辽河三角洲稻区近地层CH4浓度与通量特征

贾庆宇，刘晶淼，梁成华，刘国飞，谢艳兵，于文颖，王笑影，吕国红，温日红. 中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳 066；. 沈阳农业大学，辽宁 沈阳 0866；. 大洼县气象局，辽宁 盘锦 400

辽河三角洲稻区近地层CH4浓度与通量特征

贾庆宇1,2，刘晶淼1*，梁成华2，刘国飞3，谢艳兵1，于文颖1，王笑影1，吕国红1，温日红1
1. 中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳 110166；2. 沈阳农业大学，辽宁 沈阳 110866；3. 大洼县气象局，辽宁 盘锦 124200

为准确获取辽河三角洲水稻湿地CH4浓度与通量特征，分析水稻生长发育对CH4浓度与通量的影响，进一步估算稻田CH4排放量，基于采用涡度协方差法（Eddy Covariance Method, EC）获取的2013年4─10月辽河三角洲稻区近地层CH4监测资料，结合水稻生育期，分析了稻田CH4浓度与通量的时间变化规律。结果表明：水稻（Oryza sativa Linn）生长季内，近地层CH4的平均浓度是0.242 mmol·m-3，期间出现3个峰值，分别与泡田期、拔节-抽穗期和成熟期3个生育期相对应；CH4浓度较高时期，其日变化活跃，表现为日间浓度较低夜间浓度较高，日较差大，在其它浓度较低时期，日变化不大。CH4的月排放量在5月最大，为0.700 mol·m-2。CH4通量在水稻生长季内日平均为0.080 μmol·m-2·s-1，通量峰值出现规律与浓度一致，其中泡田-移栽期较高，最高值出现在5月11日，为0.707 μmol·m-2·s-1，返青期-分蘖期基本无CH4排放，拔节期-抽穗排放量再次升高，之后逐渐降低，在CH4通量较高时期，通量的日变化随气温升高而升高，温度达最大值之后逐渐降低。浓度与通量的日变化呈负相关关系。

辽河三角洲；水稻；甲烷；浓度；通量

湿地是全球最大的CH4天然排放源（周文昌等，2015）。每年从湿地排放的CH4约为110 Tg，占全球排放量的21%（Watson等，1992），因此研究湿地 CH4的排放对全球气候变化研究具有重要意义（王维奇等，2008）。水稻（Oryza sativa Linn）是人工湿地的重要组成部分，其CH4排放是导致大气中CH4浓度不断增加的重要原因之一（徐华等，2008），我国水稻种植面积约占全世界水稻面积的 18.85%（赵平，2013），与全球变化有着密切的联系（Ramesh等，1997），研究我国水稻田 CH4的排放状况及其影响因素，对于制定合理的减排措施来减缓全球的农业温室气体排放有很大的意义。

图1 稻田CH4的产生、氧化及传输过程示意图(蔡祖冲, 2009)Fig. 1 Production, oxidation and emission of methane in paddy fields

在气候变化和环境因素综合控制下，植物生长和土壤微生物过程直接影响着水稻湿地CH4的排放过程（Cao等，1998）。水稻田在浸水还原状态下，甲烷细菌微生物分解有机物过程会产生CH4，并通过植物传送、冒泡、扩散释放到近地层空气中（图1），因此近地层CH4浓度与通量特征能间接地反映出地下的生物化学过程。之前的研究多利用“Chamber”法即箱式法（又称静态箱法）测量（黄国宏等，2001；王维奇等，2008；闫敏华等，1997；刘惠等，2006）稻田CH4排放量，箱式法需要在密闭环境中测量累积气体浓度，田间取样与设置时长都可能产生干扰，且分析频率低，无法连续捕捉CH4释放的变化特征，适用小面积或盆栽试验调查，相对代表性较低，不能直接反映湿地CH4的收支情况。因此受仪器条件的制约湿地温室气体收支一直是全球温室气体变化研究中的短板。

