌均匀后，低温（50 — 60℃）蒸干，使得其中含有约7 μg· mg-1的稳定碘（127I）。这类加本底碘的Nb粉一方面用于制备靶样时提升靶样中的碘含量，并用作计算129I活度时的参考，另一方面也直接压靶用作于本底靶样。

1.3 研究样品

本研究选取了三种129I标准物质，分别为：国际原子能机标准物质IAEA-446（Pham et al，2014）和IAEA-410（Pham et al，2006）以及美国国家标准局NIST SRM-4359号标准物质（Outola et al，2006），其中IAEA-446和NIST SRM-4359为经干燥并粉碎均匀化处理的褐藻粉末，IAEA-410为经干燥并粉碎均匀化处理的沉积物粉末，其129I和127I等信息列于表1。

表1 研究样品详细信息Tab.1 Sample materials information

1.4 AMS靶样制备

具体的AMS靶样制备过程是：首先将原样干燥并在玛瑙研钵充分研碎，然后按照体积比大致为1:3比例取铌粉，然后用分析天平精确称量样品和Nb粉末的重量，混合均匀后直接压入靶座，实现快速制靶，全程无需对样品进行任何化学处理。作为对比组，三种样品各制备两组，分别使用纯Nb粉和加入本底碘之后的Nb粉，并且每个样品制平行AMS靶样两个，加上两组本底靶样各2个共计16个（详见表2），其中1 — 6号靶样为使用纯Nb压制的靶样，其中的碘含量很低；7 — 12号靶样为使用加入过本底碘载体的Nb制备的靶样，由于本底碘的加入，靶样中的碘含量提升1 — 2个量级，但是原有的129I /127I比值被相应的稀释，具体的稀释倍数见表2。

2 结果与讨论

2.1 测试结果

所有靶样依次连续测试，每轮次每靶样测量10分钟，总共测量6轮，单个靶样的多次测量结果波动很小，对单个靶样的测试数据取平均值（表3中第3 — 5列），结果显示同一样品的平行靶样间数据具有较好的可比性，证明测量结果可靠具可重复。

2.2 标准靶样、本底靶样和样品靶样能谱分析

由于待测的样品没有经过化学制样的提纯过程，由其制成的靶样中的组分要比常规靶样复杂的多，对最终的129I计数存在潜在的杂峰干扰可能，为此需要将相应样品靶的129I能谱和标准靶样以及本底靶样的129I能谱进行对比分析。图1中列出了标准靶样、本底靶样以及每一种样品靶样的10分钟计数能谱图。从能谱展宽上看，样品靶样较之标准靶样的能谱并没有特殊的变化，说明129I的能量并未受到靶样中杂质组分的干扰；另外通过将样品靶和本底靶的129I能谱进行对比分析，整个能谱上除了129I的谱峰之外并没有其他的杂峰，说明此AMS设备前端分析磁铁和静电分析器强大的本底抑制能力，具有对129I的很高的分辨能力。

2.3 本底扣减

在AMS测试较低水平的129I样品的过程中，背景噪声可能与真实信号处于同一数量级水平，在最终结果数据的处理上必须考虑背景噪声的影响，并做相应的本底扣除。通常背景噪声等干扰信息可以通过检测纯Nb粉靶样的129I计数率和127I电流来实现，具体处理过程为：将各个靶样的129I计数分别减去对应辅助介质（Matrix）的129I计数，同时将127I电流值减去纯Nb粉末靶样的电流值，再相除即可得经过本底扣减的129I /127I比值，各个靶样经过本底扣减后的129I/127I详见表3第6 — 8列。

表2 靶样详细信息Tab.2 Information of all targets

2.4 测量结果与已知值比较

针对三个标准样品把表3中的平行靶样数据取平均值，得到本快速方法测试的初步结果（表4）。将其与三种标准物质的已知值进行对比分析如下：表4第三列为1 — 6号靶样数据，是样品粉末直接加入纯Nb粉末测试所得，靶样测得的129I /127I比值即为原始样品中的129I水平，此结果与已知值的偏差分别为：IAEA-410：+131%、IAEA-446：+84%、NIST-4359：+56%。从快速检测的应用需求和精度要求不高的特点来讲，这种快速检测方法已经能够初步满足快速筛选出高129I含量样品的测试需求，另外从总趋势上讲，样品中127I含量水平越高，此直接检测结果的相对偏差越小。

