TiO2光催化技术及其组合技术在水处理中的应用

刘　波，姚吉伦,庞治邦，周　振

(后勤工程学院，重庆　404100)



TiO2光催化技术及其组合技术在水处理中的应用

刘波，姚吉伦,庞治邦，周振

(后勤工程学院，重庆404100)

摘要：光催化技术作为一项新型的水处理技术，得到了极大的重视，但在工业中的推广应用受到多方面因素的限制，现有的研究也多偏向于提高催化剂性能。针对该问题，提出了推广光催化技术的研究，包括研制高效光反应器、将膜分离技术、电场、超声波、微波、磁场等水处理技术与光催化技术联合使用的研究现状、机理。

关键词：光催化；光催化反应器；膜技术；电化学；超声波；微波

本文引用格式：刘波，姚吉伦,庞治邦，等.TiO2光催化技术及其组合技术在水处理中的应用[J].兵器装备工程学报，2016(1):155-160.

Citation format:LIU Bo, YAO Ji-lun, PANG Zhi-bang, et al.Progress of TiO2Photocatalytic Technology and Composite Technology in Water Treatment[J].Journal of Ordnance Equipment Engineering,2016(1):155-160.

光催化技术是1972年Fujishima和Honda用光照射光电池TiO2表面时发现水发生氧化和还原反应放出H2而发现。1976年，加拿大科学家J.H.Carey成功利用光催化技术降解水中的多氯联苯，光催化技术从而受到重视[1]。此后经过近40年的研究和探索，可以确认TiO2光催化技术是一项非常有潜力的水处理技术，反应机理也逐渐完善。

1光催化反应器

光催化反应器是将TiO2在光照条件下具有强氧化性的特性直接应用于水处理中。国内外学者对光催化反应器的研究也比较多。反应器中光催化剂的存在主要有两种方式：悬浮和附着，而催化剂的固定被认为是光反应器推广的前提。在光催化反应器的设计方面，研究发现影响反应速率的因素主要有3方面：① 传质速度。当TiO2附着于某种载体或反应器壁时，催化剂的比表面积、单位体积内与液体接触面积、受光照面积必然减少，这些因素都会对反应的速率产生影响。通过对反应器合理的优化，可以削弱或消除传质速率的影响[14]。② 紫外辐射能在反应器中的分布。光催化反应的发生需要具有一定能量的光源进行照射,紫外辐射能在反应器中分布的均匀性是影响反应速率的关键因素之一，可用局部能量体积吸收速率(LVREA)表示。在反应器中，辐射能的分布沿光子传播的方向迅速减小，从紫外灯灯管中心到两端，光强也逐渐变弱，分布极不均匀[15]。但合适的催化剂配置可以改变辐射能的分布情况，Pozzo等[16]在考察粉末TiO2和负载TiO2的催化表观量子效率时发现，由于入射光在载体表面发生反射和散射，辐射能在反应器中重新分布，负载TiO2的表观量子效率较粉末TiO2提高了几倍。③ 光催化剂受辐照的表面积(k)。该因素是由Ray[17]研究并定义即：单位反应体积内与液体接触且受光辐照的光催化剂表面积，单位m2/m3，是设计光催化反应器的主要因素,其影响着反应器放大的可能性。

光催化反应器按固液之间的位置可以分为悬浮式光反应器、流化床光反应器、固定床光反应器。

悬浮式光反应器是以TiO2粉末作为催化剂，可充分悬浮分布于反应体系中，具有较大的比表面积，反应时，传质速率不受限制；但TiO2催化剂在反应过程中易凝聚，单纯的悬浮型光反应器还存在催化剂难以回收利用的难题。有学者研制的反应器解决了部分问题，徐璇等[18]利用旋流分离原理设计的螺旋升流塔式反应器一定程度上解决了催化剂的分离问题。但悬浮型光反应器难以实现放大，因此在实际中对单纯的悬浮型光反应器研究较少。此外，实际运行时由于光源的照射，反应器的形式、催化剂的凝聚对催化剂的催化效果都有影响，造成其在催化效果上可能不如其他反应器。史载锋等[19]在研究亚甲基蓝的降解中发现，当固定式光反应器的催化剂量与悬浮式催化剂用量相同时，将亚甲基蓝降解到一定浓度是所用时间要远小于悬浮式。

