桑沟湾农药残留及贝毒对海洋环境质量影响和主要食用贝类健康风险评估＊

孙丕喜，郝林华，杜蓓蓓，韩 彬，高春蕾张志新，连 岩，田金玲，赵城南，孔昊明，李连森

（1.国家海洋局 第一海洋研究所，山东 青岛266061；2.山东省荣成市渔业技术推广站，山东 威海264300）

桑沟湾位于山东半岛东端，湾口朝东，口门北起青鱼嘴（37°08′49″N，122°34′32″E），南至褚岛（37°02′32″N，122°34′14″E），南北口长11.5km，东西宽7.5km，是面向黄海的半封闭式港湾。桑沟湾水域广阔，海湾面积163.20km2，岸线长74.4km，湾内平均水深7～8m，最大水深15～17m。湾内水域面积133.33km2，底质类型为基岩、沙砾、中细沙、粉沙及泥质粉沙五类。入湾的河流有沽河、崖头河、桑干河、小落河等，年径流量为（1.68～2.26）×108m3，年输沙量约为17.07×104t。桑沟湾是我国著名的海珍品和大型藻类养殖基地，湾内养殖面积约66.67km2，扇贝、牡蛎、鲍鱼、海参、菲律宾蛤仔、海带、裙带菜、石花菜和紫菜等增养殖业成果卓著［1－2］。

近些年来，水产品质量安全事件频发，引起社会广泛的关注和重视。贝类水产品分布广，在水产品产量中占有较大比重［3］。在贝类养殖环境中的有机污染状况呈现日益加重的趋势。有机农药残留物HCHs（六六六）、DDTs（滴滴涕）、马拉硫磷、甲基对硫磷和麻痹性贝毒（PSP）是近岸海域环境中危害较大的有机污染物。贝类属于异养性的海洋生物，靠滤食自然海区的浮游植物或底栖藻类等营养物质维系生命和生长。水体中的有毒有害物质通过这种食物关系被带入贝体，经长时间积累富集，其体内的一些有毒有害物质会超过产品的安全限量。如果人食用这些贝类，就有可能危及身体健康。HCHs、DDTs、马拉硫磷与甲基对硫磷毒性大，其化学性质稳定，在残留物中半衰期可达几十年，通常称为持久性有毒有害物质［4－9］。残留在环境中的农药具有持久性和较强的脂溶性，能广域扩散迁移，在水体、土壤及生物体内残存蓄积［10－12］。人、畜摄入体内，可蓄积在肝脏、脂肪等组织中，有致突、致畸、致癌作用。我国从水产品质量安全的角度出发，规定了贝类产品中有机氯农药（OCPs），有机磷农药（OPPs）和PSP的最高限量［13－15］，以期保护公众安全，特别是避免敏感人群受OCPs，OPPs和PSP污染的风险。

根据2009－04—2010－02对桑沟湾贝类养殖区有机农药HCHs、DDTs、马拉硫磷、甲基对硫磷残留及麻痹性贝毒（PSP）的调查资料，采用海水质量评价指数（）、沉积物质量评价指数（）、贝类质量评价指数（）以及养殖生态环境质量综合评价指数（SI）就该海域OCPs，OPPs和PSP污染对海洋环境质量的影响进行综合评价和类别划分。同时参照食品中农药和PSP最大残留限量中暂定每日耐受（允许）摄入量PTDI（ADI）值［15］，初步对食用桑沟湾贝类水产品的消费人群进行了农药残留及贝毒污染的健康风险评估。为实施贝类生产环境区划，加强贝类养殖生态环境保护，避免贝类水产品高消费人群受到农药残留及贝毒污染危害身体健康，保障水产品的卫生安全，实行贝类市场准入制度提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集时间与站位

2009－04—2010－02在桑沟湾海域贝类养殖区布设9个调查站位（图1，表1），进行隔月6个航次（2009－04，2009－06，2009－08，2009－10，2009－12和2010－02）的表、底层海水和3种养殖贝类现场同步采样；1个航次（2009－06）的表层沉积物采样；采集了6个站位（C2，C4，C5，C6，C7和C9）的3种养殖贝类样品，即栉孔扇贝（Chlamysfarreri）、太平洋牡蛎（Crassostreagigas）和菲律滨蛤仔（Ruditapesphilippinarum），C1，C3和C8站未进行贝类采样（无菲律滨蛤仔底播养殖）。栉孔扇贝和太平洋牡蛎养殖方式为筏式吊养，菲律滨蛤仔为底播增殖。各种样品的采集、贮存与运输均按《海洋监测规范》的标准［16］执行。

