三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征

王真真，谭吉华，毕新慧，何 琴，盛国英，傅家谟（.中国科学院大学资源环境学院，北京 00049；2.湖南省长沙环境保护职业技术学院环境工程系，湖南 长沙 40004；.广东省广州市中国科学院地球化学研究所，广东 广州 50640）

三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征

王真真1，2*，谭吉华1，毕新慧3，何 琴3，盛国英3，傅家谟3（1.中国科学院大学资源环境学院，北京 100049；2.湖南省长沙环境保护职业技术学院环境工程系，湖南 长沙 410004；3.广东省广州市中国科学院地球化学研究所，广东 广州 510640）

收集3种农作物秸秆玉米，水稻和小麦露天燃烧排放的颗粒物样品，并利用气相色谱-质谱（GC-MS）对样品中的34种多环芳烃（PAHs）进行分析，研究颗粒态PAHs的排放因子及可用于源解析的诊断参数.结果表明，3种秸秆燃烧总PAHs的排放因子为644.18～1798.13μg/kg；其中4环PAHs在秸秆燃烧样品中含量最高，约占38.8%～58.8%，6环PAHs所占比例相对较小，约占5.72%～15.17%.PAHs中部分单体具有相对较强致癌性，对环境和人体健康的影响不可忽视.首次检测分子量为300的高分子多环芳烃二苯并［a，e］荧蒽.在玉米、水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中的排放因子分别为6.70，2.77和2.92μg/kg.此外，研究发现BaP/BghiP， Phe/Phe+Ant和Flu/（Flu + Pyr）比值可以作为较好的区分秸秆燃烧与其他来源的诊断参数.

秸秆燃烧；颗粒物；多环芳烃；排放因子；诊断参数

生物质燃烧是大气污染的重要排放源，它向大气环境排放大量污染物，这些组分与空气质量、能见度、温室效应和强迫辐射等环境问题以及人体健康直接相关［1-6］.全球农作物秸秆燃烧排放颗粒物占生物质燃烧排放20%左右［7］，是生物质燃烧的重要组成部分［8］.

多环芳烃（PAHs）具有持久性、毒性及长距离迁移能力，对多环芳烃的研究一直是国内外关注的热点.生物质燃烧是多环芳烃的重要排放源，目前国内外对秸秆燃烧排放颗粒物中多环芳烃的研究相对较少.Jenkins等［9］通过风洞实验模拟8种不同秸秆（主要是谷类作物）和薪柴燃烧. Korenaga等［10］对不同含水率的水稻秸秆样品进行露天燃烧，分析了优控多环芳烃的排放因子.我国Yang等［11］测定了台湾中部郊区水稻秸秆燃烧期和非燃烧期大气PAHs的分布情况，测得颗粒态PAHs平均浓度为33.0ng/m3.张鹤丰［12］得到水稻、玉米和小麦秸秆燃烧排放颗粒态优控多环芳烃排放因子.李久海等［13］采用室内模拟实验研究了稻草焚烧烟气中15种PAHs 的排放因子，Zhang等［14］通过实验室模拟受控燃烧采集了秸秆燃烧排放PM2.5颗粒中PAHs的排放因子.这些研究得到了秸秆燃烧排放颗粒物中主要多环芳烃（包括16种优控多环芳烃及部分烷基多环芳烃）的排放因子，但还缺少秸秆燃烧排放多环芳烃的诊断参数分析（秸秆燃烧排放源特征解析）以及高分子量多环芳烃排放因子的相关研究.

本研究以国内分布最广的禾本科农作物玉米，水稻和小麦秸秆为研究对象，在实验室条件下进行秸秆模拟燃烧并采集颗粒物样品，对颗粒态多环芳烃进行定量分析和检测，测定3种秸秆燃烧排放颗粒态多环芳烃包括几种分子量为300的高分子多环芳烃的排放因子，并寻找可以用来识别秸秆燃烧源的诊断参数.

