莱州湾东部海域表层沉积物重金属潜在生态风险评价＊

徐艳东，魏 潇，夏 斌，付 翔，岳英洁，吴兴伟

（1.山东省海洋资源与环境研究院 山东省海洋生态修复重点实验室，山东 烟台264006；2.中国海洋大学 环境科学与工程学院，山东 青岛266100；3.山东省水产设计院，山东 济南250013）

沉积物是海洋环境中重金属元素的源和汇，并作为环境演变的信息载体，记录着海洋生态系统生物、物理和化学作用的过程［1－2］，具有比水介质更稳定、更概括地反映区域环境质量和趋势的指示作用［3］。重金属作为典型的累积性污染物，具有显著的生物毒性和持久性，对生态系统构成潜在威胁；重金属污染物不同于可生物降解的有机污染物，存在潜在的生物累积和生物放大效应，对人类健康和生态系统产生潜在的长期影响［4］。因此，研究沉积物污染状况，不仅要分析沉积物中重金属含量的分布特征，还要探讨重金属污染物的潜在生态风险程度［5］和污染物来源。

莱州湾是渤海的三大海湾之一，也是我国典型的半封闭性陆架海湾，其东部海域有莱州湾东北部产卵场，是我国北方最早开展浅海海水养殖的海域之一，还分布有龙口港、莱州港以及《山东半岛蓝色经济区发展规划》中九个集中集约用海区之一的龙口湾海洋装备制造业集聚区。随着周边地区经济的快速发展和人类海洋活动的不断增加，该海域生态环境压力突出。目前，对莱州湾整个区域沉积物中重金属的含量分布和生态风险评价研究已有较多工作［1，6－10］，但这些研究的调查站位主要集中在莱州湾的西部和中部，东部的调查站位数量较少，并且针对莱州湾东部海域沉积物重金属的系统调查和生态风险评价研究尚未见诸文献报道。本文通过对2015年莱州湾东部海域表层沉积物中重金属的调查，研究和分析了该海域表层沉积物重金属的空间分布特征和潜在生态风险，并探讨了重金属污染物的来源，以期为海洋重金属污染防控、海水养殖区选划及海洋生态环境修复提供理论基础。

1 材料与方法

1.1 样品采集和分析方法

2015－02，山东省海洋资源与环境研究院在莱州湾东部海域布设了15个沉积物采样站位（图1），主要调查Cu，Pb，Zn，Cr，Cd，Hg和As七种重金属的质量分数。沉积物样品的采集、贮存和运输按照《海洋监测规范》样品采集、贮存和运输的方法［11］进行，样品的制备、消化按照《海洋监测规范》沉积物分析的方法［12］进行。样品中的Cu，Pb，Zn，Cr和Cd质量分数用原子吸收分光光度法测定，Hg和As质量分数用原子荧光法测定。

图1 2015年莱州湾东部海域表层沉积物采样站位Fig.1 Sampling stations in surface sediments in the eastern Laizhou Bay in 2015

1.2 数据处理

采用EXCEL 2010和SPSS 20.0软件处理数据。采用SPSS软件对研究区域的重金属元素的质量分数进行相关性和主成分分析。采用Surfer 8.0软件绘制平面分布图。

1.3 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法由Håkanson［13］提出，且在沉积物质量评价中应用最为广泛的方法之一［14］，其计算公式为

式中，RI为沉积物综合潜在生态风险指数，Eri为单个污染物i的潜在生态风险参数，Tri为污染物i的生物毒性响应参数为污染物i的污染指数，Ci为污染物i含量的实测值为污染物i的背景含量。

Håkanson给出了不同的Eri值范围相对应的单污染物潜在生态风险和不同RI值范围相对应的综合潜在生态风险。该方法原包括Cu，Pb，Zn，Cr，Cd，Hg，As和PCB共8种污染物，因本文调查数据未包含PCB，故依据马德毅和王菊英［14］、刘文新等［15］、刘志杰等［16］对RI标准值的调整方法和各污染因子所占权重值，对标准值进行了调整，调整后的标准值和所对应的等级见表1。单污染物潜在风险参数和生物毒性响应参数仍采用Håkanson给出的Eri值（表1）和Tri值（表2）。由于区域背景值具有差异性，Cin的选定也无统一标准，而且采用不同的背景值对计算潜在生态风险指数影响较大［17］，为避免采用大尺度平均值产生的差异性，由于研究区域沉积物中重金属含量背景值未有相关文献报道，因此本文选取研究区域所在的渤海的沉积物中重金属背景含量值［18］作为背景值（表2）。

表1 潜在生态风险分级标准Table 1 Different classification schemes of potential ecological risk

表2 重金属的背景值［18］及毒性响应系数［13］Table 2 Background reference level［18］and toxic－response factor for the studied elements［13］

