移动床反应器在化工和环保领域应用研究进展

门秀杰，孙海萍，雷 强

（中海油研究总院 规划研究院，北京 100028）

移动床反应器在化工和环保领域应用研究进展

门秀杰，孙海萍，雷 强

（中海油研究总院 规划研究院，北京 100028）

移动床反应器，是一种用以实现流体-固相接触的反应器型式，兼具固定床反应器和流化床反应器的特点，在基础化工、环保技术等领域一直受到研究和产业的重视。从有机化工、无机化工、钢铁炼制等化工领域，以及工业烟气、尾气治理等环保领域，对移动床反应器的应用研究进展进行了综述，最后对其发展未来进行了展望，认为移动床反应器型式不会淡出历史舞台，而会结合其自身的特点而不断得到发展和应用。

移动床反应器；有机化工；炼铁；烟气处理；研究进展

移动床反应器，是一种用以实现流体-固相接触的反应器型式，而通常流体相以气体居多。根据固体的移动方向，移动床反应器有垂直式、水平式等，并以垂直式样为主，固体物料（块状或颗粒状）依靠重力作用在反应器内逐渐下移，最后自底部连续卸出，固体颗粒之间基本上没有相对运动。

移动床与固定床、流化床，都属于常规采用的反应器型式。当采用移动床反应器时，固相物料可以连续地进出反应器，气体压降比固定床小，返混比流化床小，固体停留时间介于固定床和流化床之间，而且可以在较大范围内变动。由于间歇式操作的固定床反应器存在能耗高、费时等缺点，而能够连续生产的流化床工艺存在颗粒磨损、气流输送能耗大等缺点，故在一些反应体系中，采用移动床反应器更为适宜。

移动床在能源加工、多相态化学反应、物质分离等领域有着广泛的应用，如能源加工领域的固定层煤气化、石脑油催化重整等。除此，移动床反应器在化工和环保领域，也一直受到重视。1994年宋续祺等[1]对移动床技术进行了综述分析。近20年来移动床反应器在化工、环保等领域取得了较多进展。

1 在化工领域的应用研究进展

1.1 有机化工

1.1.1 甲醇转化

结合国家“煤代石油”战略，煤经合成气制甲醇，成为联系煤化工与石油化工的重要纽带。采用移动床技术的甲醇转化过程，也有很多研究工作。

浙江大学提出了在移动床反应器中由甲醇制丙烯（MMTP）的研究课题，研究了径向移动床反应器内颗粒的运动规律，开展了适合于移动床反应器的ZSM-5小球催化剂研发工作，对工业 MMTP反应器进行了概念设计[2,3]。采用移动床反应器，可以避免采用流化床MTP过程催化剂的粉化问题。在披露的专利中，包括多级移动床反应器串联、级间高温反应气体引出反应器的MMTP技术，以及卧式移动床、径向移动床、管式移动床等反应器型式。

UOP公司披露了利用移动床技术将含氧物转化为丙烯（OTP）工艺[4]，代替现有的固定床技术，催化剂在线循环周期大约为300 h。为了提高丙烯的产率，继续采用第二移动床反应器，将第一步骤副产的 C4+烯烃在较高的反应温度下发生裂化反应，转化为丙烯，此时催化剂的在线循环周期大约为700 h。

魏小波等[5]采用了催化蒸馏与移动床反应器的组合形式，由甲醇制丙烯，发现采用移动床，积碳少，烯烃产率高，可以避免固定床反应器间歇式操作的缺点。此外，还可以借鉴UOP公司汽油连续重整工艺的特点，在甲醇制丙烯时，垂直串联布置三个移动床反应器。

1.1.2 低碳烃转化

炼化副产的C3、C4烃等低碳烃通过芳构化制取“三苯”，可以有效提高企业的经济效益。张怀科等[6]介绍了 BP公司利用移动床反应器生产芳烃的Cyclar工艺。采用分子筛催化剂，反应器系统与石脑油连续重整装置类似。第一套工业化装置 1999年开工，原料是130万t/aLPG，生产35万t苯/年，30万t对二甲苯/年和8万t邻二甲苯/年。