1 样品采集与分析

1.1 秸秆燃烧排放颗粒物的收集

玉米和水稻秸秆采集自华南植物园，小麦秸秆样品采集自河南.燃烧前秸秆放置于干净通风干燥14d以上.本研究采用Simoneit等的采样方法［15］模拟秸秆的露天燃烧，在封闭实验室对秸秆样品进行燃烧及颗粒物样品的采集.实验室面积约12m2，前后有2个铝合金窗户，其中1个窗户装有通风扇.当门窗紧闭时，可以保证尽可能少的与外界的空气交换.

模拟燃烧1个秸秆样品，样品燃烧前先对实验室进行强制通风，然后紧闭门窗采集空白样品，空白样品采集时间为2h，与生物质样品采集时间一致.空白样品采集完毕后，将预先称重的生物质置于清洗干净并自然风干的不锈钢盆中，使用丁烷打火机引燃，燃烧过程包括焰燃和闷烧两个阶段，整个燃烧过程中保证门窗紧闭.每个生物质燃烧采样后的灰烬都进行单独收集并称重，以便计算总的生物质燃烧量. 每种秸秆燃烧采集1个样品，包括PUF和颗粒物样品.PUF样品直接用于有机物的全组分分析，没有单独分析其中的PAHs.

采样仪器为天虹大流量采样器，流速为1.05m3/min.使用石英纤维滤膜采样（Whatman，20.3cm×25.4cm），采样前滤膜置于马弗炉中450℃焙烧4h，采样前后恒温恒湿箱（温度25℃，湿度50%）中平衡24h.采样仪器放置于生物质燃烧样品的侧上方，水平距离约0.5m.为保证燃烧烟气尽可能全部采集到PUF和滤膜样品中，综合实验室容积和采样流量，将采样时间确定为2h. 2h后燃烧室内大气环境状况基本恢复采样前的状态，每燃烧一个生物质样品，实验室均打开通风并放置1～2d后再重新使用.

1.2 样品的前处理及分析

将滤膜样品加入定量的回收率指示物DBaiP-D14，经200mL二氯甲烷索氏抽提72h.抽提液经旋转蒸发浓缩至1mL，然后把浓缩液加入硅胶-氧化铝复合柱（2:1）进一步净化样品.用正己烷50mL淋洗弃去烷烃组分，正己烷/二氯甲烷（1:1，50mL）收集芳烃组分，旋转蒸发至约1mL，再转移至细胞瓶中，把芳烃组分旋转蒸发至约1mL，转移至细胞瓶中，在柔和的高纯氮气下定容为200μL.于-18℃下密封保存，详细方法见文献［16］.

分析仪器采用气相色谱（HP6890GC）/质谱（Micromass VG PlatformⅡ），色谱柱为DB-17MS（60m×0.25mm×0.25m），载气为高纯氦气.色谱条件:进样口温度为290℃；离子源温度为180℃；选择离子检测（SIM:152，154，166，178，180，184，192，202，216，228，230，242，252，256，266，276，27 8，280，292，300，302和306），进样量1µL.柱箱升温程序为:初始温度100℃，保持1min，以5℃/min升温至200℃，然后2℃/min升温至300℃，保留60min.采用内标法（六甲基苯）定量分析样品中PAHs质量浓度，共分析了34种PAHs.详细方法见文献［17］.

1.3 质量保证和质量控制（QA/QC）

实验过程中所有操作都经过严格的质量控制.34种PAHs的工作曲线线性良好，相关系数均能达到0.994以上.试剂空白、实验室空白和回收率都符合质量控制和质量保证的要求.多环芳烃的定量分析均为其分子离子，根据定量离子与内标物六甲基苯的相对响应因子进行定量.分析所用试剂均为色谱纯，所用棉花，镊子，玻璃器皿等实验器材均用乙醇浸泡.