对于7 — 12号靶样，使用的导电导热介质中加入了本底碘，在测试时129I计数率并无显著的变化，但是有效地提升了127I的束流强度，使得总体结果上129I /127I比值数据的稳定性和精度都有较大幅度的提升，然而加入的本底碘对原始样品中的129I进行了同位素稀释，测得的129I /127I比值数据（对应于表3中7 — 12号靶样对应的第6列）并不能实际反映原始样品中的129I含量水平。为了还原原始样品中129I /127I比值，必须结合已知的样品中127I含量（表1）以及在Nb中加入的本底碘的含量（表2）算出稀释倍数，将实测值乘以稀释倍数才能得到校正后的129I /127I比值（表4第4列），其与已知值的偏差分别为：IAEA-410：+57%、IAEA-446：+23%、NIST-4359：-1%，随着样品中129I水平和碘含量的提高，测试结果已基本接近已知值。

表3 单个靶样129I /127I测试结果Tab.3 Results of129I /127I on each target

图1 标准靶、本底靶以及样品靶的129I能谱注：能谱图横坐标均为能道，129I 的谱峰区间对应为500 — 900道；纵坐标为129I计数，计数时间：10分钟；每幅图的图题为靶样编号加上简要的样品明细。Fig.1129I Spectrometry of the standard target, blank targets and sample targets Note: Horizontal axis is the energy channel,129I peak lies in channel 500 — 900; vertical axis is the129I counts in 10 minutes. Figure captions are the targets code with brief sample information.

表4 129I /127I测量值与已知值比较Tab.4 Comparation of the measured129I /127I values and well-known values

2.5 数据处理方式优化与样品活度直接计算

在上节中计算7 — 12号靶样中样品实际的129I/127I比值时用到了原始样品中的稳定碘浓度数据，才得以计算出最终样品的129I /127I比值。然而在实际进行样品的快速测量时，其稳定碘浓度是未知的，而且不同类别的样品中的稳定碘含量差别还很大，如果依然沿用此方法测试129I/127I比值的话，还需要另行测试样品的稳定碘浓度数据，这就无法达到本方法的快速检测预期，使得方法失去竞争力。

注意到在本实验中，使用添加本底碘的Nb粉制备的靶样中NIST-4359，IAEA-446和IAEA-410中的碘分别被稀释了约60倍、213倍和4233倍（表2），所以测量到的127I5+束流绝大部分是由Nb粉中加入的本底碘贡献，即可以忽略原样品中的碘产生的束流（贡献率＜1/60），通过简化的计算，即可直接依据测定的129I /127I比值、样品与Nb的比例以及Nb中加入的本底碘浓度来计算获得样品中的129I活度信息，详细计算过程如下：

靶中总127I =样品中127I+Nb粉中127I≈Nb粉中127I（忽略样品中的稳定碘）；

靶中单位质量样品对应127I≈mNb×Nb粉中加入的稳定碘浓度/m样品= Nb粉中加入的本底碘浓度/（m样品/mNb）；

表5 本实验室测得129I 活度值与样品已知活度值比较Tab.5 Compare of the measured129I activities to the well-known values

在活度计算公示中，R为Nb粉中加入的本底碘质量比是一固定值，样品与Nb混合的质量比r可以在靶样制备时通过一个分析天平快速完成，129I /127I比值为AMS测试所得，在整个测量和计算过程中，通过不计样品中的稳定碘，可以快速估算出实验测得的三个标准物质129I活度，其与已知值的对比情况见表5，两组数据基本吻合。

