“基于材料基因组的全固态锂离子电池研究”获国家立项

林 海，林 原，潘 锋



“基于材料基因组的全固态锂离子电池研究”获国家立项

林 海，林 原，潘 锋

（北京大学深圳研究生院新材料学院，广东深圳518055）

2011年6月美国启动“材料基因组计划”（Materials Genome Initiative，MGI），变革了材料的研究与开发方式，大大加速新材料的发现，提高了材料从发现到应用的速度。我国于2016年启动首批“材料基因工程关键技术与支撑平台重点专项”国家重点研发计划，其中，“基于材料基因组技术的全固态锂电池及关键材料研发”于2016年8月获得审批通过正式立项。北京大学深圳研究生院潘锋教授为负责人联合国内11家单位申请该项目并获得资助。该项目将开展材料基因组高通量计算、高通量制备和高通量检测等技术研究，并运用材料基因组技术指导和加速全固态锂离子电池及关键材料的研发，开发全固态电池样机，从根本上解决锂离子电池安全性问题。

材料基因组；全固态；锂离子电池

锂电池是目前能量密度最高的化学电源，在日常生活和交通运输中得到广泛应用。如何提高锂电池的安全性、能量密度和循环寿命是目前国际上研究的热点，各国政府和企业都投入大量的人力物力进行相关的研究工作。其中，易燃易爆的有机电解液是引起锂离子电池安全问题的关键因素。因此，替换现有的商业化电解液，采用固体电解质的全固态电池是解决锂离子电池安全问题的根本途径之一[1]。

目前美国橡树岭国家实验室在Li-S全固态电池研究[2]，美国西北太平洋国家实验室在电池新材料和固态电池机理[3]研究，美国阿贡国家实验室在富锂锰锂电池材料研究[4]等方面已取得一定进展。国内中国科学院物理研究所清洁能源实验室[5]、北京大学深圳研究生院[6]、北京理工大学、上海交通大学、复旦大学、厦门大学、华中科技大学等都在开展相关研究。总体来看，要提高全固态锂离子电池的性能，需要发展新型高容量的正负极和高电化学窗口高电导率的电解质材料，研究降低界面电阻和固态电池界面传导的机理。

以往材料从研发到投入市场时间跨度通常非常长。从最初的研究开发，经性能优化、系统设计与集成、验证、制造到投入市场通常需要10～20年。其主要原因是一直以来材料研发过度依赖科学直觉与实验经验积累，且材料的制备是一个漫长过程通常要花费数天甚至数周时间，且充满各种变数的过程会导致每批材料的性能都有差别，这为新材料的开发带来了困难。

2011年6月美国启动“材料基因组计划”（Materials Genome Initiative，MGI），并与2014年12月进一步完善了该计划[7]，它是新材料的研究与开发方式的变革，与传统新材料开发的模式（范式）不同，其一个重要改变是“新材料的发现从设计开始”，注重在原子与分子层面上认识、设计和计算新材料，并通过数据库收集已有材料的结构与性能的相关性，指导新材料的设计和开发。最新的MGI的核心内容是高通量材料计算、高通量材料实验和材料数据库。其目标和意义是通过高通量筛选新材料，加快材料的研发进程；转变新材料研发范式，节省人力、物力；加快人类对材料本质与规律的认识，建造可靠的材料基因数据库，实现资源共享，加速新材料的发现。

目前美国较为著名的材料基因组大规模高通量计算平台和材料数据库有劳伦斯伯克利国家实验室（LBNL）与麻省理工（MIT）联合的Materials Project[8]，Duke的Aflow.org，以及Northwest的OQMD[9]等。Materials Project是由LBNL的PERSSON博士和MIT的CEDER教授（现为UC Berkeley和LBNL教授）共同领导开放材料基因组平台，相关数据库不仅存储信息量大（数十万条），还可以支撑高通量的材料性质计算及材料筛选，并基于海量的数据发展了众多机器学习方法对材料数据进行挖掘，从而指导新材料的发现与合成，取得了不错的成果。国内在该方面已经开展相关研究的科研单位与院校有上海材料基因工程研究院、中国科学院宁波材料基因研究院、北京大学深圳研究生院、北京计算科学研究中心、电子科技大学等。但与美国等先进国家存在较大差距，如独立自主研发的高通量材料计算程序、高通量材料检测设备和较为实用完备的材料基因数据库。

