SCR烟气脱硝技术的研究与应用

崔海峰，谢峻林，李凤祥，董盼盼，何　峰

(武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室,武汉　430070)



SCR烟气脱硝技术的研究与应用

崔海峰，谢峻林，李凤祥，董盼盼，何峰

(武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室,武汉430070)

随着国家对大气污染物排放标准的严格要求，水泥行业的氮氧化物减排形势严峻。本文针对目前水泥窑氮氧化物排放情况，分析了氮氧化物减排现状。同时根据燃煤电厂和玻璃行业的SCR烟气脱硝技术的发展应用现状，阐述了水泥窑SCR烟气脱硝技术的应用前景，并介绍了低温SCR催化剂的研究现状。

水泥窑； NOx； SCR； 低温脱硝

1　引　言

2014年，我国水泥产量约为24.76亿吨，连续多年产量位居世界第一，但在水泥生产过程中，每生产一吨熟料大约产生1.5～1.8 kg的NOx(主要包括NO，NO2，N2O和N2O5)，这些NOx直接排放到大气中将对环境造成巨大的污染。水泥行业氮氧化物的排放对全国氮氧化物排放的贡献率达到12%～15%[1]，仅次于火力电厂和机动车的NOx的排放量。最新的国家标准规定水泥生产线氮氧化物排放限量由之前的800 mg/Nm3降低到400 mg/Nm3，新建企业降低到320 mg/Nm3。目前国内有数千条水泥熟料生产线，在新标准的限定下，全部需要增加或改造脱硝系统。因此减少NOx的排放成为当前水泥行业的一个迫切而又艰巨的任务。

水泥窑NOx减排技术主要分为两类[2]：第一类是源头控制，主要有：①利用低氮燃烧器；②采用分段燃烧技术；③改变水泥配料方案，提高熟料易烧性。然而由于水泥熟料烧成温度较高，这三种方法只能适度降低燃料燃烧过程所产生的NOx量，但并不能一步到位的将NOx降低到排放限量值。第二类是烟气处理，即把产生的NOx转化为其他对环境无害的气体排放出去。目前研究较多的主要有：分级燃烧、选择性非催化还原法(SNCR)以及选择性催化还原法(SCR)。其中分级燃烧技术、SNCR技术在水泥窑中得到广泛的应用。但是分级燃烧技术，因受窑炉工况影响和燃烧技术水平限制，在实际生产中脱硝效果不明显；而SNCR技术，为保证脱硝效果必须消耗大量的氨水，如此带来熟料成本增高和氨逃逸污染腐蚀等问题，使其应用前景堪忧。选择性催化还原法(SCR技术)具有脱硝效率高、运行稳定、腐蚀性低、装置结构简单以及无二次污染等优点，在燃煤电厂和玻璃池窑已有较成熟应用，脱硝率一般稳定在80%～90%之间。但是由于水泥窑尾气温度较低(一般低于200 ℃)，现已商用SCR催化剂易破损中毒失效、一次性投资大以及运行成本高，在国内水泥企业还没有被采用。

2　SCR烟气脱硝工艺原理及系统组成

选择性催化还原脱硝技术(Selective Catalytic Reduction,简称SCR)[3]主要利用NH3、尿素等为还原剂，在适当的催化剂上有选择性地将NOx还原为无毒无害的产物N2和H2O，其反应方程式一般认为是：

4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O

(1)

4NH3+2NO2+O2→3N2+6H2O

(2)

由于烟气中NOx是主要以NO的形式存在，还原剂NH3和NO的摩尔比接近1、温度低于400 ℃时，反应主要以(1)式为主。

SCR脱硝系统主要由三部分组成：SCR反应器及辅助系统，氨储存及处理系统，氨注入系统等[4]。还原剂(氨)以液态形式储存于氨罐中，在注入SCR系统烟气前由蒸发器蒸发气化；气化的氨与稀释空气混合，然后喷入SCR反应器上游的烟气中；混合后的还原剂与烟气在SCR反应器中在催化剂的作用下将烟气中的NOx转化为N2和水，从而去除NOx。

