IMF燃耗特性与次锕系核素产量分析

武 祥，于 涛，谢金森，李志峰，刘紫静，陈昊威（南华大学核科学技术学院，湖南衡阳 421001）

IMF燃耗特性与次锕系核素产量分析

武 祥，于 涛＊，谢金森，李志峰，刘紫静，陈昊威
（南华大学核科学技术学院，湖南衡阳 421001）

摘要：在轻水堆中采用惰性基质燃料（IMF）能有效地从源头上降低乏燃料中次锕系核素（MA）的含量。为了研究IMF的燃耗特性，选取两种典型IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2，开展不同PuO2含量下IMF燃耗反应性计算，并与UO2燃料以及MOX燃料进行比较分析。结果表明：在总燃耗时间为1 095d情况下，两种IMF方案中PuO2体积分数为2%～10%时，其寿期末kinf均大于1，但PuO2＋ZrO2＋MgO方案的燃耗反应性波动大于PuO2＋ThO2方案，PuO2＋ThO2方案燃料寿期末MA的含量明显小于前者；在同一等效重金属质量分数下，MOX、UO2燃料寿期末MA的含量均大于两种IMF。

关键词：惰性基质燃料；UO2燃料；MOX燃料；燃耗特性；次锕系核素

裂变核能的可持续发展需妥善解决卸出乏燃料中高放长寿命核素的处置问题，一座1 000MWe的压水堆（PWR）电站，每年卸出乏燃料约25t，其中铀约23．75t、钚约200kg、中短寿命裂变产物（FPs）约1 000kg、次锕系核素（MA）约20kg、长寿命裂变产物（LLFP）约30kg［1］。MA与LLFP具有较强的放射性毒性和很长的半衰期，研究［2－3］表明，MA对乏燃料的放射性毒性起主导作用。MA中的主要核素有237Np、241Am、243Am、242Cm，半衰期分别为2．14×106a、432．2a、7 950a、162．8d，商用核能系统产生的MA中237Np产量最高，半衰期最长，是MA嬗变中需着重考虑的核素之一。近年来提出的惰性基质燃料（IMF）237Np产量极小，并可基于热堆实现附加MA的嬗变，文献［4］的研究表明，在CANDU堆内采用Pu＋IMF或Pu＋MA＋IMF，Pu销毁效率高达90%以上，MA达60%以上。

IMF是将PuO2弥散在中子反应截面极小或难以形成MA的基质中的一种新概念燃料。常用的惰性基质有ZrO2、MgO、Al2O3及其混合物等中子吸收截面极小的物质和吸收中子后难以形成MA的增殖介质，如ThO2。IMF成分与传统的UO2、MOX存在较大差别，具有特定的燃耗行为。本文选取两种典型的IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2，基于典型PWR栅格参数开展计算分析，研究它们的燃耗特性并比较分析特定燃耗长度下IMF 的MA产量。

1　IMF燃耗计算模型

1．1 栅格参数

IMF燃耗计算模型为X－Y几何无限棒－水栅模型，如图1所示。栅格参数取自文献［5］，芯块直径0．819cm，气隙厚度0．002 21cm，元件外径0．95cm，包壳厚度0．057cm，材料为Zr－4，栅距1．26cm；慢化剂为纯水，密度为0．659g／cm3（压力15MPa，温度600K）。

1．2 燃料成分

选取PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2这两种典型IMF方案，PuO2与惰性基质按不同体积分数进行混合，得到不同PuO2含量的IMF，其成分分别列于表1、2。IMF的密度ρIMF

由式（1）计算：

ρIMF＝ρIM（1－v）＋ρPuO2v（1）

其中：ρIM为惰性基质密度；v为PuO2的体积分数，%。

图1　 PWR栅格示意图Fig．1 Schematic diagram of PWR cell lattice

表1　 PuO2＋ZrO2＋MgO燃料成分Table 1 Component of PuO2＋ZrO2＋MgO

表2　 PuO2＋ThO2燃料成分Table 2 Component of PuO2＋ThO2

PuO2的密度与惰性基质的密度均取95%理论密度，其中PuO2、UO2、MgO、ZrO2、ThO2理论密度分别为10．92、10．42、3．401、5．595、9．5g／cm3。对于PuO2＋ZrO2＋MgO型IMF，惰性基质中ZrO2与MgO的体积比为1∶1。为比较燃耗特性，本文还选取了UO2、MOX燃料进行对比分析，其燃料成分分别列于表3、4。上述IMF与MOX燃料中的Pu均采用反应堆级钚，其同位素分别为239Pu、240Pu、241Pu、242Pu，其质量分数分别为58%、24%、13%、5%。