流化床光反应器多将催化剂负载于石英砂、玻璃珠等颗粒状载体上，或使催化剂自身组成具有一定粒径的颗粒，相对于悬浮型光反应器，其催化剂颗粒容易发生沉降，易分离，颗粒随液体流动时发生碰撞，催化剂容易发生脱落，传质速率会受到一定的影响，随着对流化床的研究改进，一些问题得以解决。罗晓等[20]利用活性炭为载体，设计的流化床式反应器在降解阿奇霉素废水时发现，在ω(TiO2)=1.24%，pH=4，反应时间90 min时，阿奇霉素的去除率≥94.1%，连续运行240 h，TiO2不易流失、催化活性无明显下降。刘亮等[21]利用三相流化床光反应器在pH=10，TiO2用量0.8 mg/L,降解初始浓度25 mg/L酸性大红,在90 min时，降解率可以达到98.82%。

固定床式光反应器的催化剂多固定于具有较大连续面积的平板、颗粒或其他导光材料上，再将载体固定或堆放于反应器中。这类反应器不用对催化剂进行回收，存在一定的传质限制，但κ值较大，存在放大的可能性。Ray[22]设计的多管式反应器和细管紫外灯光反应器催化剂都具有辐照面积大，降解速度快的特点。Hofstadler等[23]设计的载体导光式光反应器，利用光纤为载体，紫外光经光纤透射可直接辐射于TiO2层，因此具有较大的k值，对4-氯苯酚的降解速率为悬浆式光反应器的1.6倍。

随着对催化剂性能的改善和光反应器的优化，研发出了一些新型反应器如：太阳能光反应器[24]、加压式光反应器[25]、喷泉式光反应器等[26]。但单纯的光催化反应器虽在对有机物的降解实验中取得了不错的效果，由于受到光源、催化剂的回收利用、反应器难以放大等原因，在工业上的推广受到限制。因此，将TiO2光催化技术与其他技术相互联合应用成为新的研究方向。

2光催化技术与膜处理技术的联用

将光催化技术与膜处理技术联合应用于水处理中，是充分利用了二者的优势，同时也起到了互补的作用。利用膜处理含较高有机物浓度的池塘、湖泊水时，水中的有机物对膜表面和膜孔内造成严重的污染，普通的反冲洗对其恢复效果也不佳[27]。为了延长膜的有效使用时间并维持较高的膜通量，必须对原水进行一定的处理，目前为了提高处理效果主要采用强化混凝、氧化、吸附处理等方法，但在实际运行过程中都存在一定的问题。TiO2光催化对有机物的去除存在无选择性、高效、清洁的特点，将二者联合使用可减轻有机物对膜的污染，延缓使用寿命；同时，可以有效地将光催化剂从水中分离，实现光催化剂的重复利用。将光催化技术与微滤膜、超滤膜、纳滤膜的联合应用都有广泛的研究。就其联合形式来说，主要有3种形式。

悬浮式光催化-膜分离工艺：该工艺是目前研究较多，同时也是比较有应用价值的一种。该工艺解决了悬浮光反应器难以连续运行的缺点，可使光催化剂重复使用，在运行中TiO2可在膜表面形成亲水凝胶层，可以起到延缓膜污染的效果。黄涛等[28]利用悬浮态光催化超滤膜反应器降解4BS染料废水时发现，PAN700和PVDF760两种超滤膜对TiO2的截留率达99%以上，对染料浓度的去除率达99%以上，同时在运行2 h后膜通量仍然维持214.0 L/(m2·h)。崔鹏等[29]设计的光催化-微滤膜反应装置，对TiO2的截留率达99.9%，膜通量的恢复也较稳定，维持于1 350 L/(m2·h)。

表面附着光催化-膜分离工艺：该工艺分为抗污染膜和光催化膜，前者将TiO2附着于膜表面，利用其清水特性减缓膜污染，而TiO2在运行过程中并未发生光催化反应。后者是在运行过程中充分发挥TiO2光催化反应可有效去除有机物的特点，将水中有机物降解。Bae等[30]用浸渍法将TiO2负载于膜表面，虽使膜通量在有一定程度的下降，但膜的亲水性能提高，运行中膜污染得以缓解。Madaeni等[31]用浸渍法制备的具有自净功能的PVA反渗透膜和PES膜，其膜表面都具有较高的清水性能，对有机物的截留较高，具有较高的纯水透过性。Ma等[32]将Si改性的TiO2负载于陶瓷微滤膜上，在紫外光的照射下，使陶瓷微滤膜兼具分离、光降解有机物，抗污染、杀菌消毒的功能。