图1 桑沟湾海水、沉积物和养殖贝类采样站位图Fig.1 Sampling stations of seawater，sediments and cultivating species in Sanggou Bay

表1 桑沟湾海水、沉积物和养殖贝类采样站位Table 1 Locations of sampling station of seawater，sediments and cultivated species in Sanggou Bay

1.2 分析项目与方法

1.2.1 分析内容

在桑沟湾贝类养殖区（简称本海区）监测分析了表层、底层海水和表层沉积物中的4种农药残留，即有机氯农药（OCPs）中的HCHs和DDTs，有机磷农药（OPPs）中的马拉硫磷和甲基对硫磷；贝体中的有机氯农药（OCPs）、有机磷农药（OPPs）和麻痹性贝毒（PSP）共5种因子，3种介质中各检测因子的分析均按《海洋监测规范》规定的方法［17－19］进行。

1.2.2 分析方法

在本海区采集9个站位的表、底层海水样品共计120份（6次采样），表层沉积物9份样品（1次采样），6个站位的3种养殖贝类样品共计108份（6次采样）。海水、沉积物和贝类样品按《海洋监测规范》的方法［9］进行采集、贮存与运输。海水样品在4℃环境下存放不超过48h。样品采集及试验所用容器均为玻璃材质，容器使用前先用H2SO4－HNO3混合酸（体积比为1∶1）浸泡过夜，去离子水淋洗，再在马弗炉中450℃加热4h。海水样品采用0.22μm玻璃纤维滤膜过滤。滤膜使用前先在1mol／L HCl中浸泡24h，以去离子水淋洗至中性后进行空白试验，确认未检出有机氯、磷化合物时方可使用。膜滤水样立即进行液液萃取。采集的表层沉积物样品，每个样品约300g，放入处理干净的500mL棕色广口磨口玻璃瓶中，盖紧瓶盖，后放入低温冷藏箱中运回实验室低温（4℃）保存至分析。现场采集成品鲜活贝类样品，事先用养殖区海水洗去贝类表壳上附着的泥土和杂物后，将其装入处理干净的聚乙烯塑料袋中，冷藏保存运送到实验室。单站采集贝类样品量为2～5kg。剥取鲜活贝，收集全部体液和软组织匀浆后冷冻保存待分析。

1.2.3 仪器分析条件

海水、沉积物和贝类体OCPs，OPPs和PSP样品测定所用分析仪器：1）气相色谱质谱仪（美国Agilent公司6896N－5973N型）和自动进样器（美国Agilent公司7694A型）。气相色谱条件：色谱柱为AgilentHP－5MS（30m×0.25mm×0.25μm）。色谱柱温程序：70℃初温，以20℃／min升至150℃，再以7℃／min升至300℃，保留7min；载气为高纯氦气；流速1mL／min，恒流方式；气化室温度250℃；传输线温度280℃；进样方式为不分流进样；进样量1μL。质谱条件：电离源为电子轰击离子源；扫描范围45～500amu；离子源温度230℃；四极杆温度150℃；扫描方式为选择离子扫描（SIM）。2）麻痹性贝毒（PSP）检测分析采用Oshima的高效液相色谱分析方法（HPLC）［20］。具体色谱条件：HPLC系统（美国 Waters公司600－FD系统），包括：600E四元梯度泵、Waters717自动进样器、Waters 2475荧光检测器、Alltech 301柱后衍生剂输出泵及柱后衍生温度控制仪。

分析所用试剂均为分析纯或色谱纯，所用的水为经Millipore纯水系统制备的高纯水。使用的标准毒素（包括STX，neoSTX，dcSTX，GTX1，GTX4，GTX2，GTX3，dcGTX2，dcGTX3，C1和C2）购自加拿大国家研究院海洋生物研究所。