表3　 UO2燃料中铀的富集度Table 3235U enrichments of UO2fuels

表4　 MOX燃料成分Table 4 Compositions of MOX fuels

1．3 燃耗计算

采用美国橡树岭国家实验室（ORNL）开发的SCALE程序系统中的TRITON程序［7］进行输运－燃耗耦合计算，其中输运计算采用多群蒙特卡罗（MCNP）程序KENO V．a，数据库采用ENDF／B－V44多群数据库，共振能区多群数据采用CENTRM计算得到，整个燃耗计算中共考虑232种核素。计算中燃料平均线功率密度为187．7 W／cm，总燃耗时长为1 095d，共10个大燃耗步长。

2　计算结果与分析

2．1 零燃耗无限增殖因数

表5、6给出了相同PuO2体积分数的PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2燃料，寿期初（BOL）无限增殖因数kinf的TRITON与MCNP计算结果，其中MCNP采用基于ENDF／B－Ⅶ的连续能量截面库。从表5、6可看出，TRITON与MCNP计算得到的kinf吻合较好，最大相对偏差为0．68%，验证了TRITON输运计算的正确性。同时从表5、6还可看出，对于相同的PuO2体积分数，采用ZrO2＋MgO基体的IMF初始kinf较采用ThO2基体的要大很多，这主要是由于ZrO2＋MgO中子吸收能力较ThO2的小很多。

表5　 PuO2＋ZrO2＋MgO燃料寿期初kinfTRITON与MCNP计算结果Table 5 kinfcalculation results at beginning life of PuO2＋ZrO2＋MgO by TRITON and MCNP

表6　 PuO2＋ThO2燃料寿期初kinfTRITON与MCNP计算结果Table 6 kinfcalculation results at beginning lifeof PuO2＋ThO2by TRITON and MCNP

2．2 无限增殖因数随燃耗时间的变化

图2～4分别为富集度为2．35%、2．88%、3．40%的UO2燃料，PuO2质量分数为5%、10%、15%的MOX燃料和PuO2体积分数为6%、8%、10%的IMF的kinf随燃耗时间的变化，其中燃料元件的平均线功率密度均为187．7W／cm。

图2　 不同富集度UO2燃料kinf随燃耗时间的变化Fig．2 kinfof UO2fuel changed with burn－up time

图3　 不同PuO2质量分数MOX燃料kinf随燃耗时间的变化Fig．3 kinfof MOX fuel changed with burn－up time

图4　 不同PuO2体积分数IMF kinf随燃耗时间的变化Fig．4 kinfof IMF fuel changed with burn－up time

从图2～4可看出，UO2、MOX和IMF的kinf均随燃耗时间的增加而下降。图4表明，在相同的PuO2体积分数下PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的kinf随燃耗时间的下降速度要高于PuO2＋ThO2燃料，这主要是由于PuO2＋ZrO2＋MgO燃料中缺少可转换核素，易裂变核素在燃耗过程中得不到补充造成的。

不同燃料初始状态（BOL）与末态（EOL）的反应性差别列于表7，计算公式如下：

表7　 不同燃料初始状态与末态的反应性差别Table 7 Reactivity differences between BOL and EOL of various fuels

其中：ρ（BOL）为初始反应性；ρ（EOL）为末态反应性；Δρ为初、末态反应性变化；为平均反应性变化；tEOL为至寿期末时的燃耗时间，为1 040．25d。

2．3 燃料利用率

根据图2～4中kinf随燃耗时间的变化数据，通过线性内插得到kinf为1时的燃耗时间及燃耗深度，结果列于表8。从表8可看出，UO2、MOX和PuO2＋ThO2燃料的燃耗深度随铀富集度和PuO2体积分数的增加而增大，而PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的燃耗深度随PuO2体积分数的增大而减小。这是由于在所有的计算中均采用相同的平均线功率密度，而UO2、MOX、PuO2＋ThO2燃料的密度随燃料成分的变化很小，在燃耗过程中比功率近似不变，随铀富集度和PuO2体积分数增大，燃耗时间增长，因而比燃耗增加；而PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的密度随PuO2体积分数的变化改变较大，在平均线功率密度一定的情况下，虽然燃耗时间随PuO2体积分数的增加而增长，但燃料的比功率却随PuO2体积分数的增加而减小，两种因素综合作用，导致PuO2＋ZrO2＋MgO燃料燃耗深度随PuO2体积分数的增加而减小。

表8　 kinf＝1时不同类型燃料的燃耗深度Table 8 Burn－up depth of various fuels at kinf＝1

从燃料利用率的角度来说，在相同的易裂变核素装量情况下，燃耗深度越大表明燃料利用率越高。对于IMF，采用单位体积PuO2的燃耗深度作为指标，kinf＝1时不同IMF单位体积PuO2的燃耗深度列于表9。

表9　 kinf＝1时不同IMF单位体积PuO2的燃耗深度Table 9 Burn－up depth of unit volume PuO2in various IMFs at kinf＝1