2 结果与讨论

2.1 秸秆燃烧颗粒态多环芳烃的排放因子

玉米，水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中检测出的多环芳烃排放因子见表1，样品样本数为4组，直接取其平均值.所有秸秆燃烧排放样品均没有检测到萘，这可能是由于秸秆样品燃烧较为充分，产生的萘较少，另外颗粒态样品采集时同时收集了PUF样品，萘分子量较小，燃烧时温度较高，大部分应该进入了PUF中，没有被滤膜收集.张鹤丰［11］在水稻秸秆燃烧排放颗粒物中检测出了萘，玉米和小麦秸秆燃烧排放的颗粒物中均未检测出萘.

结果表明，水稻秸秆燃烧颗粒态PAHs的总量最高，约为2247.71μg/kg，单体PAHs排放因子约为0.77～323.58μg/kg；玉米秸秆燃烧颗粒态PAHs的总量次高，约为1798.13μg/kg，单体PAHs排放因子约为0.88～230.66μg/kg；小麦秸秆燃烧颗粒态PAHs总量最少，约为644.18μg/kg，单体PAHs排放因子约为0.42～67.43μg/kg.由于本研究秸秆燃烧方式模拟露天焚烧，秸秆含水率均在5%以下，秸秆燃烧量约为50g左右，实验室在进行实验前均打开通风，可以保证秸秆燃烧时获得氧气充足，因此PAHs生成量相对较少；另外颗粒物样品没有通过管道采集，可能存在少量损失，本研究得到的PAHs排放因子与张鹤丰［11］、Jenkins［8］和Korenaga［9］所得的PAHs排放因子相比略偏低.首次分析秸秆燃烧颗粒态PAHs分子量为300的六环多环芳烃二苯并［a，e］荧蒽、二苯并［a，l］芘和二苯并［a，i］芘在颗粒物中含量都比较低，水稻烟气样品中没有检出二苯并［a，l］芘，小麦秸秆燃烧烟气TSP中没有检出二苯并［a，i］芘；二苯并［a，e］荧蒽排放因子相对最高，在玉米，水稻和小麦秸秆燃烧颗粒物中分别约为6.70，2.77和2.92μg/kg.

表1 秸秆燃烧烟气TSP中PAHs的排放因子（样本数为4，取均值）（μg/kg）Table 1 Emission factors of PAHs identified in TSP of crop straws burning（4sample in each crop burning sampling， Ave.） （μg/kg）

图1为不同秸秆燃烧排放颗粒物中16种优控多环芳烃的排放因子.3环苊和二氢苊在3种秸秆燃烧排放含量极低，这可能是由于燃烧温度较高，2～4环低分子量的多环芳烃大部分都进入了燃烧排放的气相中，原因有待于进一步验证.为水稻和玉米秸秆燃烧排放最高的优控多环芳烃；荧蒽为小麦秸秆燃烧排放最高的优控多环芳烃.三种秸秆燃烧排放中，二苯并［a，h］蒽的排放因子都较低.玉米、水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒态16种优控PAHs的总量分别约为1143.1，1406.8和411.5μg/kg.

图1 不同秸秆燃烧排放中优控多环芳烃排放因子Fig.1 Emission factors of priority control PAHs in TSP from straw burning smokes

图2为秸秆燃烧排放3环和4环的烷基多环芳烃的排放因子.甲基芘为水稻秸秆燃烧排放最高的烷基多环芳烃；甲基为玉米秸秆和小麦秸秆燃烧排放最高的烷基多环芳烃；苯并苊和二甲基在3种秸秆燃烧排放中都比较小.

图2 不同秸秆燃烧排放中3环和4环烷基多环芳烃的排放因子Fig.2 Three rings and four rings Alkyl-PAHs in TSP from straw burning smokes

图3为秸秆燃烧排放中5～6环高环数多环芳烃的排放因子.苯并［e］芘为3种秸秆燃烧排放最高的5环多环芳烃，二苯［cd，jk］并芘为3种秸秆燃烧排放最高的6环多环芳烃.这些高环数多环芳烃的排放因子虽然不大，但因为其相对致癌性较强，光解，水解和生物降解也很微弱，对环境和人体健康的危害不容忽视.