近年发展的涡度协方差方法（Eddy Covariance Method, EC）即EC法，能通过测量各种属性的湍流脉动值来直接测量气体的通量，已经应用于CH4通量研究，其优势在于能确定生态系统通量的连续变化，可获取更精确的CH4排放量，减少对监测环境干扰，分析频率高，使得资料具较大的监测范围，更具有代表性。

国外关于湿地 CH4排放规律已有较多的研究和较深入的认识。而我国在该方面也开展了相关工作如蔡祖聪等（2009）和李道西（2007）从机理上详细阐述了水稻田 CH4产生的机制，在较大程度上为确立过程模型变量之间的定量关系提供了重要的基础；在不同区域开展了相关观测如闽江口湿地（王维奇等，2008）、长江口湿地（马安娜和陆健健，2011），研究结果表明稻田CH4排放有较大的地域差异，排放量、排放时间有很大的异质性，这种差异是由于水稻品种、耕作措施、气象条件、土壤类型、有机质含量等的不同造成的（展茗，2009）。

辽河三角洲是我国3大河口三角洲之一，受人为因素影响湿地面积和类型一直在变化，尤其是湿地利用方式改变，开垦为水稻，水稻退耕成芦苇，都可能直接影响大气组成中的CH4（宋长春，2004），黄国宏等（2001）采用箱式法较早的对辽河三角洲湿地CH4的排放进行了研究，但在1988─2006年间该区域水稻田面积增加了977.1 km2（周广胜等，2006），其区域环境上CH4排放必然发生重大变化，而近10年间辽河三角洲稻区CH4排放的观测研究仍然是空白。本研究通过连续监测力求找出在全球变化和人为活动影响下辽河三角洲水稻湿地CH4浓度与排放关键时期、排放量，结合生育期对CH4排放特征进行阐述。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

观测区选在中国气象局沈阳大气环境研究所盘锦湿地生态系统野外观测站（40°56′N、121°58′E），距仪器500 m范围内下垫面为均一的水稻植被。该站位于辽河三角洲双台子河口，地处40°41′～41°27′N，121°30′～122°41′E，海拔高度为0.0～3.8 m。年平均气温为8.6 ℃，7月平均气温为24.4 ℃，1月平均气温为-9.8 ℃，无霜期为171 d，大于等于10 ℃积温为3509 ℃。年平均降水量为631 mm，降水量集中在 7─9月份。年蒸发量为1390～1705 mm，为年降水量的2.5倍左右（周广胜等，2006）。辽河三角洲稻区是东北优质粳米的主产区（侯守贵等，2012），土壤类型是滨海盐渍型水稻土，质地粘而重，通透性较差；下辽河平原的地质构造决定了本区不仅是地表水汇集区，也是地下水汇集区。双台子河在本区是半地下式河流，年内有2/3时间是河水补给地下水，1/3时间是地下水补给河水，并受潮汐影响。沼泽区水源由大凌河、双台子河河水，地下水，大气降水及海潮水补给，土壤表层含有大量的水分。

1.2 试验方法

采用GHG-1涡度观测系统（Li-cor，Inc，USA）监测 CH4排放，系统主要由三维超声风速仪（WindMaster，Gill，USA）、开路式 CH4分析仪（Li-7700）和数据采集器（Li-7550）组成，采样频率10 Hz。原始输出数据包括水平风速（Ux，Uy）、垂向风速（Uz）、CH4绝对密度（CH4）、水蒸汽绝对密度（H2O）、超声虚温（Ts）、大气压力（pressure）和 CSAT3诊断值（diag_csat），同时地表下 5cm安装土壤温度传感器。系统工作时计算在线通量（每30 min），并存贮通量数据（每30 min）和时间系列数据（10 Hz）。

本研究供试水稻品种为盐丰47，是辽河三角洲稻区水稻的主栽品种。2013年水稻的播种日期是4月14日，收割日期为10月3日时间段，涡度观测数据时间段为2013年4月─2013年11月，时间跨度7个月，可代表水稻的整个生育期（表1）。

