珠三角河网水、沉积物中As含量分布特征及污染评价

杨婉玲，赖子尼，曾艳艺，高原，王超，帅方敏，刘乾甫

中国水产科学研究院珠江水产研究所，广东 广州 510380

珠三角河网水、沉积物中As含量分布特征及污染评价

杨婉玲，赖子尼*，曾艳艺，高原，王超，帅方敏，刘乾甫

中国水产科学研究院珠江水产研究所，广东 广州 510380

珠三角是我国华南地区经济最活跃和人口最密集的地区，As及其化合物普遍存在于环境中，被列为环境保护的重点监测物质。As在水域环境中不能被降解而消除，只能以不同的形态，在水、沉积物和生物体之间迁移转化。于2012年3月、5月、8月和12月分别对珠江三角洲河网水域13个站位水、沉积物中通过使用原子荧光光度法对As含量进行检测分析，探讨其时空分布特征，并对其污染状况进行初步评价，为该水域的生态环境保护提供基础依据。结果显示，水体As含量范围为0.43～7.27 µg·L-1。水体中As含量存在明显的时空差异分布特征。时间上，5月略高于3月、8月和12月，其平均值分别为4.21、3.73、2.06和1.14 µg·L-1；空间上，青岐（W1）等5个站位聚为一类，除横沥外，其余站位大多分布在西江干流上，具有相似的分布特征，可能主要受西江径流的面源污染影响而具有相似的砷污染来源；其余8个站位聚为一类，包括城镇化及城市化高度发达，人口密度大的河网分叉水域站位，所在区域城镇化主导行业差异较大，受居民生活污水和工业废水排入的影响大，主要为点源污染，受径流影响较小。珠江河网表层沉积物，As含量范围为 2.72～71.5 mg·kg-1，最大超标倍数为3.57，平均值为20.3 mg·kg-1。地质累积指数评价与潜在生态风险系数评价法分别考虑到重金属在土壤中的地球化学行为及环境毒性差异等因素，这两种方法结果一致表明研究区域为低污染水平。结合应用这两种评价方法，可更全面地对珠三角河网沉积物As污染状况进行系统评价。对河网各月份水和沉积物中As含量进行线性回归分析,发现两者存在显著意义的负相关关系r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273，可能是含As污染物进入水体后，在水体不断的稀释、沉降、生化等作用的综合影响，呈现空间延伸性变化的特点。

珠江三角洲；砷；水体；沉积物；污染水平

As及其化合物普遍存在于环境中，是一种原生质毒物，被列为环境保护的重点监测物质。As在水域环境中不能被降解而消除，只能以不同的形态，在水、沉积物和生物体之间迁移转化。As污染主要来源于采矿、冶金、化工、化学制药、农药生产、纺织、玻璃、制革等人类活动产生的工业废水及生活污水，以及风化和生物活动等自然过程。产生的As先进入水环境，而后通过物理运输冲刷向河口区迁移，进入水体的 As化合物绝大部分由水相转入悬浮物中，并随悬浮物的沉降进入沉积物。生物可直接或间接地从水体和沉积物中累积As，并通过食物传递到人体，使人类的健康受到潜在的危害（Baig等，2009；Arain等，2009；Roussel等，2000）。As及其化合物进入人体，会蓄积在人体各个部位从而引起As中毒，潜伏期长达几十年，是迄今为止最早被公认为具有致癌性的重金属，是国际癌症研究中心（IARC）确认的人类致癌物之一，引起国际社会的高度重视（Gonsebatt，1997；崔瑞平，1994）。As中毒是以皮肤损害为主的全身性疾病，能引起皮肤癌，以及使造血功能低下，肝脏损害和感觉障碍，还会使部分不饱和脂肪酸脂质过氧化，导致黑脚病（潘泽民等，2003）。

珠江三角洲河网（下简称珠三角河网）水域是珠江之水流入南海的必经之地。珠江三角洲水系包括西江、北江思贤以下和东江石龙以下河网水道，及注入珠江三角洲河流，河网区水道总长1600 km。三角洲上河道密布，交织成网，最后分别经8个入海口流入南海。珠三角是我国华南地区经济最活跃和人口最密集的地区，近年来随着社会经济的迅猛发展和人民生活水平的日益提高，工农业生产和人民生活污水排放加剧，珠三角河网水域的水质不断恶化。水利部珠江水利委员会发布的《珠江片水资源公报2011》显示，珠三角近1/4河段水质为劣5类，在珠江水资源中水质最差（王超等，2013）。作者所在的课题组于 2012年对该水域进行了季节性调查，重点研究As的含量分布特征，并对As污染状况进行初步评价，为该水域的生态环境保护提供基础依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