图3 秸秆燃烧排放中5环和6环高环数多环芳烃的排放因子Fig.3 Five rings and six rings PAHs in TSP from straw burning smokes

图4 PAHs在不同秸秆燃烧颗粒物中百分比浓度分布Fig.4 Distributions of PAH species from different straw burning

图4为各种多环芳烃在秸秆燃烧排放分布情况.玉米秸秆燃烧排放中含量较高的多环芳烃有苯并［a］芘，，苯并［bk］荧蒽，苯并［a］蒽、茚并［cd］芘，苯并［ghi］苝和荧蒽，占总量的62.2%.水稻秸秆燃烧排放中含量较高的多环芳烃有、荧蒽、甲基芘，苯并［a］蒽，芘，苯并［a］芘和甲基，占总量的64.4%.小麦秸秆燃烧排放荧蒽、苯并［bk］荧蒽、苯并［a］芘、菲、芘、和苯并［ghi］苝较多，占总量56.8%.

2.2 不同环数PAHs在秸秆燃烧排放特征

图5为玉米，水稻和小麦秸秆燃烧排放不同环数PAHs所占比例. 4环PAHs在农作物秸秆燃烧样品中含量最高，约占38.8%～58.8%，水稻秸秆燃烧样品4环PAHs的含量与其他两类植物燃烧样品接近，但玉米和小麦燃烧样品中该组分的百分比浓度相对较低.5环PAHs在3种秸秆燃烧样品中含量较高，分别为玉米秸秆（32.1%）、水稻秸秆（20.9%）和小麦秸秆（26.4%）.玉米燃烧样品中6 环PAHs的百分比含量在所有的燃烧样品中最高，约为15.2%.

于国光等［18］对薪柴燃烧产生的PAHs进行研究，发现薪柴燃烧的4环芳烃含量特别高，达60%.本研究中4环PAHs含量最高，其次为5环或3环PAHs，这与于国光等［18］研究结果一致.陈颖军［19］对燃煤排放PAHs的研究发现燃煤源中3环PAHs的含量最高，其次为4环或5环，与秸秆燃烧排放颗粒物中不同环数PAHs的分布规律不同.

图5 不同环数PAHs在秸秆燃烧排放颗粒物中的分布Fig.5 Contributions of 3，4，5，6-rings PAHs from different crop straws burning smoke

2.3 秸秆燃烧排放多环芳烃的诊断参数分析

多环芳烃的一些比值（诊断参数）可用来定性判断多环芳烃的来源.表2给出了秸秆燃烧排放多环芳烃的相关诊断参数.

IcdP/（IcdP+BghiP）比值范围为0.48～0.52，大于汽油机动车排放源（0.18），介于柴油机动车和燃煤排放源（分别为0.37和0.56）［20］.BaP/ BghiP常用来区分为燃油与燃煤型污染［21］.本研究中BaP/BghiP比值范围为1.97～3.13，该比值范围大于汽车尾气源（范围为0.3～0.78）［22］、以燃油为主的大港油田区（0.6）［23］、隧道源（机动车辆尾气）（0.68）和食堂油烟源（0.84）［24］，但与燃煤污染源有所重合:燃煤工厂空气中该比值范围为0.9～6.6［22］；以燃煤为主的大港石化区该比值为1.2［23］；民用燃煤1.37，焦化厂排放源2.74［24］.综上所述，BaP/BghiP比值可以用于区分燃油源、汽车尾气源、食堂油烟源和秸秆燃烧源.

表2 秸秆燃烧排放颗粒物样品中PAHs的相关参数Table 2 Diagnostic ratios of PAHs in TSP of biomass burning smoke

本研究中颗粒物样品Phe/Phe+Ant的比值范围为0.58～0.76（平均值0.68）；Flu/（Flu+Pyr）值的范围为0.57～0.58（平均值0.573）.其他大气中多环芳烃来源Phe/（Phe+Ant）和Flu/（Flu+Pyr）的比值见表3.