表1 2013年水稻生育期Table 1 The growth period of rice in 2013

1.3 数据计算方法

涡度协方差方法（Eddy Covariance Method, EC），是通过计算物理量的脉动与风速脉动的协方差求取湍流输送量（湍流通量）的方法，也称湍流脉动法。CH4通量的计算如下：

式中，Fc是CH4通量，w'是垂直风速与平均值的瞬时偏差，即扰动值， ρc'是 CH4密度的瞬时扰动值，w'ρC'是垂直风速和CH4密度的协方差。

原始数据通过 Eddypro 5.0.1软件坐标旋转、WPL校正等操作，得到30 min 1次的通量数据。进行QA/QC质量控制剔除异常值。

2 结果与讨论

2.1 稻田近地层CH4浓度特征

2.1.1 稻田近地层CH4浓度的月变化特征

水稻生育期近地层CH4浓度的平均值为0.242 mmol·m-3，整个生育期内CH4浓度存在3个峰值，分别出现在5月（泡田期-移栽前期）、7月（拔节期-孕穗期）、9月底至10月初（成熟期），峰值分别为0.609、0.740、0.532 mmol·m-3；在4月（播种期）、6月（分蘖期）和8─9月（乳熟期）CH4浓度值在0.1～0.2 mmol·m-3，低于其它生育期（图2）。

图2 水稻近地层CH4浓度月变化特征Fig. 2 The near surface CH4concentration characteristics of rice

2.1.2 稻田近地层CH4浓度的日变化特征

水稻田近地层CH4浓度旬日较差变化表现为，4月、6月、8月、10月CH4浓度的旬平均日较差在0.016～0.102 mmol·m-3之间，日变化不明显。在5月中旬、7月、9月下旬CH4浓度日变化明显日较差大于0.186～0.207 mmol·m-3，7月中旬平均日较差达到0.256 mmol·m-3（图3）。日较差较大的时期，CH4浓度日变化均呈“双峰一谷”的曲线（图4），但峰谷出现的时间不一致。表现为5月中旬日出后CH4浓度逐渐降低下午3时左右到达最低值，之后逐渐升高，在日出前和23时出现2个明显峰值；7月和9月下旬最低值出现在9─10时。主要是由于夜晚对流输送降低，产生的CH4在近地层大气中积累，导致到06:00左右有峰值出现，日出后随温度的升高对流作用加强，加速 CH4的扩散，使 CH4浓度降低。综上CH4浓度的日变化型基本上分两种，第一种是日出前和日落后较高，10:00─14:00左右达到最低值，如5月中上旬、7月、9月下旬。第二种日变化型式是全天浓度稳定，日变化不明显，如4月、6月、8月和10月。

图3 水稻近地层CH4浓度旬平均日较差特征Fig. 3 The near surface CH4concentration daily diurnal range characteristics of rice

2.2 稻田近地层CH4通量特征

2.2.1 稻田近地层CH4通量的月变化特征

水稻田整个生育期CH4通量以排放为主，排放速率日平均值为0.080 μmol·m-2·s-1，5月的排放量最大为0.700 mol·m-2，7月为0.204 mol·m-2、8月为0.133 mol·m-2、9月为0.128 mol·m-2依次递减，6月对CH4略有吸收（图5）。CH4通量在水稻生长季也存在3个峰值区间与CH4浓度相似（图6），即5月、7月和9月下旬─10月上旬，这主要是由于水稻田泡田后至插秧前的5月CH4释放量明显升高，此时释放的CH4主要来源于土壤由干转湿产甲烷细菌得到较适宜的温度和厌氧环境激发了对甲烷的转化，通过冒泡和扩散方式释放出CH4；6月在插秧结束后水稻返青和分蘖期CH4释放明显减弱，此时水稻根系主要分布在好氧层，通过植株输送到该层的氧气与下层产生的CH4在该层经甲烷氧化细菌分解转化成H2O和CO2，抵消了CH4的排放，显示弱的吸收；7月─8月中旬为水稻的分蘖终止期-拔节期-抽穗期，CH4日平均通量值基本呈现释放，根系向深层生长有助于厌氧层产生的CH4通过水稻植株向外输送；在9月─10月初，退水使土壤下层产生的CH4可以通过毛管孔隙直接向空气中扩散，导致出现了甲排放的峰值。