3 讨论和总结

3.1 探测下限分析

从表3中数据可以看出，样品IAEA-410测到的129I计数率接近于机器本底Nb的129I计数率，小于1个计数/分钟，在对Nb计数进行扣减后可得到实际由129I贡献的真实计数率约0.1— 0.5计数/分钟，对应于样品IAEA-410中129I活度仅为0.001 μBq· g-1，考虑到机器本底纯Nb粉靶样上的129I计数影响和西安3 MV加速器质谱仪对高于10计数/分钟的待测粒子具有稳定的探测能力，按此计数率估计，本实验开发的无化学制样快速检测方法应该能够对活度大于IAEA-410两个量级的样品（约为0.1 μBq· g-1）进行准确分析。此外，从另一标准物质NIST-4359的测试数据来看，其对应的靶样中129I活度为1.5 μBq· g-1，测得的129I计数率约为100 — 200计数/分钟，5分钟测量时间的数据统计误差可达5%；西安3 MV加速器质谱仪对高于10计数/分钟的待测粒子具有稳定的探测能力，正好对应于NIST-4359靶样计数率的十分之一，同样可以据此估计此无制样快速检测方法应该能够对活度大于NIST-4359对应靶样1/10的样品（0.15 μBq· g-1）具有准确的测试能力，依据上述分析可以将此无化学制样快速检测方法的准确分析下限定为0.15 μBq· g-1。

3.2 无化学制样129I-AMS快速检测时间消耗分析

对于充分干燥的固体样品，以一批50个样品（其中标准本底共10个、未知样品40个）为例，样品粉碎研磨和均匀化、取样及重量称量，需要3小时。在传统的制样分析方法中，比如采用高效的高温热解法分离样品中的碘，需要高温热解分离、萃取分离、沉淀离心、烘干等多个环节，按照西安加速器质谱中心129I实验室的处理能力计算，完成一个批次的样品制备及测量周期约为2周。而本研究提出的加速器质谱的129I快速分析方法，样品与Matrix金属粉混合以及压样等制靶环节约需要2小时完成。对于129I含量水平接近或高于NIST-4359的样品，每个样品测试5分钟即可达到5%的统计误差（计数率为100个计数每分钟），算上换样及离子源启动，一个批次共需5小时测量时间，所以单批次样品从制靶到测量的总分析时间约为10小时左右。而实际工作中，靶样制备和AMS测量可以同时进行，单批次平均测试时间缩短至5小时，极大地提升了样品的分析效率，完全能够应用于大批量核应急分析类样品的筛查，并在较短的时间内做出初步的评估与报告，为将129I应用于核应急分析提供了一种新的检测手段。

3.3 总结

本文针对核应急分析等类型研究中需要对129I等长寿命放射性核素进行快速分析的需求特点，尝试开发了一种快速、流程简便的129I-AMS检测方法，将干燥和研磨均匀化的样品直接与电热导体粉末（Matrix）混合后直接压入靶座，实现快速制靶，再进行加速器质谱测量，可以实现对大批量样品的快速低成本甄别性测量。实验数据显示：单个靶样的多次测量结果波动很小，并且同一类样品的平行靶样间差异并不大，证明测量结果可靠。

通过在Nb粉中均匀添加本底碘，AMS测量到的127I5+束流绝大部分是由Nb中的本底碘贡献的，可忽略原样品中的碘产生的束流，即可直接通过测定的129I /127I比值、以及样品与Nb的比例和Nb中加入的本底碘浓度来计算获得样品中的129I活度信息。对比用此方法测得的三种标准物质IAEA-410和IAEA-446以及NIST SRM-4359的129I活度与已知值，两组数据基本吻合。考虑到机器本底计数影响和西安3 MV加速器质谱仪的探测能力，初步估计此无制样快速检测方法的准确分析下限为0.15 μBq· g-1，单批次平均测试时间低至5小时，为将129I应用于核应急分析提供了一种新的检测手段。由于样品分析周期的大幅缩短，且流程简化，使得可在短时间内完成大批量样品的快速低成本分析，除可以应用在核应急和核环境安全研究中对大量样品快速分析甄别性测试外，还可以对129I同位素标记和示踪技术在生物医学、药物学研究和开发等应用发挥极大促进作用。

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Investigation of a rapid and direct129I-AMS measurement method

