石墨烯横向自旋阀研究进展

郭子政

（华南农业大学电子工程学院应用物理系 广东 广州 510642）

石墨烯横向自旋阀研究进展

郭子政

（华南农业大学电子工程学院应用物理系 广东 广州 510642）

横向自旋阀是目前最重要的一种自旋器件。本文综述石墨烯作为横向自旋阀沟道材料的研究进展。虽然石墨烯作为横向自旋阀沟道材料的研究的报道已经很多，但是对于其电阻率、自旋寿命、自旋扩散长度、自旋霍尔角、自旋信号以及与其他材料的接触电阻等参数的确定仍有问题。目前实验获得的这些数据差别较大，影响因素尚不清晰。另外理论工作相对缺乏。这些问题将影响石墨烯在自旋电子学中的应用，需要进一步深入研究。

自旋电子学；自旋输运；横向自旋阀；石墨烯

1.引言

石墨烯（Graphene）是由单层碳原子组成的二维晶体。2004年，英国曼彻斯特大学物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫，成功从石墨中分离出石墨烯，证实它可以单独存在，两人也因此共同获得2010年诺贝尔物理学奖。

石墨烯特殊的性能使其具有广阔的应用前景，其特殊的物理性质也为研究者进行基础物理研究提供了平台。

近年来石墨烯得到广泛宣传，特别是广告和媒体的宣传使得它神乎其神。根据媒体宣传，石墨烯的特性主要表现在以下几个方面。首先是优异的导电性：石墨烯电阻率极低，即电导率极高（它的电导率比铜还高）。石墨烯具有高电子迁移率、可调载流子浓度等性质。第二是优异的导热性：热导率超高。第三是优异的机械性能：比如，它是一种超硬的材料。第四，相比较其他材料，它的自旋轨道相互作用极其小。这意味着其自旋很少与轨道移动产生相互作用，所以石墨自旋所储藏的信息就能够比其他材料持续更长久。第五，自旋输运方面，其室温自旋寿命很高，理论预测纯石墨烯的自旋寿命在1微秒左右，其室温自旋输运相干扩散长度长达数微米，是自旋电子学应用的理想材料。

应用方面，利用自旋，石墨烯自旋转移力矩(Spin Transfer Torque ,STT)的逻辑器件可用于信息处理。基于石墨烯的自旋电子器件已经提出很多。石墨烯横向自旋阀（lateral spin valve，LSV）结构是实现自旋晶体管、自旋磁开关等器件的基础。这些器件的基础都是自旋电流的操控。包括自旋流产生、自旋流输运、自旋流探测等。

巨磁阻（GMR）效应的发现带来了磁存储技术的革命性的进展并开创了自旋电子学的新的学科领域。发现GMR效应的磁多层膜结构主要由铁磁/非磁金属/铁磁三层薄膜构成，一般称作自旋阀结构，或垂直自旋阀（vertical spin valve，VSV）结构。如果将VSV中的非磁层取为薄的绝缘体层，此VSV即为磁隧道结（MTJ）。VSV不利于与其他器件大规模集成,另外，VSV属于局域自旋阀，无法分离电荷流和自旋流。LSV是一种非局域自旋阀。非局域自旋阀可以分离电荷流和自旋流[1]。

LSV中的两个铁磁体分别称为自旋阀的固定层（F1）和自由层（F2）。F1的磁化方向不变，电流经F1变成极化电流，所以也称注入器，极化电流经非磁沟道输运到F2并由F2探测，所以，F2也称探测器。F2的磁化方向可由极化电流或磁场驱动翻转。LSV性能主要由铁磁/非磁界面的接触特性和沟道材料的输运特性决定。描写铁磁/非磁界面的接触特性的参数有自旋注入效率和接触电阻等。研究表明，铁磁体和沟道材料之间加绝缘层，即两者之间实现隧道接触可以极大地提高自旋注入效率。极化电流在沟道材料的输运特性由材料的自旋寿命、自旋扩散长度等参数决定。

LSV沟道材料要求：室温工作，自旋注入效率高，栅极可控的自旋输运，自旋寿命长，扩散长度大，能够对自旋操纵。石墨烯满足横向自旋阀沟道材料要求：室温工作，在隧道接触条件下可实现较高的自旋注入效率，栅极可控的自旋输运，自旋寿命长（理论可达长的寿命，但实验值远低于理论值），扩散长度大，能够对自旋操纵。所以石墨烯被认为是理想的沟道材料。