对比表2和3可以看出，本研究Phe/（Phe + Ant）比值高于煤燃烧源和落叶林燃烧源，低于厨房烹饪油烟源和汽油动力车辆尾气源，但无法和常绿阔叶林燃烧以及灌木燃烧区别开来；Flu/（Flu + Pyr）比值高于燃煤源、厨房烹饪油烟源、汽油动力车辆尾气源、草类燃烧源和常绿阔叶林燃烧源，但无法和灌木燃烧源区分开来.

3种秸秆燃烧烟气TSP的MPhe/Phe值范围为0.21～0.33（平均值0.29）.Acea/Flu和Acea/Pyr为苯并苊分别和荧蒽与芘的比值，这一比值可以反应不同的燃烧源之间的差别［32］.

表3 不同排放源Phe/（Phe + Ant）和Flu/（Flu + Pyr）的比值Table 3 Diagnostic ratios of Phe/（Phe + Ant） and Flu/（Flu + Pyr） in samples from different emission sources

3 结论

3.1 水稻，玉米和小麦秸秆燃烧颗粒态PAHs的总量分别约为2247.71，1798.13和644.18μg/kg；分子量为300的二苯并［a，e］荧蒽在玉米，水稻和小麦秸秆燃烧排放颗粒物中的排放因子分别约为6.70，2.77和2.92μg/kg.

3.2 4环PAHs在秸秆燃烧颗粒物中含量最高，其次为5环或3环PAHs.不同环数PAHs在秸秆燃烧源中的分布规律与薪柴燃烧源类似，与燃煤源不同.

3.3 BaP/BghiP，Phe/Phe+Anthe和Flu/（Flu + Pyr）可以较好地用来区分秸秆燃烧和其它燃烧源.

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Emission characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons from three types of agricultural straw burning smoke.

WANG Zhen-zhen1，2*， TAN Ji-hua1， BI Xin-hui3， HE Qin3， SHENG Guo-ying3， FU Jia-mo3（1.College of Resources and Environment， University of Chinese Academy of Sciences， Beijing 100049， China；2.Engineering Department， Changsha Environmental Protection College， Changsha 410004， China；3.Guangzhou Institute of Geochemistry， Chinese Academy of Sciences， Guangzhou 510640， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：1065～1071

Three straw burning smokes in lab simulating straw open burning mode were collected by using a sampler of high-flow capacity. 34particulate polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） were analyzed by GC-MS to investigate their emission factors and diagnostic ratios. The emission factors of PAHs from three straw burning smoke ranged from about 644.18～1798.13μg/kg. Four-rings PAHs are the most abundant PAH species in all samples， and their proportion to total PAHs ranged from 38.8% to 58.8%. The contributions of six-rings PAHs in TSP samples ranged from 5.72% to 15.17%. Although the contributions of six-rings PAHs were low in total PAHs， their impacts on human health and environment were critical for its high carcinogenicity. High-rings PAH Dibenzo ［a，e］fluoranthene was firstly determined from straw burning smokes， its emission factor from corn， rice and wheat straw burning smoke was measured at about 6.70， 2.77 and 2.92μg/kg， respectively. Some diagnostic ratios such as Benzo（a）pyrene to Benzo［ghi］perylene （BaP/BghiP），phenanthrene to phenanthrene plus anthracene （Phe/（Phe+Ant）） and fluoranthene to fluoranthene plus pyrene （Flu/（Flu+ Pyr）） were also identified in this study.

straw burning；total suspended particle；polycyclic aromatic hydrocarbons；emission factors；diagnostics ratios

X703.5

A

1000-6923（2015）04-1065-07

王真真（1979-），女，河南平顶山人，讲师，博士，主要从事大气环境科学、生物质燃烧源解析研究.发表论文10余篇.

2014-08-20

国家自然科学基金项目（41105111，41275134）

* 责任作者， 讲师， oceanshell@163.com