3　SCR脱硝技术的工业应用现状

SCR脱硝技术从1959年发明至今得到了巨大的发展应用，现已成为世界范围内大型工业锅炉烟气脱硝的主流工艺，在燃煤电厂和玻璃窑得到了广泛的应用，脱硝率可以稳定在80%以上。

国外的SCR烟气脱硝技术已得到大量的研究与应用，已积累丰富的经验。在工业应用上，SCR烟气脱硝技术应用最成熟的是美国、日本以及欧洲一些国家。目前，日本、德国装有SCR烟气脱硝装置的机组的总容量都超过20 GW，美国装有SCR脱硝的机组总容量超过110 GW[5]。这些国家的工业实践证明，投入使用的SCR烟气脱硝设备一般运行可靠，脱硝率较理想[6]。作为SCR脱硝技术的核心，催化剂大多是以TiO2为载体的金属氧化物(如V2O5/TiO2、MnOx/TiO2等)，而目前国外的燃煤电厂和玻璃行业的主流催化剂则是V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂[5]。

SCR烟气脱硝技术在我国相对起步较晚，随着国家对于氮氧化物减排的严格要求，该技术也正在快速的发展中。针对SCR烟气脱硝技术，国内研究较多的是脱硝催化剂。在燃煤电厂和玻璃行业，V2O5/TiO2系催化剂是最常用的催化剂。在此催化剂作用下，当反应温度在300～450 ℃时，尾气中的NOx能大部分被还原成N2。随着SCR技术的大力推广和应用，V2O5/TiO2系催化剂也被广泛深入研究。V2O5/TiO2催化剂及其掺杂改性后的一系列催化剂，不但催化活性高，而且选择性和抗硫性能都较好，是目前在国内得到推广应用的脱硝催化剂[7]。赵炜[8]发现适量氟掺杂可以提高活性组分的分散性，增加表面活性氧物种的浓度，并且提升了催化剂在350 ℃以前的催化活性。潘艳晓[9]针对现有V2O5/TiO2催化剂易中毒的缺点，尝试掺入Si元素以提高其抗中毒能力，发现Si4+能取代部分Ti4+，造成晶格扭曲，从而增大催化剂比表面积，增加活性组分的分散性，同时Si可以抑制TiO2向金红石相的转变，从而提升催化剂的活性并且具有一定的抗硫性。高岩等[10]制备具有工业应用价值的V2O5/TiO2负载WO3与MoO3的蜂窝状SCR催化剂，并在燃煤烟气环境下测试其催化性能，发现一定范围内增大催化剂体积能提高脱硝效率，但是随着积灰时间的延长，脱硝效率下降，催化剂的真实脱硝效率稳定在80%以上。

在工艺应用方面，SCR烟气脱硝也逐渐成为燃煤电厂和玻璃行业的主流脱硝技术，据统计[11]，在脱硝工艺选择方面来看，我国90%燃煤机组所使用的脱硝工艺为SCR技术，脱硝效率最高可超过90%，且脱硝过程中不会生成二次污染。以浙江国华宁海电厂为例[12]，该电厂4号机组的烟气脱硝工程为我国第一台国家批准的大型燃煤电厂机组烟气脱硝工程，在2007年率先完成了SCR脱硝系统的检测试验，装置的脱硝率均在80%以上；其二期扩建工程的脱硝率同样可达到80%，满足排放标准要求。王明轩[4]以某燃煤电厂300 MW机组初步设计的SCR烟气脱硝装置为研究对象，采用数值模拟的方法对其进行优化改进并应用到实际脱硝中。结构优化后的SCR烟气脱硝装置在实际运行中效果理想，NOx排放浓度低于100 mg/m3，能够完成连续168 h满负荷持续稳定运行，脱硝效率大于80%，氨逃逸浓度小于2.5 mg/m3。由于燃煤电厂等行业的SCR烟气脱硝技术应用较成熟稳定，运用数值模拟的方法对系统装置进行优化改造也取得了一系列较好的成果。如王为术[13]、朱天宇[14]、胡劲逸[15]等学者都采用数值模拟的方法对SCR烟气脱硝装置内部的烟气流场特性进行研究，从而提出改造优化方案，并在实际脱硝中取得理想的效果。