图4 水稻近地层分旬CH4浓度日变化特征Fig. 4 The near surface CH4concentration daily variation characteristics of rice

2.2.2 稻田近地层CH4通量的日变化特征

水稻田近地层CH4通量日变化特征（图7），4月、6月和8月下旬─9月CH4收支基本为零，日变化不明显，6月中上旬返青期白天呈现了较弱的吸收，返青期与彭世彰等（2006）的研究（弱释放）略有差异，这可能是耕作制度的原因，在返青期通过浅水勤灌，使根系附近得到充足的氧气，有利于提高甲烷氧化细菌的活性。

图5 水稻近地层CH4排放量Fig. 5 The near surface CH4emissions of rice

图6 水稻近地层CH4通量特征Fig. 6 The near surface CH4flux characteristics of rice

在5月中上旬、8月上旬、9月下旬和10月上旬CH4通量的日夜变化较明显，白天有明显的CH4排放。在5中上旬水稻插秧前，此阶段CH4通量呈“单峰”曲线（图 7），CH4的排放量随气温升高而升高，表现为日出后CH4排放立刻增加，温度达最大值之后逐渐降低，说明温度对产氧甲烷细菌活性有促进作用（韩广轩等，2005；江长胜等，2004）；由于7月降水较频繁，较强的湍流活动会干扰涡度观测系统对CH4的监测，使CH4通量日变化不稳定仍以排放为主；9月下旬（抽穗期）和10月上旬（成熟期）均以排放为主；10月中下旬即退水后随着湿度的降低为甲烷氧化菌提供了好氧环境，消耗甲烷的能力一般超过 CH4由大气向土壤中扩散的潜力（侯守贵等，2012），CH4排放能力减弱。综上CH4通量的日变化型不同，基本上分3种，第一种是上午10:00左右出现最大值，如5月。第二种日变化型式是全天保持不稳定排放，如7月。第三种型式是日出后排放量开始升高，午后17时达到最大值，如8月。

3 结论

（1）通过涡度观测系统进行了辽河三角洲水稻田近地层CH4的连续监测，及时捕捉到2013年CH4随时间变化的规律，通过试验精确的监测到了辽河三角洲近地层CH4的浓度及通量，为进一步估算本地区稻田CH4排放提供了参考。

（2）辽河三角洲水稻田近地层大气中的CH4浓度与水稻生育期和排灌水有很强的对应关系，水稻田近地层 CH4浓度并不是随着水稻的生长线性升高，而是在不同的生育期存在着突然升高、生育期结束又突然下降的现象。浓度较高的时期分别对应了泡田期（插秧前）、拔节期～抽穗期、排水期（成熟后）。在其他期浓度较低且变化稳定，灌水后和排水后都有一定程度的升高，说明排灌水方式会激发湿地甲烷氧化细菌或产甲烷细菌的活性。CH4浓度较高的时间段日变化也活跃，表现为日较差大、白天浓度较低夜晚浓度较高。

（3）辽河三角洲水稻田近地层大气中的CH4通量的月季变化特征与浓度变化相似，随着水稻的生长时期的不同，释放的关键时期分别对应了浓度较高的3个时期。泡田-移栽期CH4排放量较高主要是通过土壤扩散，温度和CH4通量变化有一定的对应关系，说明适宜的温度条件有利于提高产甲烷细菌的活性；之后的返青期-分蘖期基本无CH4排放；分蘖期-拔节期-孕穗期通过水稻株体的排放是 CH4排放的最主要的途径，并且此时的排放量是最大的，与李道西（2007）的研究结果一致；抽穗期形成期后CH4通量明显变小，并无明显排放现象，此现象应与生长初期浸水时间较长与前期作物残体分解提供CH4菌生长所需基本消耗，影响其活性有关；成熟期CH4通量又有升高。因此不同时间CH4通量受土壤、水、温度、水稻生长、微生物等综合因素影响。