2.自旋流的产生

自旋电子学中，自旋电流的产生和探测具有非常重要的地位。目前，已有多种方法可以产生纯自旋流，如自旋霍尔效应(spin Hall effect, SHE)、LSV的非局域自旋注入、铁磁共振自旋泵浦（spin pumping）、自旋塞贝克效应等[2,3]。本文重点讨论LSV的非局域自旋注入。

LSV结构由于可以方便分离电荷流和自旋流而受到许多人青睐。在这种结构中，自旋流通过电荷流经LSV的钉扎层F1注入产生，流入GSHE材料的自旋流除与F1有关外，还与LSV的自由层F2（探测器）相关，比如，流入GSHE材料的自旋流可能与F2位置有关，或者依赖于钉扎层F1和自由层F2的相对磁化取向。所谓巨磁阻就是定义为F1和F2反平行和平行情况下磁阻的差。在此基础上形成了非共线磁电子学[4]。

对于石墨烯LSV结构，最初的注入效率很低，只有10％左右。随后的研究表明，这种相对低的自旋注入效率可能是由于铁磁材料与石墨烯间的电导失配，或者其他相关效应引起的。通过改变铁磁金属与石墨烯的接触方式可以有效提高自旋注入效率。这些接触方式包括透明接触、针孔交叉接触和隧道接触。所谓隧道接触是在铁磁金属和石墨烯之间采用氧化镁薄膜作为隧道势垒，这种接触方式可获得相对高得多的效率。还有一种方法是使用铜等无磁性材料。隧道接触的情况下，测量的磁电阻最大达到130Ω，相应的自旋注入效率达到30％以上[5]。

铁磁金属与石墨烯的接触方式也影响石墨烯中的自旋寿命(spin lifetime)。最大限度的延长自旋寿命是石墨烯自旋电子学应用的关键。理论预测纯石墨烯的自旋寿命在1微秒左右，而实验获得的数值在几十皮秒到几纳秒之间。石墨烯自旋寿命只有达到纳秒及以上，其自旋输运才能应用于实际。两个数量级以上的差异是致命的，它表明自旋弛豫是外源性的，比如杂质、缺陷或是研究中的误差。

石墨烯自旋阀与二氧化硅基底隧道接触，已经实验观测到几纳秒的自旋寿命，但针孔连接测得的寿命远低于1ns。接触引起的自旋弛豫是一个关键因素。这可通过提高接触质量和是铁磁电极间距远大于块材石墨烯自旋相干长度来缩短。

尽管已有大量的理论研究，但对于石墨烯自旋弛豫的来源仍知之甚少。有三种机制可用于解释实验趋势。第一种是基于自旋轨道耦合。自旋轨道耦合是指电子的自旋与其运动的相互作用，自旋与由原子核周围电子轨道产生的磁场间的相互作用导致了颗粒原子能级的改变。第二种是散射机制，利用动量散射来解释金属及半导体自旋电子的来源。研究结果表明，电子迁移率并不是限制自旋寿命的因素，石墨烯中带电粒子和杂质间的散射也不是自旋弛豫的主要影响因素。第三种机制是基于由局域磁矩引起的共振散射。目前，前两种自旋弛豫机制都没有获得与实验符合的结果。两者都预测有微秒级的寿命，但实验表明最大只有几纳秒。只有第三种机制获得了与单层和双层石墨烯实验初步吻合的结果。所以，确定自旋弛豫的主要来源对石墨烯研究人员来讲仍然是一个挑战。确定石墨烯自旋弛豫的来源将有助于提高其自旋寿命，甚至达到理论极限，这对基础科学和技术应用都具有重要的意义。

3.自旋信号的输运

自旋阀的整体性能由探测器探测到的信号反映出来。自旋信号或自旋累积信号（spin accumulation signal）由固定层和自由层磁化方向平行和反平行时非局域电阻（non-local resistance）的差定义，即其中非局域电阻定义为

横向自旋阀的自旋信号可以通过解析的手段推导[6-8]，也可通过电路模型计算[9-11]。

3.1 基于一维扩散-漂移模型的解析结果

3.1.1 不考虑接触电阻

文献[6-8]给出了横向自旋阀中的非局域电阻表达式，，其中但他们的计算没有考虑界面电阻。

3.1.2 考虑接触电阻

文献[12]给出了横向自旋阀中的自旋信号、自旋电流表达式，他们的计算中考虑了界面电阻，因此可以分别处理金属接触或隧道接触等情况。文献[12]给出的主要公式如下:

其中sR与前文给出的nlRΔ含义相同。（注意这里自旋电阻的定义与文献[6-8]不同，相差的系数）12,RR为界面接触电阻。

根据两个结的接触情况，(1)式可以化简：

变为

3.2 电路模型

为描写横向自旋阀中的自旋输运， 普渡大学Srinivasan等人提出了一个四分量分布式自旋电路模型（4-component distributed spin-circuit model）[9-11]。这个模型是基于自旋扩散方程，所以各单元长度都必须小于自旋扩散长度。此模型的主要公式见[13-14]。

3.3 石墨烯的结果

文献[15,16]将[12]的结果用于石墨烯横向自旋阀。定义其中W为石墨烯沟道宽度，L为石墨烯沟道长度。由(2),假设注入器和探测器的接触电阻R1=R2=Rc；注入端和探测端的极化率P1=P2=PJ（隧道接触）；

若再假设RF≪RG(因为石墨烯的自旋扩散长度大很多)，（3）被化简为对于透明接触，Rc≪RG，对于隧道接触

3.3.1 石墨烯自旋阀自旋电流计算[17,18]

若再假设RF≪RG因为石墨烯的自旋扩散长度大很多)，对于隧道接触的情况Rc≫RG≫RF，其中对于透明接触cFRR≪，再假设RF≪RG则Rc≪RF≪RG，其中

3.3.2 石墨烯的自旋信号

文献[5]在隧道接触条件下，得到石墨烯自旋阀条件为这是迄今最好的实验结果。

也可用电路模型计算石墨烯自旋阀的自旋电阻，但是这个电阻要比实验结果小一个量级。文[19]指出这是由于测量中附加了背景信号（Measured background signal）所致。

表1 石墨烯接触电阻Table 1 The contact resistance of graphene

4.自旋流探测

纯自旋流无法直接通过电测量方式探测，但在非磁材料中的纯自旋流，由于自旋-轨道作用（spinorbit interaction，SOI），在垂直于自旋流和自旋取向的横向方向产生电荷积累，即所谓逆自旋霍尔效应（inverse SHE，ISHE）[26]，由此开启了电探测自旋流的新大门。ISHE也成为研究的热点之一。

首先是机制研究。SHE起源于SOI，由于SOI分为本征和外在(intrinsic and extrinsic)两种，因此SHE也分为本征SHE和外在SHE (intrinsic and extrinsic SHE) 。同理，ISHE也分为本征ISHE和外在ISHE。Liu等人同时考虑SHE的本征和外在机制，理论研究了非局域自旋注入方法产生的ISHE[27]。

1996年Slonczewski等人发现了STT现象[28]，这是上世纪末自旋电子学领域的一项重大发现。利用STT可设计新型的自旋电子器件，比如自旋矩纳米振子[29]、自旋矩磁随机存储器等。

2014年，研究者发现，除了STT， SOI引起的自旋轨道矩（spin-orbit torque, SOT）在没有外加磁场的条件下也可以引起磁矩翻转[30]。进一步的研究表明，SOT可以分为两种，其一是由Rashba效应引起的扭矩RSOT，简记为SOT，其二是SHE引起的扭矩SHT。

作为2014年一大研究热点， SOT和SHT的机制和控制方法也引起人们极大兴趣，除了应用前景外，其中的重大物理问题也引人注目。比如，研究表明SHT 和SOT起源不同[8]；SHT是重金属层的体电流引起的，而SOT起源于界面电流产生的自旋-轨道场，因此，在外加电场不变的情况下，可通过改变材料的厚度来改变SHT而保持Rashba效应引起的SOT不变。目前关于SOT和SHT的研究主要集中在如下几个方面，首先是通过材料更换、铁磁和金属层厚度的改变探索GSHE获得的条件；其次是应用，即如何利用SOT和SHT引起铁磁共振[31]、驱动磁畴[30]、翻转磁矩[32,33]、制作磁振子[34]等，更深入的探索应该大有可为。

其次是材料研究。显然只有足够大的SHE才能产生足够强的自旋流。只有这种强度足够大的SHE又叫做巨自旋霍尔效应(giant spin Hall effect, GSHE)[35-37[35]或Ta[36]，W[37]可以产生足够大的GSHE。但由于这些重金属过于贵重，不适合批量生产。掺铋（Bi）的铜是目前发现的可能最合适的材料[38]。目前寻找其它合适的GSHE材料的工作仍在紧锣密鼓地进行中，一旦突破，将产生无法估量的经济效益。