杨建成等[7]进行了裂解油C5移动床芳构化反应工艺试验研究，对移动床反-再工艺的工程化开发进行了分析。采用工业试生产所得LMAC小球催化剂在510 ℃条件下开展模拟移动床试验，轻芳烃收率为55.6%。结合重油催化裂化反-在系统，高金森等[8]将 C4烃类、催化汽油在移动床反应器中进行芳构化反应，还披露了轻烃在移动床反应器中催化裂解制备低碳烯烃的方法及装置，发现反应温度低、能耗少、低碳烯烃选择性高。

此外，Lee等[9]对在并行移动床中甲烷蒸汽重整与 CO2吸收复合过程进行了模拟研究。Zavarukhin等[10]对采用水平移动床由甲烷制碳纤维过程进行了数学模拟。

1.1.3 高分子转化

固相聚合是重要的高分子合成技术。在采用移动床反应器进行固相聚合时，将低聚合度、半结晶状的聚合物颗粒作为移动床内的固体颗粒物。通过控制颗粒物的循环周期、循环量，实现聚合物产品分子量可调。Yao等[11]对移动床反应器固相聚合生产尼龙6，6的过程进行了动力学模拟研究。王嘉骏等[12]披露了一种进行固相聚合反应的塔式轴向移动床反应器。通过设置导流斜板，使物料在径向上部分混合。魏克特[13]披露了流化床与移动床组合的烯烃聚合方法。

1.1.4 精细化工

在精细化工过程，若催化剂再生周期在数百小时，则可以选用移动床反应器。甲苯甲醇烷基化制对二甲苯技术，其催化剂再生周期与移动床反应器的要求比较吻合[14]。

针对于合成直链烷基苯反应过程的特点，清华大学披露了一种液固移动床反应器[15]，允许选用活性寿命较短的催化剂体系。阮伟祥等[16]披露了采用移动床反应器发生酯化反应的工艺方法。李华等[17]将移动床反应器和淤浆床反应器进行组合，披露了烯烃双氧水环氧化的方法。杨克勇等[18]披露了采用径向移动床反应器制备己内酰胺的方法，环己酮肟在移动床层内发生贝克曼重排反应，制得己内酰胺。

1.2 无机化工

哈弗耐等[19]采用氧化铝、碳和氮在移动床反应器中进行反应制备无机材料氮化铝。Golman等[20]通过化学气相沉积法制备 AlN包覆的 Si3N4超细颗粒，并对比研究了并流和逆流移动床的区别。张宗涛等[21]提出采用径向移动床反应器进行碳化钨/钴(WC/Co)硬质合金复合纳米粉末的制备，在催化剂移动过程中依次发生不同的反应。王垚等[22]披露了一种采用移动床反应器在低温条件下氯化生产四氯化钛的方法。此外，Koepf等[23]以 ZnO为催化剂，采用倒锥形移动床反应器研究了水光解制氢反应。

由铀矿石富集物生产关键气相物种——六氟化铀，典型的法国工艺流程在L型移动床反应器中完成，Niksiar等[24]对该反应器中制取四氟化铀进行了模拟研究。

1.3 钢铁炼制

当前中国仍然广泛使用的高炉炼铁过程就是一个移动床反应过程。事实上，高炉炼铁过程与煤炭固定层（移动床）气化有很大相似。

程素森等[25]建立了移动床炉料一维非线性动力学数学模型，并提出了移动床炉料运动稳定性的概念，发现移动床层风口以上的高度与移动床平均直径有关。Shinohara等[26]通过冷模试验，研究了高炉移动床中气固流速的分布形态。器内“死区”随着固体流速增加而收缩，随着气体流速增加而增大。

直接还原法炼铁，生产海绵铁。竖炉法直接还原法炼铁属于移动床反应器模式，Nouri等[27]对反应器进行了数学模拟。Da Costa等[28]对逆流移动床中富氢气体还原铁矿石过程进行了模拟研究。

此外，李松庚等[29]披露了一种固体燃料热解与铁矿石还原耦合的方法，将固体热解产生的油气在移动床中逆流接触反应，完成重油组分的裂解和铁矿石的还原，实现两种反应过程的耦合。