图7 水稻近地层分旬CH4通量日变化特征Fig. 7 The near surface CH4flux daily variation characteristics of rice

（4）通过对辽河三角洲水稻田CH4浓度和通量对比发现：两者的月变化相似，而日变化型却存在差异，浓度日变化型有两种的，通量有3种日变化型。浓度和通量日变化活跃的时期是一致的，但此时二者的日变化曲线呈负相关，即浓度值较高时对应了通量值较低，反之亦然，主要是因为浓度值较高时地表湍流不活跃，通量较低，不利于扩散，产生的CH4在地表积累使浓度升高。随着气温升高湍流活跃，通量升高，利于CH4向上输送，使地表浓度降低。

致谢：盘锦市气象局湿地生态监测站孙占印、张野、陈龙等科技人员在整个监测过程中提供了帮助，在此表示感谢。

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The Characteristics of CH4Concentration and Flux of the near Surface in Liaohe Delta Rice Region

JIA Qingyu1,2, LIU Jingmiao1*, LIANG Chenghua2, LIU Guofei3, XIE Yanbing1, YU Wenying1, WANG Xiaoying1, LV Guohong1, WEN Rihong1
1. Institute of Atmospheric Environment, China Meteorological Administration, Shenyang 110166, China; 2. Shenyang Agricultural University, Shenyang 110866, China; 3. Dawa Meteorological Bureau, Panjin 124200, China

In order to obtain accurately the characteristics of near surface CH4concentration and flux in paddy field of the Liaohe Delta region, analyze the impacts of rice growth on CH4concentration and flux and estimate the CH4emissions of rice region, characteristics of CH4concentration and flux during April and October of 2013 were analyzed by an eddy covariance method. The results indicate that the mean CH4concentration near surface level is 0.242 mmol·m-3in the rice (Oryza sativa Linn) growing season, and there are three peaks during this period, which are corresponding to the ponding, jointing-heading and maturity stages respectively. When the CH4concentration is high, its diurnal variation is active, namely, its concentration is lower in daytime and higher in nighttime and diurnal concentration range is large, while its diurnal variation is inactive when the CH4concentration is low. The monthly CH4emission is largest in May, which is 0.700 mol·m-2. The daily mean CH4flux is 0.080 μmol·m-2·s-1during the growing season, and its variation rules are consistent with those of concentration. The CH4flux over ponding stage is large, and the maximum is 0.707 μmol·m-2·s-1on May 11; there is nearly no CH4emission during turning green-tillering stage, and then the CH4emission rises again during jointing-heading stage, and the emission decreases gradually after that stage. When the CH4flux is large, its diurnal variation rises with the increase of temperature and reaches the maximum value, and then decreases. There is a negative correlation between CH4concentration and flux.

Liaohe Delta; rice; CH; concentration; flux

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.05.013

X16

A

1674-5906（2015）05-0804-07

贾庆宇，刘晶淼，梁成华，刘国飞，谢艳兵，于文颖，王笑影，吕国红，温日红. 辽河三角洲稻区近地层 CH4浓度与通量特征[J]. 生态环境学报, 2015, 24(5): 804-810.

JIA Qingyu, LIU Jingmiao, LIANG Chenghua, LIU Guofei, XIE Yanbing, YU Wenying, WANG Xiaoying, LV Guohong, WEN Rihong. The Characteristics of CH4Concentration and Flux of the near Surface in Liaohe Delta Rice Region [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(5): 804-810.

国家自然科学基金项目（31270480；41375146；41405109）；国家重点基础研究发展规划（973）项目（2010CB951303；2004CB418507）

贾庆宇（1978年生），男，博士研究生，副研究员，主要研究方向为气候变化与生态系统相互作用。E-mail: beyond.22@126.com *通信作者：刘晶淼，E-mail: jingmiaol@cams.cma.gov.cn

2015-01-29