煤样二次炭化试验研究*

齐黎明 徐阿猛 葛须宾 陈学习

（华北科技学院安全工程学院，河北省三河市，065201）

煤样二次炭化试验研究*

齐黎明 徐阿猛 葛须宾 陈学习

（华北科技学院安全工程学院，河北省三河市，065201）

提高试验煤样与原煤的相似性有利于增强科研结果的真实性，据此对煤样的二次炭化进行了试验研究。首先对煤样二次炭化的试验装置进行了设计，在对有关组成部件优选与加工的基础上，根据设计原理对该试验装置进行了安装；然后根据设计方案，对炭化过程中的热量传输及温度场的演化规律进行了分析；最后对6种不同的试验方案分别进行了煤样二次炭化试验，制作出了相应的二次炭化煤样。结果显示，煤样的合理加热时间约为15000 s，煤焦油和中等煤化程度的煤是最佳的原料组合，采用它们所制作的煤样可广泛应用于煤矿安全开采方面的科研活动。

二次炭化 高温高压 煤样

无论是煤炭的安全高效开采还是煤炭的清洁利用，都需要以煤体为研究对象进行相关的科研活动。有的科学研究对煤体的规格有着严格的要求，如煤体强度测试通常要求样品为圆柱体，针对强度较大的煤体，可以在大块煤样上钻取煤芯或直接在井下采用取芯器取芯；针对松软煤层，一般是在实验室利用模具将粉煤压制成型。通过上述2种方式获取的煤样均会受到采掘活动的影响，其孔隙和裂隙的分布状况与原始煤样也会有所区别，这必然会对与之密切相关的瓦斯吸附、解吸以及渗流试验效果产生一定影响。

对于采用模具压制成型并经过炭化处理后的煤样，在高温作用下会发生热分解并产生气体。当其达到熔融状态时，会有液态胶质体产生；如果在原煤样内添加上合适的粘结剂，则所得到的煤样不但具有一定强度，而且孔隙和裂隙结构与原煤相比具有很好的相似性。目前，部分学者对炭化技术进行了有关研究，研究内容主要为炭化后材料（主要有煤、活性炭纤维及杉木屑等）的孔隙结构特征，其炭化技术手段主要是把压制成型的煤样放入炉内，在惰性气体（通常为氮气）的保护下，采用电热转炉加热。

本文以制作高温高压炭化处理后的成型煤样为研究目标，主要针对试验装置的设计与系统安装、不同条件下的煤样二次炭化试验以及试验结果进行研究分析。

1　煤样二次炭化试验装置

1.1煤样二次炭化试验装置的设计

为了确保实验室的煤样炭化条件尽可能地接近于真实的成煤地质环境，要求试验过程中的煤样不仅要处于高温高压环境，而且整个环境的温度和压力在时间与空间上不能有急剧变化，即煤样的升温和加压速度不能太快，并且煤样中心与边缘的温度和压力要基本保持一致。

根据煤样高温高压炭化的试验要求，设计出煤样二次炭化试验原理图如图1所示。

图1　煤样二次炭化试验原理图

由图1可以看出，整个试验装置由固定框架、加压装置、压力传递轴、绝热法兰盘、煤样筒、加热器、温度控制箱以及电缆等部件组成。将试验的主体部分安设在固定框架上，以确保整个试验装置的稳定性；加压装置的作用是通过压力传递轴对煤样施加压力，并利用加热器对煤样加热，使得煤样温度升高；绝热法兰盘可以有效地防止热量从两端散发，提高煤样温度的一致性，从而使得整个煤样在一定程度上处于高温高压环境中；煤样的温度和压力则分别由温度控制箱和加压装置控制，并且煤样内部的温度可通过热电偶监测，并最终传送到温度控制箱内实时显示。

1.2试验装置的构件优选与系统安装

对于煤样二次炭化试验装置来说，在总体结构设计基础上需要对试验装置的各个组成部件进行优选，并最终组装成一个完整的试验装置。在此主要对几个重要组成部件的选用进行介绍，具体包括温度控制箱、加压装置、煤样筒和加热器。

温度控制箱选用ZWK智能型温度控制箱，记录点数量可自行设置，输出电压可配0～220 VAC调压功能，最大输出功率为60 k W；加压装置选用良升牌油压千斤顶，最大压力为32 t；煤样筒为自行设计加工制造，根据计算选用钢管材料为2520钢，壁厚为25.13 mm，内径约为326.74 mm；加热器选用半圆哈夫加热器，只要打开加热器并扣在被加热工件上，拧紧装置接通电源即可使用。

根据图1对试验装置的组成部件进行安装，待调试完毕即可开展不同条件下的煤样二次炭化试验研究。在试验过程中，试验装置内煤样的加热速度和最高温度可以通过调节温度控制箱的输出电压来控制，煤样所承受的应力上升速度和最高应力也可以通过操控油压千斤顶来实现，煤样温度可以通过热电偶实时监测，并在温度控制箱屏幕上显示出来。