依据国务院《中国制造2025》、科技部《国家关键技术研究报告》（初稿）、中国工程院《材料系统工程发展战略研究—中国版材料基因组计划咨询报告》、中国科学院《实施材料基因组计划，推进我国高端制造业材料发展》、国家发展改革委、教育部、工业和信息化部、中国科学院、中国工程院、国家食品药品监管总局《材料基因工程重点专项建议书》等，科技部2016年首批启动“材料基因工程关键技术与支撑平台重点专项”国家重点研发计划。其中，“基于材料基因组技术的全固态锂电池及关键材料研发”已于2016年8月获得审批通过正式立项。该项目由北京大学深圳研究生院潘锋教授为项目负责人，联合国内11家在锂电池研究领域具有很好研究基础的单位共同参与研究。

1 项目研究目标

融合高通量计算（理论）/高通量实验（制备和表征）/专用数据库三大技术，变革材料研发理念和模式，实现新能源材料研发由“经验指导实验”的传统模式向“理论预测、实验验证”的新模式转变，显著提高新能源材料的研发效率，实现新能源材料“研发周期缩短一半、研发成本降低一半”的目标；增强我国在新能源材料领域的知识和技术储备，提升应对高性能新能源材料需求的快速反应和生产能力；培养一批具有材料研发新思想和新理念，掌握新模式和新方法，富有创新精神和协同创新能力的高素质人才队伍；促进高端制造业和高新技术的发展，为实现“中国制造2025”的目标做出贡献。

建立基于材料基因组的包括材料高通量计算、制备、检测及数据库的材料研究平台。高通量的计算平台包括自主研发的GPU 高性能服务器集群，高性能第一性原理GPU 材料计算软件包PWmat，从关键材料到器件性能的完备分级模拟软件包等5套高通量计算程序；实现大于100级的并发式高通量计算，计算样品量大于1万种，从中筛选出3种以上应用于固态锂离子电池的新材料；高通量的制备和检测平台可以实现≥64个/批次的规模组合式制备及测试并对计算出的3000种材料进行制备和性能测试研究；同时建立1个完备高效的包含理论计算和实验检测数据的材料数据库；发展1套成熟的大数据挖掘与分析程序。

以此同时将材料基因组技术研发相应的新型正负极和固态电解质材料用于固体锂离子电池，研制一种10A·h级、能量密度高于800W·h/L，0.5C以上倍率充放电，充放电循环次数大于2000次，容量衰减不高于20% 的全固体电池。

2 项目研究内容

2.1 高通量计算

（1）计算目标（参数）寻找和设计性能优异的储锂材料（正极材料、负极材料、二维材料；寻找和设计性能优异的电解质材料；寻找和设计能够帮助提高性能的辅助材料）。

（2）建设材料高通量计算硬件和软件平台 建立快速、稳定、高效的全自动高通量材料计算和筛选硬件平台。自主研发多线程并行的自动化控制程序，实现在没有人工建立输入文件的情况下，自动生成输入文件，对特定类别的各种材料结构进行优化及计算材料性质。自动提取和分析数据，进行可靠的数据甄别和筛选。开发新的具有自主知识产权的速度快，精度高的高通量材料计算模拟程序。开发新的具有自主知识产权的速度快、精度高的高通量材料结构搜索程序。

（3）针对下一代固态电池关键材料的研发，发展完备和先进的材料性质及器件模拟的计算方法 建立描述电子—声子—离子输运及储存以及界面电荷转移速度的理论和计算方法；发展更精确的第一性原理电子结构算法；发展跨尺度模拟计算方法；固态电解质的氧化还原电位的计算；建立电池多物理场模型。

（4）建设精确可靠的材料数据库，研发基于数据库的管理系统 建立良好的数据库管理系统，包括底层代码封装，针对开发人员和用户的API接口开放，实现快速检索，通过语句命令调用材料数据等功能。在拥有大型数据库基础上，开发数据挖掘方法，根据结构预测新型材料性质，或根据材料目的性质预测材料结构，指导材料实验合成，加速材料研发进度。

2.2 高通量制备

按照计算的结果制备出指定组成、尺寸、表面状态的材料，同时制备速度快，数量和形态满足测试要求、重现性好，可批量制备同时调节组成。我们将根据不同的材料组分结构以及现有的制备方法设计相应的的高通量制备方法，设计制造相应的设备进行相关材料的高通量合成。

2.3 高通量检测

高通量检测要解决的是快速高精度地获得所需的材料结构与性能参数。对于本项目来说电化学参数是至关重要的，同时对材料的基本结构与性能也要有一定的表征。

研究基于X射线的高通量检测方案，用高强度的X射线可以用XPS、XRD和X射线荧光表征材料的表面组成，晶向结构和元素组成。研究如何能用电化学方法实现与电池性能相关的参数的高通量检测如锂离子的扩散系数，界面电荷转移反应速度、容量、电位，电化学窗口等的检测等。设计不同的电化学电池结构以及电化学的测量方法。研究如何对极片进行高通量的测试，设的结果有助于电池的结构设计和全电池的高通量检测，高通量表征电池寿命的衰减原因、衰减速度。建立材料，极片和全电池的电化学多尺度模型，对实验结果进行模拟和仿真。实现关键电化学数据的高通量检测。