1.3 贝类养殖生态环境质量综合评价方法

1.3.1 评价标准

本海区海水、沉积物和贝体中农药残留、麻痹性贝毒综合分析采用的质量评价标准：海水中4种因子的质量评价采用《海水水质标准》第二类标准［21］；沉积物中2种因子的质量评价采用《海洋沉积物质量》第一类标准［22］；贝体中5种因子的质量评价采用《海洋生物质量和限量标准》第一类和限量标准［13－15］（表2）。

表2 海水、沉积物和海洋生物质量评价标准Table 2 Standard of assessment for seawater，sediment and cultured shellfish quality in Sanggou Bay

1.3.2 评价方法

海水、表层沉积物和养殖贝类三者是相互影响、不可分隔的一个整体。表层沉积物质量的好坏对底栖贝类的影响尤其明显。因此，我们将本海区表层沉积物质量亦列入贝类生产环境质量的评价范围内，以便更为客观、全面地体现贝类养殖生态环境质量状况。对海区生态环境质量评价引用钟硕良等的评价方法［23］，即：将单因子标准指数法和内梅罗（Nemerrow）环境质量综合评价指数法，扩展为养殖区海水、表层沉积物和贝类质量指数评价法，并以此形成贝类养殖生态环境质量综合评价和类别划分方法——综合指数评价法。

海水质量评价公式：

表层沉积物质量评价公式：

养殖贝类质量评价公式：

贝类养殖生态环境质量综合评价和类别划分公式：

1.3.3 养殖生态环境质量等级和类别

根据《贝类生产环境卫生监督暂行规定》［24］和《贝类净化技术规范》［25］，将贝类产区分成1类区（贝类养殖生态环境质量符合国家有关标准）、2类区（养殖环境受到不同程度污染，贝类须净化达标后方可上市）、3类区（贝类养殖生态环境受到严重污染，禁止养殖）。为区分2类区的污染程度，又将其细分为2a，2b和2c类区。贝类养殖生态环境质量的等级和类别［23］见表3。

2 结果与讨论

2.1 贝类养殖生态环境质量评价

2.1.1 海水质量评价

本海区海水中有机氯农药（OCPs－HCHs和DDTs），有机磷农药（OPPs－马拉硫磷和甲基对硫磷）残留的4种评价因子的标准指数（）和质量指数（）及其水平等级见表4。

6个检测月海水中所测定的4种评价因子的标准指数均为0～1，表明本海区这4种评价因子的海水质量现状均符合国家第二类水质标准，该海域水质环境未受到OCPs和OPPs的污染；海水质量指数（）及其水平等级为1～3级，其中，2月和12月为1级，6月为2级，4月、8月和10月为3级，全年平均等级为2级，质量状况总体处于良好水平；贝类产区生态环境质量为1类区，海水中有机农药OCPs和OPPs残留污染状况达清洁水平。

2.1.2 沉积物质量评价

本海区表层沉积物中只评价了有机氯农药（OCPs—HCHs和DDTs），因马拉硫磷和甲基对硫磷无沉积物评价标准，未作评价。2项评价因子的标准指数（）和质量指数（）及其水平等级见表5。

对本海区评价表层沉积物中HCHs和DDTs的标准指数均为0～1，该海域表层沉积物环境中未受到HCHs和DDTs的污染，表明本海区表层沉积物中HCHs和DDTs的质量现状均符合国家第一类沉积物质量标准；表层沉积物质量指数（）及其水平等级为1～2级，其中，C5测站为2级，其他8个测站为1级，平均等级为1级，质量状况总体处于优良水平；贝类产区生态环境质量为1类区；表层沉积物中OCPs的污染水平为自然本底状况，本海区表层沉积物环境质量优良。

表5 桑沟湾贝类养殖区表层沉积物质量水平与等级Table 5 Quality levels and grades of surface sediment of shellfish－cultivating areas in Sanggou Bay