2　煤样二次炭化过程中的温度场变化规律分析

对于整个试验装置来说，温度的控制相对较困难，特别是在加热过程中，煤样中心与边缘的温度有可能会存在较大差异。因此在正式试验之前，需要从理论上对此进行分析。

2.1炭化过程中的导热微分方程

用于二次炭化试验的煤样为圆柱体，加热器从侧面将煤样包裹起来加热，煤样两端通过绝热法兰盘进行隔热。由此可见，煤样二次炭化过程中的热量传输可以近似看作无限长圆柱体的导热问题。

根据经典的热力学知识，煤样二次炭化过程中的导热微分方程见式（1）:

式中:ρ——煤样密度，kg/m3；

c——煤样的热容，J/（kg·K）；

t——煤样的温度，K；

τ——时间，s；

r——距煤样中心的距离，m；

λ——导热系数，W/（m·K）；

q——煤样单位时间内单位体积的放热量，J/（m3·s）。

由式（1）可以看出，煤样二次炭化试验过程中的热量传输与普通传热学问题存在一定差别，这主要体现在炭化过程中煤样升温必然导致热分解加速进行，而热分解需要能量，煤样温度越高，即外界提供的能量越大，热分解越完全。因此，q为负值，并且其绝对值随着温度的升高而增大，在此假定它与温度之间呈线性关系，则见式（2）:

式中:b——系数，J/（m3·s·K）；

t1——初始热解温度，K。

将式（2）代入式（1），见式（3）:

对于式（3）来说，初始条件是:τ=0，t=t0，t0为煤样的初始温度，K。边界条件是:r=r1，t=t2，r1为煤样的半径，m；t2为加热器的温度，K。

式（3）没有办法得到解析解，因此只能通过数值方法求解。

在数学计算分析软件中，有几类经典的公式，如果式（3）在形式上满足其中任何一个，则可以直接代入有关数据，依靠软件自身提供的程序进行计算分析。

式（4）为该数学计算软件自带的标准抛物线方程:

对比式（3）和式（4）可以看出，这两个公式在结构形式上基本类似，d相当于ρcr，c相当于λr，a相当于-br，f相当于-brt1。即该软件自身提供的程序可用于式（3）的分析计算。

2.2炭化过程中的温度场演化规律

由于加热装置位于煤样的外侧，在煤样炭化过程中必然导致煤样外侧和中心的温度不一致，显然外侧的温度要高于中心。如果控制不好，煤样中心处的煤尚未熔融，外侧的煤则有可能因温度过高且加热时间太长而失去粘结能力，煤的结焦温度约为350℃～1000℃（换算成开氏温度为623～1273 K）。因此，只有煤样的温度在此区间内并加热时间最少，才能保证试验成功的概率最高。

有关煤样炭化过程中的温度分布及变化情况，根据式（3）、初始条件、边界条件及试验过程中的有关参数，通过计算机程序进行数值计算，可以得出结果，即煤样的密度约为1400 kg/m3，煤样的热容约为1200 J/（kg·K），煤样的半径约为0.16 m，煤样的导热系数约为0.2 W/（m·K），系数b约为1000 J/（m3·s·K），初始热解温度约为400 K，初始温度为300 K，加热温度为1058 K。

通过数值计算，得出不同加热时间的煤样温度分布云图如图2所示。

由图2可以看出，颜色深浅代表温度的高低，在每一幅温度分布云图的下方，箭头代表热流方向，环形圈是温度分布等值线。从整体上看，煤样外侧温度较高，中心温度较低；随着加热时间的推移，煤样内部的温度越来越高（温度分布云图的中心距底部的高度逐渐增加），加热时间越长，煤样温度场的均匀性越好，但是时间过长又会使得煤样外侧过度炭化；当加热时间达到15000 s时，煤样中心温度约为920 K，基本接近于边缘温度，试验时间可参考该数据。

3　煤样二次炭化试验

3.1试验方案设计

3.1.1试验步骤

煤样二次炭化主要包括4个步骤，分别是煤样筛选、煤样粉碎、煤柱制作以及加热加压试验。首先是筛选煤样，确定用于试验的煤样种类，然后采用粉碎系统粉碎从现场采取的新鲜煤样，取40～80目质量约为16 kg的煤粉颗粒，再将粉碎好的煤样和粘结剂均匀混合在一起，放入圆形管道内并加压成型，取出后自然干燥，最后将制作好的煤样放入煤样筒中，连接好试验装置加热加压即可开展试验。为了提高煤样温度的一致性，采用间歇加热模式。在试验过程中记录好有关数据，试验结束后停止加热并卸载，待煤样冷却后取出煤样。