相比于燃煤电厂等行业，玻璃行业应用SCR烟气脱硝技术起步较晚。在2011年，国内首个玻璃行业SCR烟气脱硝项目在吴江南玻玻璃有限公司成功实施。整个脱硝除尘系统的氮氧化物排放浓度小于国家对于玻璃行业的标准(700 mg/m3)，脱硝设计效率大于72%，粉尘排放浓度小于50 mg/m3，氨逃逸浓度小于2.5 mg/Nm3[16]。该脱硝系统主要是引进国外技术，所使用的脱硝催化剂也是在国外成功应用的蜂窝催化剂。另外，首台900 t/d玻璃生产线SCR烟气脱硝系统也于2012年4月实现运行，在进口氮氧化物浓度2300～2450 mg/m3条件下，最高稳定脱硝效率高达85.7%，出口氮氧化物浓度可稳定控制在350 mg/m3以下[17]。

SCR烟气脱硝在我国燃煤电厂和玻璃熔窑都取得了较好的应用，且装置脱硝率可稳定在80%以上，经过适当的优化改造，脱硝率可以达到更高，运行成本更低。然而，该技术在水泥行业的发展却比较缓慢，较多的是基于实验室内的研究。目前，国外已有2条水泥生产线安装SCR装置[18]，分别在德国和意大利，国内还没有关于此技术应用于水泥窑的报道。与发电和玻璃行业相比较，水泥窑烟气粉尘浓度大、且碱性物质含量高，经袋式收尘和预热发电后放入窑气温度低于200 ℃，水泥窑SCR烟气脱硝技术发展的关键就是适用于水泥窑烟气环境(低温、多硫、多尘等)的催化剂的研制[18]。因此，开发具有较好低温催化活性的SCR催化剂对于水泥企业的氮氧化物减排以及拓展SCR烟气脱硝技术有着十分重要的经济意义和实践价值。

4　水泥窑低温SCR催化剂的研究现状

SCR技术的核心问题就是脱硝催化剂的研发合成，目前V2O5/TiO2系催化剂是SCR脱硝技术中最常用的催化剂。但它的应用领域仅限于燃煤电厂等特定行业，而且成本较高，生产和使用过程会产生污染，废旧催化剂难以处理，反应温度也局限于350 ℃以上[18]。为此我国众多高校以及科研机构都进行了低温(≤200 ℃)SCR脱硝催化剂的研究，且取得了较多的研究成果。

目前，对低温SCR脱硝催化剂活性组分研究和应用较多的是锰及其金属氧化物[19]，而Mn基低温SCR脱销催化剂主要分为两类[20]：①单组分无负载SCR催化剂；②负载型锰氧化物SCR催化剂。锰及其金属氧化物之所以可以在低温段有着良好的催化效果，一是因为锰元素有着多变的价态，电子得失比较容易，有利于氧化还原反应的发生，而且锰氧化物种类较多，易于互相转变；二是锰氧化物晶体结构中含量较多的晶格氧，它可以使吸附的NO有效还原[21]。Fang[22]和Kapteijin[23]等采用不同价态的纯锰氧化物做催化剂，以NH3做还原剂，研究了不同价态的Mn对NO的催化脱除性能。结果发现烟气中NO的脱除率随着MnOx中Mn价态的降低而降低，不同价态锰氧化物SCR催化活性排序依次为MnO2>Mn5O8>Mn2O3>Mn3O4。