调查水域为本研究小组在西江肇庆段长期监测点下游的珠三角河网水域，在该水域布设 13个采样站位，基本形成伞状布局，具体布设如图1所示，包括青岐（W1）、左滩（W2）、外海（W3）、新围（W4）、小榄（W5）、小塘（W6）、北滘（W7）、榄核（W8）、横沥（W9）、陈村（W10）、珠江桥（W11）、莲花山（W12）和市桥（W13）。其中青岐位于西江和北江汇合点三水上西江一侧，左滩、外海和新围位于西江干流入磨刀门一线，小榄、小塘、北滘、榄核、横沥、陈村和市桥位于纵横交错的河网内部，珠江桥位于广州市区内河段，莲花山位于广州市郊东江入虎门口一线（图 1）。采样时的站位定位采用GPS全球卫星定位系统。调查时间分别为2012年的3月、5月、8月和12月，其中3月和12月代表枯水季节，5月和8月代表丰水季节，每个季度的采样工作均在5 d内完成。

图1 站位布设图Fig. 1 The map of sampling sites

1.2 样品处理

用采水器采集表层水面下50 cm水样1 L，装入塑料瓶中加入1 mL的浓硝酸固定后4 ℃冷藏保存。沉积物用抓斗式采泥器采集站位底部表层沉积物，保存于聚乙烯封口袋。水样处理：取水样25 mL，加入2.5 mL盐酸后，加入5%的硫脲和5%的抗坏血酸进行预还原反应 30 min后定容后待测。沉积物：取沉积物经风干后研碎、混匀、过筛（80目），称取2 g左右样品于比色管中加入10 mL王水后水浴中反应2 h期间摇匀两次，冷却后取上清液加入5%的硫脲和5%的抗坏血酸预处理30 min后定容后待测。

1.3 仪器分析

重金属As元素的总量采用原子荧光法测定，其测定方法参照《原子荧光分析方法手册》。测定时所用的器皿均用 1∶1的硝酸浸泡过夜，洗净备用。2%硼氢化钠作还原剂，5%盐酸作载流。分析条件：灯电流60 mA，负高压290 V，炉高8 mm，载气流量（氩气）400 mL·min-1，屏蔽气流量（氩气）800 mL·min-1，读数时间7 s，延时1.5 s，测定波长193.7 nm，进样量1.0 mL，氘灯背景校正。

1.4 数据分析

采用SPSS14.0 for Windows进行单因素方差分析，结合利用Excel、Origin 8.0等作图。本文水体采用单因子污染指数评价法（中国环境学会环境质量评价专业委员会编，1982），沉积物采用瑞典的Hakanson（1980）建立的潜在生态危害指数法及德国的地积累指数法（郜钧璋，2011；林彩，2011；丁喜桂，2005）进行生态危害评价。

污染指数采用如下公式：

式中：Cif——单一重金属污染物的污染指数，Ci——沉积物

中污染物的实测浓度，mg·kg-1； Cni——全球工业化前沉积物中 As的最高背景值浓度（Cni=15）。

沉积物中第 i种重金属的潜在生态危害参数（Eri）及沉积物中多种重金属的潜在危害指数（RI）可分别表示为：

式中： Eri——潜在生态危害参数， Tri——As污染物毒性响应参数（ Tri=10）。

潜在生态风险指数 RI定义为潜在生态风险参数之和，即：

地累积指数的计算式如下：Igeo=log2[Cn/(K Bn)]

式中：Cn是元素n在沉积物中的浓度；Bn是沉积物中该元素的地球化学背景值；K为考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的系数（一般取值为K=1.5）。