1.4 其他

移动床干燥器属于轴向干燥器，被干燥物料在器内依靠自身重力垂直向下运动，多采用气固逆流接触方式，应用煤球干燥、树脂干燥、谷物干燥等方面。而Torrez等[30]对错流式移动床干燥器进行了理论分析和试验研究，从理论上分析了中央空气分布和多孔空气导管两种移动床器式的区别，并在小型装置上进行了试验研究。Soria-Verdugo等[31]对错流移动床换热器的能量和有效能进行了研究。杨鹿[32]对生物质颗粒移动床低温干燥装置进行了研究和分析。Zhang等[33]基于单颗粒控制方程和集总干燥速率，建立了填充移动床褐煤干燥数值模型。

2 在环保领域的应用研究进展

总结移动床在环保领域的应用研究情况，发现主要应用于工业废气治理领域。移动床废气处理过程，通常由废气与颗粒吸附剂进行接触，达到脱硫、脱硝、除尘的效果，因此反应器还常被称为过滤器。若在高温条件下操作，废气治理的同时还可以进行气体换热。高温气体颗粒移动床过滤器、吸附器在整体气化联合循环（IGCC）和先进加压流化床燃烧发电系统中得到广泛应用。Smid等[34]分析认为，在设计颗粒移动床过滤器、吸附器时，需重点避免出现移动介质“死区”。

2.1 烟气脱硫

脱硫回收工程中应用的吸附设备，以移动床最为普遍和具有发展潜力[35]，一般采用径向移动床吸附塔，其横截面为矩形或圆形，在日本、德国和中国，已有多套移动床吸附塔投入工业运行。曹晏等[36]发现错流、逆流和并流移动床反应器中的热煤气脱硫效果存在差异。王丹等[37]研究发现，降低错流移动床的空床气速和床层孔隙率，脱硫效果增强。活性焦移动床吸附脱硫技术比较适合我国国情，针对矩形错流移动床活性焦吸附脱硫塔，黄戒介等[38]的试验结果显示，当空速为994～1 342 h-1，颗粒层厚100 mm，温度100～20 ℃，脱硫效率可达86%。活性焦层对烟气流场均匀分布存在影响，在入口增设导流装置，可以优化烟气流场。麦肯纳等[39]利用湿石灰石颗粒在错流移动床中脱除烟气中的氧化硫，在烟气出口侧设计了狭窄通道，用以消除颗粒夹带问题。此外，金保等[40]披露了采用三级错流移动床在高温下脱除垃圾焚烧烟气中酸性气体的方法。廖洪强等[41]披露了采用轴向移动床进行烟气脱硫的方法。

2.2 烟气脱硝

选择性催化还原（SCR）烟气脱硝技术已在世界范围内成为大型工业锅炉烟气脱硝的主流工艺。催化剂是SCR工艺的核心，常规采用钒、钛、钨等金属，以防止催化剂硫中毒，但是要求在较高的温度下使用。

唐斯等[42]披露了一种较低温度下操作的SCR错流移动床反应器以及与之匹配使用的催化剂。催化剂为常规碱性金属，如铬、锰等的氧化物或盐，无需考虑催化剂的耐硫性。虽然催化剂活性低、易失活，但是催化剂可以连续再生，并且通过加大催化剂的用量，即可以保证气体的处理量不下降。

2.3 烟气除尘

颗粒移动床除尘器是近 30年发展起来的高效干法除尘器，适用于高温烟气除尘。最早由日本川崎公司开发的垂直移动床颗粒除尘器，采用滤料床层连续移动，过滤介质连续再生，床外清灰，无需耙式反吹风清灰结构和操作。

Smid等[43,44]指出应重点关注移动床过滤器内流体型态和流体特征，对称设置遮板(louver)可改善颗粒移动，后通过试验发现，在遮板区易形成滞留死区，在遮板之间，若继续设置次级遮板，或者加装流型矫正器，则基本能够消除死区问题。应选取适宜的遮板角度，以同时兼顾除尘效率和床层压降。赵建涛等[45]也对错流式移动床高温烟气除尘工艺进行了研究。