图2　不同时刻煤样温度分布云图

3.1.2试验方案

由于煤炭的种类较多，在试验样品的选择方面，选取了3种不同变质程度的煤样，分别是低变质程度的褐煤、中等变质程度的肥煤和高变质程度的无烟煤。目前用于科学研究的粘结剂通常为淀粉和煤焦油，本试验也选用这2种材料做为粘结剂。选用上述3种煤样和2种粘结剂开展试验研究，可设计出6种试验方案，具体试验方案如表1所示。

表1　煤样二次炭化试验方案

3.2试验结果与原因分析

3.2.1试验结果

针对上述6种试验方案，选取相应的煤样和粘结剂分别制作成煤柱，再将这6种煤柱分别放入煤样筒内，安装绝热法兰盘、压力传递轴以及加压装置并连接好线路；使用液压千斤顶对煤样施加压力，换算成对煤样的压力约为35 MPa，煤样高度被压缩到约为160 mm；加热电流为10 A，电压为50 V，间歇加热，每次加热时间为1 h并保温0.2 h（共进行10次循环），热电偶显示煤芯最高温度为700℃，煤样筒表面温度为785℃，均在煤的结焦温度范围（350℃～1000℃）内。

在6种不同试验方案下，最终所获得的二次炭化煤样如图3所示。

由图3可以看出，如果以淀粉为粘结剂，则二次炭化试验得不到规则煤样，相比较来说，由肥煤和褐煤所制作的煤样大部分尚能粘在一起，而由无烟煤所制作的煤样基本呈松散体状态；当采用煤焦油为粘结剂时，粉煤基本都能相互粘结在一起，所不同的是，采用无烟煤所制作的煤样由不规则的块体组成，采用肥煤和褐煤所制作的煤样基本呈圆柱体状，但是褐煤所得到的煤样强度较低，很容易断裂。由此可见，采用二次炭化法制作煤样时，在原材料方面最佳的选择是煤焦油和肥煤的组合。

3.2.2原因分析

当淀粉和水混合后，在常温状态下或者温度不是很高时具有一定的粘结性，对粉煤能够起到粘结作用，而二次炭化试验的温度较高，一方面是水分在高温下蒸发，另一方面是淀粉自身也可能炭化，因此采用淀粉为粘结剂时，二次炭化试验得不到规则煤样。与淀粉相比，煤焦油则基本不存在水分蒸发和自身炭化问题，而且煤在高温条件下也会或多或少的分解出煤焦油，即所制作的煤样没有外来成分。

煤能否粘结以及粘结性的好坏主要取决于煤热解时形成胶质体的数量和质量，煤化程度低的煤（褐煤、长焰煤）没有粘结性或粘结性很差；煤化程度高的煤（贫煤、无烟煤）几乎没有液体生成，所以没有粘结性或很差，只有中等煤化程度的煤（如本试验所选用的肥煤）煤热分解产物中液体量较多，热稳定性较高，形成胶质体的数量较多，因而粘结性较好。

图3　二次炭化后的煤样

4　结论

根据试验要求（高温高压环境，并且在时间和空间上尽可能均匀分布），对煤样二次炭化试验装置进行了设计，优选、加工出了该装置的有关组成部件，并成功地组装了试验装置。

由于二次炭化的试验条件与成煤环境较为接近，采用该方法制作的煤样也就更接近于天然煤体，应用该煤样开展有关科研活动所得的结果更加可靠。采用二次炭化法所制作的规则煤样具体应用主要包括煤体强度力学试验、煤样渗透率测定及煤层瓦斯含量测定与瓦斯压力测定相似模拟试验等，在煤矿安全开采科研活动中有着广泛的应用前景。

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Experiment research on secondary carbide of coal samples

Qi Liming，Xu Ameng，Ge Xubin，Chen Xuexi
（Safety Engineering College，North China Institute of Science and Technology，Sanhe，Hebei 065201，China）

Improving similarities between coal sample and raw coal is propitious to enhance the authenticity of scientific research results.According to this，authors conducted the experiment to study secondary carbide of coal samples.Firstly，they designed testing apparatus to study the secondary carbide of coal samples，and installed the testing apparatus basing upon designing principle，and optimization and machining of relative component parts，and then analyzed evolution rule of heat transmission and temperature field during carbonization process，finally，made secondary carbide of coal samples by taking six experiment schemes.The results showed that the reasonable calefaction time of coal sample was about 15000 s and the best combination of materials was coal tar and medium degree of coalification of coal.The results could apply in the scientific research about the coal mine safety mining abroad by using the made-coal samples.

secondary carbide，high temperature and high pressure，coal samples

TQ520

A

齐黎明（1979-），男，安徽安庆人，博士，副教授，华北科技学院矿井瓦斯防治研究所所长，主要从事矿山安全方面的教学及科研工作。

（责任编辑 王雅琴）

国家自然科学基金资助（51204070），河北省高层次人才资助项目（B2013003021），河北省矿井灾害防治重点实验室开放基金资助（KJZH2013K09），中央高校基本科研业务费资助（3142014012），河北省自然科学基金资助项目（E2015508053）