2 结果与分析

2.1 珠江河网水体中As的含量

2.1.1 时间分布

图2表明珠江河网水体中As在不同采样时间As含量的变化情况，砷参照渔业水质标准GB11607─89（≤50 µg·L-1）测定超标率为 0，含量范围为0.43～7.27 µg·L-1，平均值为2.78 µg·L-1，最高值出现在3月的北滘，最小值出现在12月的青岐。5月珠江河网水域中 As含量较高，平均值为 4.21 µg·L-1。对3月、5月、8月和12月份As含量进行方差分析发现，5月和 8月（F0.05(1, 24)=62.51> 4.56）、5月与12月（F0.05(1, 24)=164.2>4.56）之间都有显著差异，5月和 3月之间无显著差异（F0.05(1, 24)=0.741<4.56）。3月、8月和12月平均值分别为3.73、2.06和1.14 µg·L-1。

图2 珠江河网不同时间水体中As平均含量的变化Fig. 2 Temporal variation of As in water samples of the Pearl River Delta

2.1.2 空间分布

As含量的空间分布如图3所示，珠江河网水体中 As含量均符合一类海水水质标准（GB3097─1997）（20 µg·L-1）和渔业水质标准（GB11607─89）（50 µg·L-1）。珠江河网各站位水体As单因子污染指数均小于1，表明As对珠江河网水体污染贡献较少。全年珠江河网站位分布上As平均含量由高到低依次为：北滘（W7）、市桥（W13）、小塘（W6）、陈村（W10）、榄核（W8）、莲花山（W12）、珠江桥（W11）、新围（W4）、青岐（W1）、横沥（W9）、外海（W3）、小榄（W5）和左滩（W2）。

图3 珠江河网水体中As的时空分布Fig. 3 Temporal and spatial distribution of As in watersamples of the Pearl River Delta

2.2 珠江河网水体中中As的聚类分析

采用欧氏距离，离差平方和法（即Ward法）对13个站位水体中As含量进行聚类分析，结果如图4所示：As的空间分布可分为二类，第一类包括青岐（W1）、左滩（W2）、外海（W3）、小榄（W5）、横沥（W9）等5个站位；第二类为北滘（W7）、市桥（W13）、新围（W4）、珠江桥（W11）和莲花山（W12）、小塘（W6）、榄核（W8）和陈村（W10）等8个站位。其中，从地理位置看，第一类包括青岐（W1）、左滩（W2）、外海（W3）、小榄（W5）主要是受西江干流的径流影响，可能有相同的污染源，而新围（W4）虽也位于西江干流上，但其离河口较近，受咸潮上溯、受西江径流影响相对较弱等原因，不可控性增大，相似性减少；第二类包括城镇化及城市化高度发达，人口密度大的河网分叉水域，所在区域城镇化主导行业差异较大，受居民生活污水和工业废水排入的影响大，主要为点源污染，受而径流影响较小。

图4 珠江河网水体中As的分布特征聚类图Fig. 4 Clustering figure of the distribution features of As in the Pearl River Delta

2.3 珠江河网沉积物中As的含量

珠江河网表层沉积物As含量如图5所示，不同站点沉积物 As含量相差较大，As含量范围是2.72～71.5 mg·kg-1，最大超标倍数为3.57，平均值为20.3 mg·kg-1。结果显示，莲花山（W12）全年平均含量最高，为29.0 mg·kg-1，各站点含量从大到小依次为莲花山（W12）、小榄（W5）、陈村（W10）、青岐（W1）、榄核（W8）、市桥（W13）、左滩（W2）、北滘（W7）、外海（W3）、横沥（W9）、小塘（W6）、新围（W4）和珠江桥（W11）。用单因素方差分析对4个月份不同站位沉积物种As含量进行分析可知，各个站位之间含量无显著性差异（P>0.05）。4个月份3月、5月、8月和12月平均值分别为：14.54、12.77、24.69和28.49 mg·kg-1。

图5 珠江河网沉积物中As的分布特征Fig. 5 Distribution characteristics of As in sediment of the Pearl River Delta

2.4 珠江河网沉积物中As含量风险评价

珠三角河网的水功能区域划分包括航道、渔业水域等，我国无公害水产品产地环境要求（GB/T18407.4─2001）对渔业水域沉积物中砷含量进行了规定（As≤20 mg·kg-1湿重），调查13个站位中As的超标率为42%，其中，莲花山污染最严重，平均值超过标准1.45倍，最大超标倍数为3.57。