LIU Qi1,2,3, ZHOU Weijian1,2, HOU Xiaolin1,2, ZHANG Luyuan1,2, FU Yunchong1,2, CNEN Ning1,2,3
(1. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Shaanxi Province Key Laboratory of Accelerator Mass Spectrometry Technology and Application, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China; 2. Xi'an Accelerator Mass Spectrometry Center, Xi'an 710061, China; 3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background, aim, and scopeIodine-129 is one of the hard-to-measure radionuclides with a half-lifeT1/2= 15.7 × 106years, and Accelerator Mass Spectrometry (AMS) is the most sensitive method for measuring129I. The primary source of129I in the earth have been altered in a signifi cant way by human nuclear actions, and the129I now is an important indicator of the civil and military nuclear activities and nuclear accidents. A drawback of the AMS technique for measuring the129I is the time-consuming chemical separation required to prepare AMS targets from raw samples. This step significantly limits applications requiring rapid analyses and large numbers of samples, for example in monitoring studies associated with nuclear accidents. This work aims to develop a rapid AMS method for rapid determination of129I in environmental samples, especially for the emergency analysis.Materials and methodsThe only used chemicals is Niobium powder, blank iodine (Woodward iodine, WWI, contains no129I) and the129I standards. Three certifi ed reference materials including sediment (IAEA-410), seaweeds (IAEA-446 and NIST-4359)were tested by this rapid method to verify the method. This work was implemented by eliminate the step of chemical separation of iodine from the raw sample materials, the samples were directly packed into target holder after dried and homogenized mixed with Nb powder, and the prepared target is directly used for AMS analysis. All targets are measured on Xi'an 3.0 MV AMS following the same steps as for the measurement of micro-iodine targets method, as described in (Liu, 2015). In this approach, blank iodine (only127I) is added to a matrix of niobium (Nb) powder and mixed with dried raw sample, to improve the measurement of a stable129I /127I ratio.ResultsThe ion source behaved no abnormity on the targets with untreated raw samples materials, except very low stable iodine current output. The comparisons of the spectrometry from the blank targets, standard targets and sample targets showed a good resolution of129I, and the complex component in the targets has no bad effects on the129I spectrometry. The129I /127I ratio measured by this rapid method were found to be in agreement with known values that used a conventional AMS method for the same material, after the subtraction of the background signal. The addition of blank iodine into the targets improved the stable iodine current greatly, but it diluted the129I level of the sample, which leads to the measured129I /127I ratio does not refl ect the real129I level, but if corrected by the dilution effi cient, the129I /127I ratio were also found to be consistent with the well-known values within the errors. Noticed that in the case the dilution approach, the127I signal mostly contributed by the blank iodine added in the Nb powder, we can neglect the iodine content in the raw sample material and directly calculate the129I activity from the129I /127I ratio and the mass of the raw sample, the amount of Nb, and the iodine added to the Nb. The results are consistent with the established values, within errors.DiscussionThis rapid method were evaluated according to: signal stability and measurement reproducibility. A stable but increased intensity of the127I5+current with iodine concentration was observed for the suite of reference samples, and multiple targets of the same reference material produced consistent127I and129I results. Therefore these criteria are satisfi ed. Conclusions This work developed a rapid and direct method for sensitive measurement of129I by AMS in129I-rich environmental samples without wet-chemistry separation of iodine, and it was shown that such a direct AMS measurement method worked reasonably well for the two types of sample materials tested. All the129I /127I ratios and129I activities measured by this method were found to be consistent with the known values within errors. And the time consumption of a batch with 40 unknown samples was shorten to 5 hours, compared to the conventional AMS method. And the detection limit of129I of this method was estimated to be 0.15 μBq · g-1. The fi nal conclusion can be drawn that, it is practicable to directly measure129I /127I ratios and129I activities using AMS without wet-chemistry separation in suitable cases.Recommendations and perspectivesSince the seaweeds and sediment were tested as typical materials, it is expected that such a rapid measurement method can be also applied to other environmental solid materials, so long the ion source can function stably. This would be especially useful for the purpose of screening large numbers of samples to determine which ones should be subjected to more time-consuming but precise chemical processing.

Iodine-129(129I); Accelerator Mass Spectrometry; Rapid and direct measurement

LIU Qi, E-mail: liuqi@ieecas.cn

10.7515/JEE201603010

2015-12-28；录用日期：2016-03-25

Received Date:2015-12-28;Accepted Date:2016-03-25

国家自然科学基金项目（11405176）

Foundation Item:National Natural Science Foundation of China (11405176)

刘 起，E-mail: liuqi@ieecas.cn