2 结果与讨论

2.1 重金属的分布特征

莱州湾东部海域15个站位的表层沉积物重金属质量分数统计结果见表3。与《海洋沉积物质量》标准［19］对比可知，7种重金属的质量分数均符合第一类沉积物质量标准，表明该区域沉积物质量状况良好。该海域重金属平均质量分数与渤海其他海域［8，20－22］的对比结果（表4）表明，Cu，Pb，Zn，Cr和 Hg这5种重金属质量分数均值都低于莱州湾、渤海湾、辽东湾、渤海中部的质量分数均值和渤海沉积物背景值；Cd质量分数均值略高于莱州湾均值和渤海沉积物背景值，但低于渤海湾和辽东湾的均值；As质量分数均值略高于辽东湾均值和渤海沉积物背景值，但低于莱州湾和渤海湾的均值。与国内受人类活动影响较大的典型海湾［23－24］相比（表4），Cu，Pb，Zn和Cd这4种重金属质量分数均值都低于胶州湾，Cr质量分数均值略高于胶州湾；除Cr未有对比数据外，其他6种重金属质量分数均值都低于杭州湾。与西班牙、意大利和韩国有些文献报道的海洋沉积物重金属含量［25－27］相比（表4），研究海域大部分的重金属含量均值都远低于这些国家。Pinedo等研究发现沉积物中重金属的积累量与经济活动频繁程度有关［20，28］，李延峰等通过人类活动对海洋生态系统空间量化评价发现，莱州湾西南部区域受人类活动影响最为强烈，呈现为由西南向北部逐渐减少的趋势［29］。因此，研究海域大部分重金属的平均含量均低于受人类活动影响较大的渤海的3个海湾、胶州湾及杭州湾，并且我国海洋沉积物中的重金属平均含量也低于上述其他国家的周边海域，这可能与国内近岸海域开发时间较短有关。

重金属的含量分布和离散程度反映了自然和人为因素影响的差异［30］。空间分布上，Cu，Zn与Cr的质量分数分布类似，高值区主要位于采样区域的中北部和东南部；Pb与Cd的质量分数分布类似，高值区主要位于采样区域的中南部和中北部；Hg质量分数的高值区主要位于采样区域的东侧中部，而As的高值区主要位于采样区域的中南部。重金属Cd和As的质量分数分布状况如图2所示。离散程度采用变异系数来度量，Cu和Cd的变异系数较大（分别为21%和23%），表明二者质量分数在整个研究区域的分布差异较大，受人为扰动或外来因素影响更显著［30］；Pb，Zn，Cr，Hg和As的变异系数较小（介于9%～17%），说明它们的空间分布较为均匀。

图2 莱州湾东部海域表层沉积物Cd和As质量分数的平面分布Fig.2 Horizontal distribution of Cd and As in surface sediments in the eastern Laizhou Bay

表3 莱州湾东部海域表层沉积物的重金属质量分数统计Table 3 Statistics of studied element contents in surface sediments in the eastern Laizhou Bay

表4 莱州湾东部海域与国内外其他海域表层沉积物的重金属平均质量分数对比（×10－6）Table 4 Averaged contents of studied elements in surface sediments of the eastern Laizhou Bay and reported values of other sea areas at home and abroad for comparison（×10－6）

2.2 重金属污染物来源分析

近年来，主成分分析（PCA）方法已广泛应用于海洋沉积物的来源分析［1，3，25－27，31－34］。以重金属 Cu，Pb，Zn，Cr，Cd，Hg和As的质量分数为变量的相关性分析结果表明，各重金属污染物之间具有较强的相关性，且Bartlett球形检验概率P＜0.05，数据适合作主成分分析。先对原始数据矩阵归一化处理，以特征值≥1的标准提取出3个主成分，分别为PC1，PC2和PC3。3个主成分的解释方差比例依次降低，累计综合了原数据矩阵77.9%的信息，可反映出沉积物重金属数据的大部分信息，各主成分矩阵、特征值和方差贡献率见表5。根据主成分载荷矩阵和初始特征值，计算获得15个采样站位的3个主成分得分，并依据各主成分的方差贡献率计算得出各站位的总得分，各采样站位3个主成分得分和总得分散点分布见图3。

PC1的方差贡献率为39.4%，Cu，Zn，Cr，Pb和Cd占的载荷较高，其中Cu主要来源于工业污染物，Zn主要来源于矿石开采和大气沉降等，Cr主要为矿山开采和工业污染物等随河流输入海洋，Pb主要来自陆源污染、海上交通排污及大气沉降等，Cd则主要来自随河流输入海洋的工业污染物和港口疏浚物［1，31－34］。研究海域的主要入海河流为王河和界河，东侧和南侧分别有龙口港和莱州港，因此PC1主要反映陆源污染和海上交通排污等状况。A15站位的PC1得分最高，该站位位于采样区域的北部，海域开阔，根据渤海环流特征和渤海悬浮物主要运移路径［3，35－36］，黄河大量的入海泥沙（年入海通量约3亿t［36］）携带重金属在莱州湾环流的作用下输送到该区域；A4和A7站位的得分次之，结合研究区域Cu，Zn，Cr，Pb和Cd质量分数高值区的分布特征及整个莱州湾区域重金属质量分数北部海域大于南部、高值区位于莱州湾西北缘黄河口附近的特点［1］，可知该成分主要受莱州湾环流的影响，其次受王河和界河陆源入海及莱州港货物运输等影响。PC2的方差贡献率为22.9%，As占的载荷较高，其在自然环境中存在极少，是化肥和农药的重要成分以及煤渣入海后的主要污染物［1，32］，因此PC2主要反映陆地的农药使用和化肥残留及港区的煤渣入海等信息。A5站位的PC2得分最高，A10和A12站位的得分次之，说明该成分主要受王河陆源入海和莱州港货物运输等影响，其次受莱州湾环流的影响。PC3的方差贡献率为15.6%，Hg占的载荷较高，Hg主要源于陆源河流输入和大气沉降等［21，31，33］。A11站位的PC3得分最高，可能与周边煤矿和金矿等矿产资源开发产生的重金属随界河径流入海及龙口港煤炭、矿石运输过程中煤渣和矿石渣入海有关［7］，说明该成分主要受界河和龙口港等影响。A5和A15站位的总得分高，表明研究海域主要受到莱州湾环流、王河陆源入海和莱州港海上运输等的共同影响。