生态风险评价是评价重金属对生物潜在风险，体现了重金属对生物毒性，重金属对生物毒性越大，其系数越大。地累积指数法是德国学者Muller于 1969年提出的，是在欧洲发展起来的广泛用于研究沉积物中重金属污染程度的定量指标，尤其用于研究现代沉积物中重金属污染的评价，在我国也被部分学者采用过（霍文毅等，1997；滕彦国等，2002）。地质累积指数不考虑重金属污染对生物的危害性有多大，是一种污染现状的评价。这两种方法分别考虑到重金属在土壤中的环境毒性差异及地球化学行为等因素，结合应用这两种评价方法，可更全面地对珠三角河网沉积物As污染状况进行系统评价。污染指数（Cif）、潜在生态风险程度（Eir）及地质累积指数（Igeo）的范围及评价分级见表1。表2列出了珠三角各站位沉积物的潜在生态风险指数与地累积指数，两者的评价结果一致，所有监测站点均为低污染。各站点系数由大到小顺序为：莲花山（W12）、小榄（W5）、陈村（W10）、青岐（W1）、榄核（W8）、市桥（W13）、左滩（W2）、北滘（W7）、外海（W3）、横沥（W9）、小塘（W6）、新围（W4）和珠江桥（W11）。

表1 污染评价各指标分级Table 1 Pollution evaluation of each index classification

图6 珠江河网水、沉积物中As的线性相关分析Fig. 6 Correlations between Asconcentrations in water samples and that in surface sediment samples ofthe Pearl River Delta

表2 珠江河网沉积物中各危害指数评价结果Table 2 The evaluation results of Hazard Indices in sediments of Pearl River Delta

3 讨论

3.1 珠江河网水体与沉积物中As含量的关系

对珠江河网各月份水和沉积物的 As含量关系进行线性回归分析（图6所示），发现两者在统计学上存在显著负相关关系 r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273。可能是含As污染物进入水体后，在水体不断的稀释、沉降、生化作用等而发生这些变化，呈现空间延伸性变化的特点，而以往的研究亦发现河流的污染物含量与河流的径流量、水中腐殖质及悬浮颗粒物质等环境因子有关（王增焕等，2004；李飞永和陈金斯，1989）。在珠江河网，大部分区域水体中As污水不能较快的自净、冲淡或沉降，在潮汐流以及水动力的搅动的条件下，沉积物中As可发生再悬浮溶解进入水体中，随着水不断流动而影响水体中As浓度增加；另外进入梅雨天气雨量增多，河流的径流量增大，从而加大了进入河口的污染物，另外带入的大量漂浮颗粒如矿物、胶体物质和腐殖质增加也会冲释到河流中而至测得值较大，在降水较少的月份，河流出现断流，排入河中的As进行一定的吸附、络合有助它形成稳定的复合物，在水体中沉淀并迁移到沉积物中，会使水体中As浓度减少。

3.2 珠江河网环境中As含量与其他河口、海湾、海区比较

表3、表4列出我国部分地区水和沉积物中As含量比较，与一些河流海湾相比，珠江河网水体中As的年平均含量与珠江口As含量大致相当，略高于其它河口和海湾，与珠江河网相同区域相比2009年后有较高上升，也比2006年的河口中As含量有所上升。由此可见，珠江河网As污染在对比的监测河流海湾中受污染程度较高，与 2006年的河口监测对比中发现As含量有较高的上升，表明珠江河网部分地区的工农业污水、生活污水仍可能存在不合理排放等行为，或者珠江河网区域因为地处三角洲地区经济发达、人口密集，河网密布，河流携带入海的污染物总量一直居高不下，造成As含量较高。珠江河网沉积物总As的含量与其它大的水体海湾沉积物相比较处较高水平，与其他城市河道的研究数据相当，这与河网河道断面较窄、淤积严重、闸门和路涵较多、受人为污染干扰相对较大等特点有关。

表3 与其它地区水体中As含量比较Table 3 Concentrations of As in water from otherareas

表4 与其它地区沉积物中As含量比较Table 4 Concentrations of As in sediments from other areas

4 结论

（1）珠江河网水体中的As含量均符合一类海水水质标准和渔业水质标准。水体中As含量存在显著的时空差异，时间上，5月略高于3月、8月和12月；空间上，青岐（W1）、左滩（W2）、外海（W3）、小榄（W5）、横沥（W9）聚为一类，除横沥外，其余站位大多分布在西江干流上，具有相似的分布特征，可能主要受西江径流的面源污染影响而具有相似的砷污染来源；其余站位包括北滘（W7）、市桥（W13）、新围（W4）、珠江桥（W11）、莲花山（W12）、小塘（W6）、榄核（W8）和陈村（W10）聚为一类，包括城镇化及城市化高度发达，人口密度大的河网分叉水域，所在区域城镇化主导行业差异较大，受居民生活污水和工业废水排入的影响大，主要为点源污染，而受径流影响较小。