嵌入式光催化-膜分离工艺：该工艺主要是在膜制造过程中加入TiO2或其前驱体，实现TiO2的内嵌，在实际应用中要求较高，需要将紫外光通过膜孔照射到内嵌TiO2表面，这对光源的利用率必然较低，且整体性能也有待于提高。Bae等[33]将表面负载膜和内嵌型膜分别进行污泥过滤实验，二者都会造成膜通量一定程度的下降，但表面负载膜相对于内嵌式膜具有更好地抗污性能。

3光催化技术与电化学的联用

光电协同光催化法处理有机废水是美国科学家Kim[34]于1994年提出。其原理为利用电场下带电离子的定向移动来加速光生电子与空穴的分离，从而促进溶液中有机物的降解；同时在阴极可以生成H2O2，可作为一种较好的电子消除剂，对反应起到促进的作用。

刘惠玲等[35]研制的网状TiO2/Ti 电极，在光电催化降解染料罗丹明B时发现，外加偏电压可有效提高有机物的光催化降解效率，通过TOC检测，染料基本完全矿化。Byme[36]在研制的纳米晶TiO2电极上外加+1.0 V电压，就使蚁酸的降解率在溶氧较低的条件下得以提高。但电场对光催化的辅助作用要视光催化材料、溶液性质以及电场强度而定。付川等[37]利用自制的TiO2/Ti薄膜设计的三维电极电助光催化反应装置在降解双酚A的研究中发现当外加电压小于8 V时，对双酚A的降解速率随电压的增加而加快,在2 h内即可完成降解，同时对双酚A的降解受溶液导电率的影响。外加电压对反应也有较大影响，张绘等[38]在研究高压静电场对TiO2光催化的影响中表明，高电压对TiO2的光催化作用起到了抑制作用，在5 kV、10 kV、20 kV 外加电压下对甲基橙的降解速率分别为不加电场时的86%、74%、56%，但高压电场有利于TiO2的凝聚，可用于TiO2的回收。

4光催化技术与超声波的联用

随着超声波技术的成熟，将超声波技术和光催化技术联合在水处理中的应用成为可能，发现二者存在协同作用。协同机理为：① 超声波可以粉碎固体，减少光催化剂的聚集，增加了表面积；② 超声波可以清洗光催化剂表面，在减少有机物附着的同时可以加快微粒表面氢能的离开，从而加快了电子和空穴的传递、分离；③ 在超声波作用下，溶液中可以生成H2O2和羟基自由基，H2O2是很好的电子消除剂，·OH 是降解有机物的重要氧化剂，因此二者结合可以相互协同更好地去除水中的有机物。

徐勤勤等[39]在研究超声波光催化组合工艺对垃圾渗滤液中氨氮和COD的去除时发现,在pH=9.0，超声波功率360 W，超声作用480 s，曝气量为0.159 m3/h时，对氨氮的去除率为58%，对COD的去除也具有较好的效果；张凌等[40]研究表明超声波光催化在溶液初始质量浓度30 mg/L，TiO2投加量100 mg/L ，超声波功率和频率分别为80 W、45 kHz, pH=3,反应时间为2h的条件下对甲基苯磺酸的降解率达93.4%，且最终产物为水，CO2。陈国宁等[41]利用超声波协同紫外光降解4-氯酚时表明，二者的协同作用非常明显，在降解4-氯酚过程中·OH始终维持在较高水平。通过大量的研究发现,超声光催化之间的协同作用可以加快对有机物的降解，并对难降解的有机物具有破坏作用，但对有机化合物的分子结构度，超声光催化的作用有着较大的影响。

5光催化技术与微波的联用

利用微波技术处理环境问题很早就受到广大学者的青睐.但利用微波进行水处理时对有机物的去除存在选择性，去除率较低；同时，反应一般为静态的，难以实现连续运行，因此很难单独利用微波技术进行水处理应用[42]。随着微波无电极灯的发明，微波在水处理中的研究也逐渐增多。利用微波-无电极灯体系可以降解有机物的特点与TiO2光催化氧化的特点相结合进行水处理的研究成为新的内容。经过学者的研究，认为其机理可能有4个方面：① 溶液中的极性分子在微波作用下高速旋转、碰撞，使反应体系的温度升高，降低了反应的活化能和反应物分子的键能，从而加快反应速度。② 在微波作用下，有利于·OH的生成。③ 抑制了空穴-电子对的复合。④ 对催化剂表面吸附的水分子有解吸附作用，可以防止催化剂因反应物吸附中毒，同时加大了活性中心在反应中的参与。