2.1.3 养殖贝类质量评价

本海区3种养殖贝类体内有机农药（OCPs和OPPs）残留和麻痹性贝毒（PSP），5项评价因子的标准指数（）和质量指数（）及其水平等级见表6。

1）菲律宾蛤仔的5项评价因子的标准指数均为0～1，表明该海域养殖的菲律宾蛤仔体内未受到这5项因子的污染。评价结果显示本海区养殖的菲律宾蛤仔生物质量现状均符合国家第一类和限量标准；菲律宾蛤仔的质量指数（）及其水平等级全年均为1级，质量总体处于优良水平；贝类产区生态环境质量达1类区水平，本海区养殖的菲律宾蛤仔体内有机农药（OCPs，OPPs）残留和PSP的污染状况为自然本底。

2）栉孔扇贝的5项评价因子的标准指数均为0～1，表明该海域养殖的栉孔扇贝体内未受到这5项因子的污染。评价结果显示本海区养殖的栉孔扇贝生物质量现状均符合国家第一类和限量标准；栉孔扇贝的质量指数（）及其水平等级为1～3级，其中，8月为3级，其它各月份均为1级，全年平均等级为1级，质量状况总体处于优良水平；贝类产区生态环境质量达1类区水平，本海区养殖的栉孔扇贝体内有机农药（OCPs和OPPs）残留和PSP的污染状况为自然本底。

3）太平洋牡蛎的5项评价因子的标准指数均为0～1，表明本海区养殖的太平洋牡蛎体内未受到这5项因子的污染。评价结果显示本海区养殖的太平洋牡蛎生物质量现状均符合国家第一类和限量标准；其质量指数（）及水平等级范围为1～2级，其中，2月、4月、6月、8月和12月为1级，10月为2级，全年平均为1级，质量状况总体处于优良水平；贝类产区生态环境质量达1类区水平；本海区养殖的太平洋牡蛎体内有机农药（OCPs和OPPs）残留和PSP的污染状况仍为自然本底。

表6 桑沟湾贝类养殖区3种养殖贝类的质量水平与等级Table 6 Quality level and grade of 3kinds of cultured shellfish in Sanggou Bay

2.1.4 贝类养殖生态环境质量综合评价

本海区贝类养殖生态环境质量综合评价指数（SI）、等级和类别见表7。贝类养殖生态环境质量综合评价全年等级为2级，质量状况总体处于良好水平。其中，海水、表层沉积物和养殖贝类质量水平的平均值分别为2，1和1级，总体分别处于良好水平和优良水平。贝类产区生态环境质量达1类区水平，贝类养殖生态环境综合污染状况为清洁。这表明本海区贝类养殖生态环境质量的分布总体上呈良好的格局。

表7 桑沟湾贝类养殖生态环境质量综合指数、等级和类别Table 7 Comprehensive index，grade and catogory of the eco－environmental quality of shellfish culture in Sanggou Bay

2.2 食用贝类中农药残留和贝毒污染的健康风险评估

2.2.1 食用贝类中农药残留和贝毒摄入量估算

评估本海区养殖贝类体内有机农药OCPs和OPPs残留、PSP的食用暴露量，日暴露量的计算公式［26］：

式（8）中，E为日暴露量；C以桑沟湾3种贝类体内HCHs、DDTs、马拉硫磷、甲基对硫磷和PSP的含量水平的平均值表示；I为食用量；k为吸收率；Bω为体质量。根据2000年中国总膳食研究成果［27］可知，全国城乡水产品每日消费量平均为53.7g／（人·d），沿海地区水产品消费量高于其它地区平均水平。因此我们假定桑沟湾沿海地区居民每日贝类食用量的上限为100g（贝肉）／（人·d）进行估算；k取值1，表示通过食用摄入HCH、DDT、马拉硫磷、甲基对硫磷和PSP的吸收率为100%；Bω为成年男子体质量（北方一区），定为63.0kg［27］。

根据对健康的不良影响，暴露风险评估也分为急性暴露评估和慢性暴露评估。急性暴露评估是一顿饭或24h内的暴露情形，以及以最高残留水平计算的高暴露值。慢性暴露风险评估是6个月以上至终身暴露的情形，由平均残留水平计算出的平均暴露值。我们主要是根据本海区养殖的3种贝类（菲律宾蛤仔、栉孔扇贝和太平洋牡蛎）调查与检测的实际数据，进行慢性暴露健康风险评估（表8）。对于食用贝类水产品中的OCPs，OPPs和PSP而言，其摄食途径主要是食用摄入。