2．4 次锕系核素产量

在进行MA产量的计算时，假设燃料棒的活性长度为426．7cm，平均线功率密度为187．7W／cm，燃料组件为17×17，157盒组件（即数据转换为全堆芯数据）。为便于比较，表10、11列出了IMF与UO2、MOX燃料在相同平均线功率密度下，燃耗时间为1 040．25d（寿期末）时237Np、241Am以及Np、Am、Cm的产量，其中UO2与MOX燃料的成分如表3、4所列。不同燃料成分在相同燃耗时间下237Np、241 Am、Np、Am和Cm的产量如图5～9所示。从表10及图5、6可看出，IMF的237 Np产量远小于UO2、MOX燃料，但随着PuO2含量的增大，MOX与IMF241Am的产量升高。

UO2、MOX、IMF 12和18个月MA产量列于表12。从表11、12和图7～9可看出：Np产量，UO2最多，MOX次之，IMF最少；Am产量，MOX最多，IMF次之，UO2最少；Cm产量，IMF最多，MOX次之，UO2最少；MA总产量（约12和18个月），MOX最多，IMF次之，UO2最少。虽然IMF中Am、Cm的产量高于UO2中Am、Cm的产量，但其半衰期要较Np小近3个量级，对长期的放射性毒性贡献较小。同时IMF中Np产量远低于UO2和MOX燃料。

表10　 UO2、MOX、IMF寿期末237 Np和241 Am的产量Table 10 Output of237Np and241Am in UO2，MOX and IMF at the end of life

表11　 UO2、MOX、IMF寿期末Np、Am、Cm、MA的产量Table 11 Output of Np，Am，Cm and MA in UO2，MOX and IMF at the end of life

图5　 不同燃料成分下的237 Np产量Fig．5 Output of237Np in various fuel compositions

图6　 不同燃料成分下的241 Am产量Fig．6 Output of241Am in various fuel compositions

图7　 不同燃料成分下的Np产量Fig．7 Output of Np in various fuel compositions

图8　 不同燃料成分下的Am产量Fig．8 Output of Am in various fuel compositions

从表10、11可看出，IMF PuO2＋ZrO2＋MgO中237Np的产量小于PuO2＋ThO2中的产量，这是由于以ThO2为基质的IMF中，232Th通过Th－U循环转换为235U，再通过2次（n，γ）反应和1次β－衰变为237Np。对于241Am、Np和Am也是因为Th的存在。

图9　 不同燃料成分下的Cm产量Fig．9 Output of Cm in various fuel compositions

表12　 UO2、MOX、IMF12和18个月MA产量Table 12 Output of MA in UO2，MOX and IMF at 12and 18months

3　结论

基于典型PWR栅格环境，开展了IMF的燃耗特性研究。结果表明：以ZrO2＋MgO作为基体的IMF较以ThO2作为基体的IMF初始kinf大得多，且反应性波动也很大，反应性控制将是限制此燃料应用的重要条件；在特定燃耗时间长度下，IMF的237Np与Np产量较UO2、MOX燃料低两个量级；虽然IMF的Am、Cm产量大于UO2、MOX燃料，但Am和Cm的半衰期较Np小近3个量级，总体来说使用IMF可降低商用核能系统中MA寿命最长、产量最大的Np产量。

参考文献：

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Study on Burnup Characteristics and MA Production of IMF

WU Xiang，YU Tao＊，XIE Jin－sen，LI Zhi－feng，LIU Zi－jing，CHEN Hao－wei
（School of Nuclear Science and Technology，University of South China，Hengyang421001，China）

Abstract：The adoption of inert matrix fuel（IMF）can effectively reduce the amount of minor actinide（MA）in spent fuel of LWR from the source．In order to study the burnup characteristics of IMF，the two typical IMF schemes of PuO2＋ZrO2＋MgO and PuO2＋ThO2were selected，and the IMF reactivity with different amounts of PuO2was calculated．And the comparison among IMF，UO2and MOX was made．The results show that after 36months operating，with the PuO2volume fractions of two types of IMFs from 2%to 10%，their kinfvalues at the end of cycle are all above 1．But the burnup reactivity of PuO2＋ZrO2＋MgO scheme is greater than that of PuO2＋ThO2．The amount of MA at the end of cycle in PuO2＋ThO2scheme is obviously smaller than the former．Under the same effective heavy metal weight percentage，the amounts of MA in MOX and UO2fuels at the end of cycle are both greater than those of the two types of IMFs．

Key words：inert matrix fuel；UO2fuel；MOX fuel；burnup characteristic；minor actinide

通信作者：＊于 涛，E－mail：yutao29＠sina．com

基金项目：国家自然科学基金资助项目（91126018）；湖南省教育厅资助项目（11A101）

作者简介：武 祥（1989—），男，山西原平人，硕士研究生，核反应堆物理专业

收稿日期：2014－03－26；修回日期：2014－06－11

doi：10．7538／yzk．2015．49．08．1417

文章编号：1000－6931（2015）08－1417－07

文献标志码：A

中图分类号：TL32