表5 主成分分析主要计算结果Table 5 Main calculation results of principal component analysis（PCA）

图3 各采样站位3个主成分得分和总得分散点图Fig.3 Scatter diagram of three principal component scores and their total score of 15sampling stations

因此，莱州湾东部海域沉积物中重金属的主要来源有：1）黄河大量的入海泥沙携带悬浮物中的重金属在莱州湾环流的作用下输入；2）周边区域的工业废水和生活污水、化肥和农药等农业面源污染、煤矿和金矿等矿产资源开发等带来的重金属污染物，经由王河和界河等主要入海河流输入；3）龙口港和莱州港的煤炭和铁矿石等货物运输产生的煤渣和矿石渣入海；4）大气沉降。

2.3 潜在生态风险评价

表层沉积物的重金属潜在生态风险评价结果见表6，Cd潜在生态风险参数ErCd和研究区域的综合潜在生态风险指数（RI）的平面分布见图4。Cu，Pb，Zn，Cr，Hg和As这6种重金属的Eri最大值为18.00，远低于标准值40，为低潜在生态风险；13.3%的站位（A5和A12站位）Cd的Eri值为40.00～43.09，为中潜在生态风险。可见，ErCd值偏高，源于部分站位Cd的质量分数高于背景值，Cd是该海域沉积物中重金属的主要潜在生态风险因子，需要密切关注。按照Eri平均值排序，各重金属潜在生态风险由高到低依次为Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn。RI的平均值为62.16，最大值为75.72，均远低于本文调整后RI的标准值105，因此综合评价结果为低生态风险；RI最大值出现在A5站位，此处位于刁龙嘴东北侧海域，结合重金属质量分数分布特征分析，主要是由Cd的潜在风险较高引起的。Cd在7种重金属生态风险中的贡献率最高（介于36.1%～57.5%），说明它的生态风险最高，这主要与Cd的生物毒性较高和采样区域Cd质量分数较高有关。从表4可以看出，研究区域Cd平均质量分数除略高于莱州湾整个区域的平均质量分数外，均低于国内的其他海湾并远低于国外发达国家部分海域，值得注意的是，虽然采用的背景值可能不同，但我国的渤海湾、锦州湾、莱州湾、荣成湾和杭州湾等多个海湾及辽河口等部分河口均存在类似Cd高风险的状况［2，7，14，20，24，31］，罗先香等［7］也研究发现 Cd是整个莱州湾最主要的环境污染因子。Cd具有较强的生物毒性和生物累积性，对海洋生物生长和人类健康都存在严重威胁，因此应加强该海域沉积物中Cd质量分数的监测和预警，必要时采取控制措施，以避免对人体健康和海洋生态系统造成更大危害。

表6 莱州湾东部海域表层沉积物重金属潜在生态风险评价结果Table 6 Assessment values of potential ecological risk of seven studied elements in surface sediments in the eastern Laizhou Bay

图4 莱州湾东部海域表层沉积物中重金属Cd的Er值和RI值的平面分布Fig.4 Horizontal distribution of the potential ecological risk parameter（Cd）and its integrated potential ecological risk index in the eastern Laizhou Bay

3 结论

1）莱州湾东部海域表层沉积物中7种重金属的质量分数均符合第一类沉积物质量标准，该区域沉积物质量状况良好。研究区域大部分重金属元素平均质量分数低于受人类活动影响较大的渤海的3个海湾和胶州湾及杭州湾，同时也低于部分发达国家周边海域。

2）利用主成分分析，对沉积物重金属的可能来源进行了探讨，其来源主要有莱州湾环流输送、陆源排污、海上交通污染和大气沉降等，但不同重金属元素进入海洋环境的途径有所不同。

3）潜在生态风险评价结果表明，研究区域沉积物重金属综合潜在生态风险程度低，各重金属潜在生态风险由高到低依次为Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，Cd的生态风险贡献率最高，潜在生态风险最大，13.3%的站位Cd为中潜在生态风险，为主要潜在生态风险因子，因此应加强该海域沉积物中Cd质量分数的监测，关注其高值区的潜在生态风险。

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