NOx的催化反应是一个气固两相反应过程，催化剂的表面结构与活性组分的分散度往往对催化剂的活性有很大的影响。唐晓龙等[24]分别考察了不同合成方法的MnOx催化剂，实验发现，尽管制备方法不同，但是较大的比表面积和较高的无定形态锰氧化物含量是MnOx催化剂在低温表现出较优异SCR催化活性的主要原因。Tian等[25]通过水热法合成了纳米棒、纳米粒和纳米管三种形貌的MnO2，其中，纳米棒状的MnO2具有最好的脱硝性能。根据测试结果可以发现，纳米棒状MnO2具有较大的比表面积、较低的结晶度、丰富的晶格氧以及大量的强酸酸位，这就解释了其具有最好脱硝性能的原因，也和唐晓龙等人的研究结果相一致。

虽然纯MnOx催化剂的低温脱硝活性较高，但是由于烟气中含有SO2、水蒸汽和飞灰等，使得纯MnOx催化剂在烟气中容易失活，特别是易SO2中毒。而通过掺杂某些金属到纯MnOx催化剂中，则有效的解决了这些问题，并且可以适当提高催化剂的活性。因为当一种金属掺杂到另一种金属的晶格间时，会对被掺杂金属结构产生影响，造成比表面积和元素排布等性状的变化[26]。Fang等[27]通过在纯MnOx中掺杂少量的Cu后，发现催化剂的催化活性较纯MnOx有很大幅度的提升，在80～180 ℃的活性窗口温度内可达到98%的脱硝率，原因可能是掺杂的Cu和Mn形成了铜锰尖晶石，促进了不同价态锰离子之间的转换。在MnOx/CeO2催化剂中，当Mn、Ce掺杂后，不但Mn的分散度大大提高，而且Mn掺入到CeO2晶格中导致产生大量的O空穴，这些空穴能吸附活性O形成活性基团，增加反应活性[7]。Casapu等[28]研究了不同离子助剂对Mn-Ce复合催化剂催化性能的影响，其中最明显的是掺入适量的Nb2O5可大大提高产物对N2的选择性，在反应温度为200 ℃吋，产物N2的选择性从50%提高到了96%。结果表明，掺加一定量的铈，有助于形成锰-铈固溶体，提高了锰的氧化态，因此增强了催化剂的氧化能力，从而提高了催化剂的催化活性。

为了降低成本而不降低催化剂的活性以及抗中毒等能力，负载型MnOx催化剂得到了很广泛的研究。研究表明TiO2作为负载型NH3-SCR催化剂载体时，能够提高催化剂的抗硫中毒能力[29]，同时具有一定得催化性能。An等[30]制备了多种MnOx/TiO2催化剂，并对比了锐钛矿型TiO2、金红石型TiO2和P25型TiO2载体的性能差异。研究发现，由于P25型TiO2具有较大的比表面积，锰氧化物能更好地分布在载体的表面，生成了更多MN2O3，形成了容易解吸的O2-，从而使得催化剂的催化活性得到提高。Xie等[31]采用改进后的溶胶-凝胶法，即在传统溶胶-凝胶法的基础上加入具有导向作用的模板剂CTAB，合成了具有均匀棒状结构的MnOx/TiO2催化剂，在200 ℃时，催化剂的脱硝率达到98.2%；BET等测试结果表明棒状结构提高了催化剂的比表面积，活性组分较均匀的分布在棒状表面，而且棒状相互堆积形成了大量的孔隙，为反应气体提供了较大的反应通道及场所。