表8 食用桑沟湾养殖贝类的沿海居民OCPs，OPPs和PSP的日暴露量Table 8 Daily intake of OCPs，OPPs and PSP in dietary shellfish for coast residents of Sanggou Bay

2.2.2 食用桑沟湾养殖贝类农药残留和贝毒污染的健康风险评估

暴露健康风险评估标准参照食品中农药最大残留限量，暂定每日耐受（允许）摄入量PTDI（ADI）值［15］：HCHs 2.0μg／kg（体质量），DDTs 10.0μg／kg（体质量），马拉硫磷300.0μg／kg（体质量），甲基对硫磷3.0 μg／kg（体质量）；可麻痹性贝类毒素（PSP）很少量时就对人类产生高度毒性，联合国卫生组织规定100g贝类可食部分的PSP限量为80μgSTXeq／100g［28］。参照该评价标准，对食用桑沟湾养殖贝类的沿海居民有机农药（OCPs和OPPs）残留和麻痹性贝类毒素（PSP）污染的健康风险进行了初步评估。

1）食用贝类体中的HCHs日暴露（摄入）量为0.75μg／（人·d），居民食用贝类HCHs摄入量占ADI值的37.62%，桑沟湾沿海居民食用养殖贝类水产品中的HCHs摄入量低于ADI值，在假定的每日最高贝类食用量100g水平下，食用贝类摄入HCHs的暴露量处于安全范围；2）食用贝类体中的DDTs日暴露（摄入）量为2.11μg／（人·d），居民食用贝类DDTs摄入量占ADI值的21.08%，桑沟湾沿海居民食用养殖贝类水产品中的DDTs摄入量低于ADI值，在假定的每日最高贝类食用量100g水平下，食用贝类摄入DDTs的暴露量处于安全范围；3）食用贝类体中的马拉硫磷日暴露（摄入）量为0.19μg／（人·d），居民食用贝类马拉硫磷摄入量占ADI值的20.0%，桑沟湾沿海居民食用养殖贝类水产品中的马拉硫磷摄入量低于ADI值，在假定的每日最高贝类食用量100g水平下，食用贝类摄入马拉硫磷的暴露量处于安全范围；4）食用贝类体中的甲基对硫磷日暴露（摄入）量为0.09μg／（人·d），居民食用贝类甲基对硫磷摄入量占ADI值的3.07%，桑沟湾沿海居民食用养殖贝类水产品中的甲基对硫磷摄入量低于ADI值，在假定的每日最高贝类食用量100g水平下，食用贝类摄入甲基对硫磷的暴露量处于安全范围；5）食用贝类体中的麻痹性贝类毒素（PSP）日暴露（摄入）量为1.22μg／（人·d），居民食用贝类体中PSP摄入量占ADI值的1.53%，桑沟湾沿海居民食用养殖贝类水产品中的PSP摄入量低于ADI值，在假定的每日最高贝类食用量100g水平下，食用贝类摄入PSP的暴露量处于安全范围。

3 结论

通过对研究海区海水、表层沉积物和养殖贝类体内有机农药（OCPs和OPPs）残留、麻痹性贝毒（PSP）含量的分析检测，采用单因子标准指数和养殖生态环境质量综合评价指数对该海域养殖生态环境质量进行了综合评价和类别划分，并就食用桑沟湾养殖贝类的人群OCPs和OPPs残留、PSP污染的健康风险进行了评估。得出如下结论：

1）本海区海水质量、表层沉积物质量和养殖贝类质量水平范围为1～2级，平均分别为2级、1级和1级；养殖生态环境综合质量水平为2级。总体上，本海区海水质量处于良好水平，表层沉积物和养殖贝类质量处于优良水平。因此，该海域养殖生态环境综合质量处于良好水平，贝类产区生态环境质量为1类区（清洁区），桑沟湾贝类养殖生态环境质量的分布总体上呈良好的格局。

2）食用桑沟湾养殖贝类的消费人群有机农药（OCPs和OPPs）残留和麻痹性贝毒（PSP）的摄入量低于ADI相应的推荐限值，因此食用桑沟湾养殖贝类中OCPs和OPPs残留、PSP的暴露量和人类健康风险处于安全范围。

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