已有的研究表明，二者结合在处理有机物时可以起到协同作用,并能明显提高反应速率。洪军等[43]利用微波辅助光催化降解水中苯酚表明：反应30 min,反应体系对苯酚的去除率达92%，TOC去除率达84%。袁敏等[44]利用微波辅助光催化降解环丙氨嗪发现，1.0 mg/L TiO2反应体系对环丙氨嗪的去除率在20 min达到99.6%，并且在pH为3～9范围内，在微波的辅助下对环丙氨嗪的降解率都可达到99%。Zhihui等[45]利用微波辅助光催化降解4氯苯酚，可将降解率提高44.09%。

6光催化技术与磁化学的联用

水体经磁化技术处理后，理化性质将会发生一定改变，如水体的吸光范围变大,水分子电子自旋、自旋取向发生改变等，从而改变系统的熵值，进而影响反应进展。杜朝平等[46]在研究磁场对粉末TiO2光催化性能影响中发现，体系反应速率受活化焓和活化熵的影响，计算式为

7结束语

TiO2光催化技术是一种具有无二次污染、反应易控制、氧化能力强等优点的新型高级氧化技术，但直接应用于水处理中仍存在不足。利用其他技术如微波、超声波、电场、磁场等辅助光催化技术进行污废水处理，虽在机理方面还未完全研究透彻，但从实验中证明可以提高光催化技术对有机物的去除、加快反应速率，同时弥补直接应用时的一些不足。这都对TiO2光催化技术的推广应用有着较大的促进。未来的研究应主要着重以下几方面：

1) 改善催化剂性能，提高光源的利用率。现有的催化剂多利用紫外光进行照射，这样不仅浪费资源，同时由于紫外光在水中辐射距离短的特性限制了光催化技术的放大运行。最清洁的能源是太阳能，对光催化剂进行改性，在提高TiO2光催化剂性能的同时增加对可见光的吸收，以便更好地推广应用。唐玉朝等[51]改性的TiO2光催化剂可在可见光下对亚甲基蓝、苯酚等进行降解，这极大地减弱了光催化技术的使用限制，也为光催化技术的推广提供了可能。

2) 光催化剂的回收利用，光催化技术与膜处理技术联用虽可以使光催化剂从水体中分离，但反应中仍存在催化剂中毒、凝聚等影响反应速率的现象，如何实现光催化剂的快速重复利用也应是研究重点。

3) 高效反应器的研究。光催化反应受多种因素的影响，光反应器设计的合理与否直接影响光催化剂在反应体系中分布、接受光源辐照的均匀性，合理的反应器必然会提高反应效率。

4) 加大对组合技术的研究。从现有研究成果可知，技术的相互组合可以起到相互协同、甚至互补的作用。加大对组合技术研究，清晰掌握工作原理，各个因素对组合技术的影响，对将光催化技术应用于实际有很大帮助。

可以预见，随着对光催化技术的逐步完善，与其他技术组合的研究逐步加深，光催化技术必然极大地推进水处理事业，为水处理和水污染防治发挥重大作用。

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(责任编辑杨继森)

【基础理论与应用研究】

Progress of TiO2Photocatalytic Technology and

Composite Technology in Water Treatment

LIU Bo, YAO Ji-lun, PANG Zhi-bang, ZHOU Zheng

(Logistic Engineering University of PLA, Chongqing 404100, China)

Abstract:Photocatalytic technology has received great attention as a new water treatment technology, but when being applied in industry, it is restricted by many factors, and the existing research also tends to concentrate on improving the performance of catalyst. Research conducted for promotion of photocatalytic technology were discussed, and including the development of efficient reactor, the mechanism and application of combination of photo-catalytic technology and membrane separation technology, electrochemistry, ultrasonic wave, microwave, magnetization in water and wastewater treatment were summarized. And the application prospect of photocatalytic technology was presented.

Key words:photocatalyst; photocatalytic reactor; membrane technology; electrochemistry; ultrasonic;microwave

文章编号：1006-0707(2016)01-0155-06

中图分类号：X703

文献标识码：A

doi:10.11809/scbgxb2016.01.037

作者简介：刘波(1992—),男,硕士研究生,主要从事给排水技术与设备研究。

基金项目：应急生活保障技术与装备研究(2012BAK05B03)

收稿日期：2015-06-06；修回日期：2015-06-24