GSHE用自旋霍尔角描述。一般材料的自旋霍尔角都小于0.1，重金属的自旋霍尔角虽然大，但如前所述，这些金属属于贵重材料，不适合大规模生产。常规金属中只有CuBi的自旋霍尔角超过0.1。

由于SHE的根源在于SOI，GSHE材料必然具有较强的SOI。对于Rashba类型的SOI，SOT可等效成一个有效场的力矩。文献[39]推导出这个有效场，并证明其与Rashba系数成正比，即SOT正比于Rashba系数。文献[40]指出，提高Rashba系数的途径是采用非磁金属组合，如Bi/Ag，其Rashba系数可达3×109eV m[41]，或者采用铁磁体与重金属的组合。

石墨烯是近年的明星材料，其独特的性质引起各方面的注意。由于石墨烯的SOI比较弱，其自旋霍尔角应该不会太大。但是据报道[42]， CVD生长的石墨烯，通过在石墨烯表面沉积铜可有效提高其SOI强度，所以其自旋霍尔角可达0.2，超过了CuBi。所以，人们对石墨烯在自旋霍尔效应上的表现寄予厚望。然而，理论和实验均表明，单层石墨烯具有比较大的方块电阻[43]，比如，按照[42]的测量，电荷浓度n=0时，单层石墨烯方块电阻（即薄层电阻，sheet resistance）高达10 。这一特性是否会对其GSHE性能产生显著影响尚无定论。

最后是测量技术。显然，自旋霍尔角这样的参数是材料的标志性参数。如何准确测量这些标志性参数成为实验和理论研究的重要内容。在这方面，ISHE起到了至关紧要的作用。通过将纯自旋电流注入具有GSHE的某种材料，则由于ISHE，在这种材料的两端会产生一定的直流电压，测量此直流电压可以获得这种材料的霍尔角。这种方法一般称为自旋吸收技术（spin absorption technique）[44]。目前关于ISHE信号的计算的报道还很少。所以是一个值得深入探索的问题。

如果GSHE材料是开放结构，我们只能测量其上的电压。要想测量GSHE材料中的电流，则需将GSHE材料做成闭合结构[45]。

5.小结

石墨烯作为横向自旋阀沟道材料的研究的报道已经很多。但是对于其电阻率、自旋扩散长度、自旋霍尔角等参数的确定仍有问题。人们曾经认为，石墨烯的导电特性比金属铜更好。但是实验指出，石墨烯的电阻率与掺杂、栅压等因素密切相关。实验指出，石墨烯具有较长的自旋寿命。其自旋寿命在室温下0.5-2ns，在4K下1-6ns[46],但远比理论预测的小。原因尚在探讨中。石墨烯具有较长的自旋扩散长度。自旋扩散长度在室温下3-12微米[46]。但是实验指出，利用Rashba效应测出的自旋扩散长度远大于利用SHE效应测出的自旋扩散长度[19]。虽然实验指出，石墨烯的自旋霍尔角可以达到0.2[42]，但这个结果却是大尺度CVD生长的石墨烯的结果，如果是条状石墨烯，自旋霍尔角是否能达到这个程度尚不确定。石墨烯的自旋信号在室温下130 。在1.4K时为1[46]。但这是目前获得的最大信号，与栅压有关。石墨烯的接触电阻见表1，数据差别较大，影响此接触电阻的因素尚不清晰。另外此接触电阻基本都是实验测量得到，需要理论计算工作。利用Landauer公式计算接触电阻研究正在进行[47]。上述这些因素都将影响石墨烯在自旋电子学中的应用，需要进一步深入研究。

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The Research Progress of Graphene Lateral Spin Valve

GUO Zi-zheng
(Department of Applied Physics, College of Electronic Engineering, South China Agricultural University, Guangdong Province, Guangzhou 510642 China)

The lateral spin valve is the most important spintronic device studied in-depth so far . This paper reviews the research progress of graphene as the channel material of lateral spin valve. Although there are a lot of reports about the graphene as the channel material of lateral spin valve, the resistivity, the spin lifetime, the spin diffusion length, the spin Hall angle, the spin signal, and the contact resistance with other materials are not determinable. There exist greater differences between the data obtained by experiments, and the influence factors are unclear. In addition, it is relatively lack of theoretical work. These problems will affect the application of graphene in spintronics, so it is necessary to do further in-depth study.

Spintronics; Spin transport; Lateral spin valve; Graphene

O785+.4

A

1009-5624-（2016）02-0006-06

国家自然科学基金项目（61308038）