2.4 全固态电池材料与电池研究

固体电池的制备包括固体电池类型的选择、新型正负极材料的研发与选择和制备及固体电解质的制备。其中电池类型可以包括纽扣式电池、聚合物软包固体电池、柱状固体电池等三大类；正极选用高通量可控制备的自主研发的超容量磷酸铁锂或者新型的高镍富锂层状材料，复合S材料及合适的固态电解质；负极选用金属锂或锂合金。

2.5 全固态电池样机开发

研发从小电池到项目目标的10A·h电池的相关技术问题。

3 预期经济效益

达到研究目标，相关电池和材料基团组的成果将申请核心发明专利10项以上，发表高影响因子论文50篇以上。相关电池和材料基团组的成果除了以专利和论文的形式体现外，还将为我国的材料研究提供基于材料基因组的开发工具，加速我国的全固态锂离子电池研究，使得我国在材料基因组技术及全固态电池等领域达到国际先进水平，为国家和地方的全固态电池研究和产业化发展提供正确可行的路线图及相关的技术指导，为我国新材料的研发提供新的技术和手段。

[1] TAN R，YANG J，ZHENG J，et al. Fast rechargeable all-solid-state lithium ion batteries with high capacity based on nano-sized Li2FeSiO4, cathode by tuning temperature[J]. Nano Energy，2015，16：112-121.

[2] LIN Z，LIU Z，FU W，et al. Lithium polysulfidophosphates：A family of lithium-conducting sulfur-rich compounds for lithium-sulfur batteries[J]. Angewandte Chemie International Edition，2013，52：7460-7463.

[3] CHAN C K，RUFFO R，HONG S S，et al. Surface chemistry and morphology of the solid electrolyte interphase on silicon nanowire lithium-ion battery anodes[J]. Journal of Power Sources，2009，189（2）：1132-1140.

[4] SUN Y K，MYUNG S T，PARK B C，et al. High-energy cathode material for long-life and safe lithium batteries[J]. Nature Materials，2009，8（4）：320-324.

[5] XIAO R，LI H，CHEN L. High-throughput design and optimization of fast lithium ion conductors by the combination of bond-valence method and density functional theory[J]. Scientific Reports，2015，5：14227.

[6] WEI Y，ZHENG J，CUI S，et al. Kinetics tuning of Li-ion diffusion in layered Li(NiMnCo)O2[J]. Journal of the American Chemical Society，2015，137（26）： 8364-8367.

[7] Materials Genome Initiative Strategic Plan[R]. National Science and Technology Council Committee on Technology Subcommittee on the Materials Genome Initiative，December，2014.

[8] CEDER G，PERSSON K. Materials project：A materials genome approach[DB/OL]. DOE Data Explorer，http://www.osti.gov/dataexplorer/ biblio/1077798.[2016-08-28].

[9] MEREDIG B，WOLVERTON C. Dissolving the periodic table in cubic zirconia：Data mining to discover chemical trends[J]. Chemistry of Materials，2014，26：1985-1991.

Based on the materials genome of all solid state lithium ion battery realized national project

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(School of Advanced Materials, Peking University, Shenzhen 518055, Guangdong, China)

Since June 2011, United State announced the program of Materials Genome Initiative (MGI), which accelerated process from the materials discovery to applications, and greatly reduced the R&D cost. The Chinese Ministry of Science and Technology (MOST) correspondingly approved to start “The project of materials genetic engineering about key technology and support platform” in 2016, and the item of “Solid-state lithium battery and key materials research and development based on the materials genome technology” has been officially approved in this August. Associated with 11 domestic institutions, Professor Feng Pan of Peking University is the director of this project. This project will study the high-throughput calculation, manufacture and monitoring technology, accelerate the research of all solid-state lithium ion batteries and key materials, and develop all solid state battery prototypes to fundamentally solve the safety issue of lithium ion batteries.

materials genome；solid state；lithium ion batteries

10.12028/j.issn.2095-4239.2016.0069

TM 911

A

2095-4239（2016）06-922-04

2016-09-30；修改稿日期：2016-10-15。

国家重点研发计划项目（2016YFB0700600）。

林海（1965—），男，硕士，聚焦于材料基因组高通量检测技术、清洁能源材料与器件测评及面向产业应用研究，E-mail：linhai@pkusz.edu.cn；通讯联系人：潘锋，国家“千人计划”特聘专家，目前聚焦新能源材料基因组研究以及动力与储能电池及关键材料，E-mail：panfeng@pkusz.edu.cn。