（2）珠江河网表层沉积物潜在生态风险系数评价结果与地质累积指数评价结果一致表明，所监测站点均为低污染水平，潜在风险小，暂不会对研究区域水生生物造成较大的影响。

（3）珠江河网水和沉积物中As含量存在显著的负相关关系，可能是含As污染物进入水体后，随着水流动在水体中不断的稀释、沉降、生化作用等而发生变化，体现了空间上变化的特点。

（4）珠江河网水体中As的年平均含量略高于其他河口和海湾，比往年珠江口As含量有所升高；珠江河网沉积物总As的含量较其它河流海湾相比污染情况仍处在较高水平。

致谢：衷心感谢珠江水产研究所李海燕博士对本文英文摘要的润色。

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The Distribution and Contamination Levels of Arsenicinwater and Sediment of the Pearl River Delta

YANG Wanling, LAI Zini, ZENG Yanyi, GAO Yuan, WANG Chao, SHUAI Fangming, LIU Qianfu
Pearl River Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Science, Guangzhou 510380, China

The Pearl River Delta (PRD) is the most developed and densely populated area in south China. With the rapid development of economy, the concentration of arsenic in the environment, especially in aquatic ecosystems, has been widely monitored. As one of the hazardous metalloid toxicant, arsenic can’t be eliminated by degradation, but be migrated and transformed among water, sediment and biota in different forms, which may threaten the ecological health. To investigate the distribution and pollution levels of arsenic in the PRD, water and sediment samples were collected in 13 sampling sites during March, May, August and December of 2012. Arsenic contents were determined by atomic fluorescence spectrophotometry. The concentration of dissolved arsenic ranged from 0.43 to 7.27 µg·L-1during the whole investigation, showing obvious temporal and spatial variation. Temporally, the average arsenic concentration in water was slightly higher in May than that in March, August and December, with the average concentration of 4.21, 3.73, 2.06 and 1.14 µg·L-1, respectively. In terms of the spatial distribution, arsenic concentrations in five sampling sites including Qingqi, Zuotan, Waihai, Xiaolan and Hengli were defined as one cluster. These sites principally located in the West River, showed similar distribution characteristics. The similar source of arsenic in these areas might be mainly affected by non-point source pollution in the runoff of West River. The remaining eight sites, with highly developed urbanization and high population density, were regarded as the other cluster. These sites were mainly affected by point source pollution of arsenic, which were derived from sewage and industrial waste water. While the influence of run off was not significant. The content of arsenic ranged from 2.72 to 71.5 mg·kg-1in the surface sediment of the PRD, with the highest overweight multiples of 3.57, and the average concentration of 20.3 mg·kg-1. The potential ecological risk assessment results indicated that the concentration of arsenic in the surface sediment of the PRD were at low contamination levels, which were consistent with the geological accumulation index evaluation results. Combining these two methods can comprehensively evaluate arsenic biogeochemical behavior and its toxic effects to biota. Significant negative correlation was found between arsenic concentration inwater and that in sediments (r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273), which might due to the dilution, sedimentation and biochemical effects in the water systems.

Pearl River Delta; arsenic; water; sediment; contamination level

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.05.017

X522

A

1674-5906（2015）05-0831-07

杨婉玲，赖子尼，曾艳艺，高原，王超，帅方敏，刘乾甫. 珠三角河网水、沉积物中As含量分布特征及污染评价[J]. 生态环境学报, 2015, 24(5): 831-837.

YANG Wanling, LAI Zini, ZENG Yanyi, GAO Yuan, WANG Chao, SHUAI Fangming, LIU Qianfu. The Distribution and Contamination Levels of Arsenicinwater and Sediment of the Pearl River Delta [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(5): 831-837.

广东省海洋渔业科技推广专项（A201101I02）

杨婉玲（1974年生），女，高级实验师，主要从事环境监测的研究。E-mail: 86411138@qq.com *通信作者：赖子尼，女，研究员，主要从事渔业生态环境监测的保护研究。

2014-11-10