对逆流式颗粒移动床，Ibrahim等[46]研究发现颗粒存在临界停留时间，停留时间大于临界值时，将造成床层堵塞。由于大部分粉尘在气固接触的瞬间被截留，因此可以通过降低颗粒停留时间，以减小粉尘的停顿时间。郜时旺[47]建造了适合高温高压气体除尘的逆流移动床颗粒层过滤系统，将过滤和气力循环清灰进行集成，过滤效率为高于99.5%。

2.4 有毒尾气处理

城市废弃物焚烧烟气，含有大量有毒致癌物质，Everaert等[48]综述了采用移动床脱除二噁英的研究。格罗霍夫斯基[49]披露了采用逆流移动床净化玻璃熔化过程中废气、金属制造中烧结工艺废气的方法。

2.5 联合处理

一般来说，烟气或尾气中同时含有SOx、NOx、粉尘，因此研究领域有对这些污染物或者粉尘进行联合处理的报道。

针对催化裂化（FCC）再生烟气进行联合脱硫脱硝的Mitsui-BF（Berbau-Forschung）工艺，采用移动床操作，以活性炭做吸附剂。张文辉等[50]披露了两段移动床反应器烟气脱硫、脱硝的方法。

翟尚鹏等[51]在烟气处理量1 000 m3·h-1的干法错流移动床中试装置上采用活性焦进行了脱硫与除尘的连续试验，脱硫效率可达98%，除尘效率大于95%。倪金弟等[52]将前置移动床与主移动床串联采用逆流操作对垃圾焚烧烟气进行处理，1～5 mm颗粒吸附剂先进入主移动床，然后转入前置移动床。在前置移动床中脱除烟气中的粉尘，在主移动床吸附烟气中的SOx。

3 总结与展望

移动床反应器，兼有固定床和流化床反应器的特点，作为催化反应器时，适合于催化剂失活速度中等，但仍需循环再生的反应过程。

在化工过程中，包括甲醇制丙烯、低碳轻烃芳构化、高分子固相合成等有机化工领域，以及无机材料合成、铀元素浓缩等无机化工领域，移动床反应器受到研究领域的重视。在钢铁炼制领域，移动床技术一直得到大规模应用。在环保领域，移动床反应器技术主要应用于工业废气/烟气的脱硫、脱硝、除尘，以及有毒成分的捕集等，已经在高温烟气脱硫、除尘过程中得到工业应用，如整体气化联合循环（IGCC）、加压流化床燃烧发电等的烟气处理过程。

在现代工业过程中，以能源加工过程为代表，随着流化床、浆态床等连续加工、自动化程度高的反应器型式的不断应用，以及随着长使用寿命催化剂的不断开发成功，固定床反应器的地位得到巩固，因而造成了某些认识，认为移动床反应器已经逐渐淡出历史舞台。事实上，一种反应器型式没有过时之说，它必然有其自身固有的优点和缺点。移动床技术，集合了固定床和流化床的某些特点。对应于纷繁多样的物理、化学处理过程和产品需求，总可以为移动床反应器型式找到施展能力的舞台。

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Research Progress in Application of Moving-bed Reactor in Chemical Engineering and Environmental Protection

MEN Xiu-jie, SUN Hai-ping, LEI Qiang
(CNOOC Research Institute, Beijing 100028, China)

Combining characteristics of fixed bed reactor and fluid bed reactor, moving-bed reactor is a kind of chemical unit operation technology through contacting between solid particle phase and fluid phase, with solids moving down in fluid phase but almost no relative motion between solids. Moving-bed reactors have been attaching great importance in fields of chemical engineering and environmental protection. In this paper, research progress in application of moving-bed reactor was summarized in organic chemical field, inorganic chemical field, iron manufacture field, industrial flue gas and waste gas treatment field, and so on. Its application prospect was finally discussed.

moving bed reactor; organic chemical industry; iron manufacture; flue gas treatment; progress

TQ 052

A

1671-0460（2016）11-2671-05

2016-04-18

门秀杰（1982-），男，山东省济阳县人，高级工程师，工学博士，2010年毕业于石油化工科学研究院应用化学专业，研究方向：从事炼化产业规划和应用技术研究。E-m ail：m enxj@cnooc.com.cn。