MnOx/TiO2催化剂虽然有着优异的低温催化活性，但是真正用到水泥窑环境中时，面临着成本过高、回收困难以及无法对颗粒物进一步控制等缺点。为解决上述问题，以玻璃纤维、分子筛以及蜂窝陶瓷等为载体的成型催化剂也得到了广泛关注。东华大学的李乐[32]选用耐高温的玻璃纤维为载体，改性处理后制备得到一种新型的Ce-Mn/GF(x)复合型低温催化剂。与现有的SCR催化剂相比，该成型催化剂在低温条件下(150 ℃)催化活性高，并具有较理想的抗硫性能，同时对烟气中细颗粒物也有很好的控制作用。曹伟[33]同样选取耐高温的无机滤料用玻璃纤维和活性炭纤维作为载体，改性后负载制备了Fe-Ce-Mn/GF和Fe-Ce-Mn/ACF催化剂，在150 ℃时，该成型催化剂活性最高达到了88.49%。付争兵[7]则以堇青石蜂窝陶瓷为载体，并通过浸渍法多次负载获得MnOx/TiO2负载量达到20%的MnOx/TiO2/堇青石复合催化剂，该成型催化剂具有一定的机械强度，200 ℃时脱硝率可达到85.2%，虽然与MnOx/TiO2催化剂相比，脱硝率有一定下降，但是成型催化剂的机械强度增加很多，环境适应性也较好。刘鹏飞[34]用超声波辅助浸涂法将Fe-Mn/ZSM-5粉末涂覆到堇青石蜂窝陶瓷上，研究了表面活性剂和制备方法对成型催化剂的影响。发现：表面活性剂的种类和添加量对成型催化剂的涂覆效果和催化活性均有明显影响；超声辅助涂覆法有利于粉末催化剂在堇青石表面的负载，且易形成较多的微孔结构，均有利于催化活性的提高。在160～430 ℃范围内，所制备成型催化剂最高脱硝率可达到95%。

5　结　论

综上可知，SCR烟气脱硝在燃煤电厂、玻璃等行业取得了很好的发展，实际脱硝效率稳定在80%以上。由于水泥行业特殊的烟气条件使得SCR烟气脱硝技术在水泥窑发展应用缓慢，但是该技术在水泥行业的氮氧化物减排中有着巨大的潜力。能够较好的应用到实际环境中的低温SCR脱硝催化剂越来越成为制约水泥窑SCR脱硝技术发展的瓶颈。近年来，低温SCR脱硝催化剂在我国已取得了较多的研究成果，以MnOx/TiO2基催化剂为代表的催化剂在低温(≤200 ℃)表现出优异的催化活性，并且有一定的抗硫中毒能力，但是成本较高，还不能够理想的应用到实际水泥窑脱硝中。以玻璃纤维、蜂窝陶瓷等为载体的低温脱硝成型催化剂的出现，使得低温催化剂的工业化应用往前迈出一大步。随着低温高效SCR脱硝催化剂的开发及应用，水泥窑SCR烟气脱硝技术必将得到发展。水泥窑低温SCR烟气脱硝技术的推广应用相信也会很快到来。

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Research and Application of SCR Flue Gas Denitrification Technology

CUIHai-feng,XIEJun-lin,LIFeng-xiang,DONGPan-pan,HEFeng

(State Key Laboratory of Silicate Materials for Architectures,Wuhan University of Technology,Wuhan 430070,China)

With the stringent requirements of the national standards for the emission of atmospheric pollutants, the reduction situation for nitrogen oxides emission of the cement industry is grim. In this paper, the urgency and importance of nitrogen oxides emissions reduction project was analyzed based on the current status of cement kilns nitrogen oxides emissions. Meanwhile, the great application prospect of SCR flue gas denitrification technology in the cement kiln was expounded according to the development and application conditions of which used in the coal-burning power plants and glass industry. The research of low temperature SCR catalyst was equally introduced at last.

cement kiln;NOx;SCR;low-temperature denitrification

“十二五”国家科技支撑项目(2011BAE29B00)

崔海峰(1990-)，男，硕士研究生.主要从事材料学方面的研究.

谢峻林，教授.

X701

A

1001-1625(2016)03-0805-05