青岛近岸、东海海水CDOM特性及一氧化碳光产生研究

张东妮，陆小兰，彭 彤，赵保振，刘春颖 （中国海洋大学，海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100）

青岛近岸、东海海水CDOM特性及一氧化碳光产生研究

张东妮，陆小兰*，彭 彤，赵保振，刘春颖 （中国海洋大学，海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100）

研究了青岛近岸和东海海水中CO的光化学产生，比较了两个不同水域海水中有色溶解有机物（CDOM）的光学特征和CO的表观量子产率.结果表明：青岛近岸海水和东海海水α（355）范围分别为0.381～0.868m-1和0.083～0.427m-1，平均值分别为0.622m-1和0.196m-1，青岛近岸海水α（355）大于东海.其中近岸海水α（355）和Sg表现出良好的相关性，而东海海水这两个参数之间无明显相关性，表现出α（355）和Sg关系的不确定性.α（355）与CO的光致产生速率呈现正相关（R2=0.8188），说明了CDOM光化学降解是CO产生的重要途径.青岛近岸海水CO的表观量子产率高于东海海水，与α（355）具有相同变化规律，说明含有高光学活性物质的CDOM发生光降解反应能更加有效地产生CO.

一氧化碳；有色溶解有机物；光谱斜率；表观量子产率

作为大气中重要的痕量气体，一氧化碳（CO）在参与全球碳循环，影响全球气候等方面起着非常重要的作用［1-2］.研究表明，海洋是大气中CO的净天然来源［3-5］.海洋中的CO主要来自溶解有色有机物质（CDOM）的光化学降解［6-7］.CO的光致生成量受到诸多环境因素和CDOM本身来源和组成的影响［8］.CDOM有海源和陆源之分，一般认为陆源CDOM与海源相比有更高的光化学活性，更易光降解生成 CO［9-10］.国内对天然水体中CDOM的研究很多，但对于CDOM光化学降解产生 CO的研究则刚刚起步［11-12］.本文分别采集青岛近岸海水（QCS）以及东海海水（ECS），分析了上述水体CDOM的光谱吸收特性、CO的光化学产生速率和CO的表观量子产率［AQY（λ）］，为进一步准确认识 CO的海洋生物地球化学循环过程提供科学依据.

1　材料与方法

1.1采样

水样取自青岛近岸和东海表层海水，具体采样位置见图 1.不同站位水样用 12L或 2.5L Niskin采水器采集.水样采集后立即用0.45μm的聚醚砜滤膜过滤，过滤后的水样储存在洁净玻璃瓶中，4℃以下低温黑暗保存，带回实验室用于分析各光学特性.

图1　采样站位分布Fig.1 Distribution sampling site （a）青岛近岸站位 （b）东海站位

1.2光吸收特性测定

CDOM吸光系数采用紫外可见分光光度计（UV-2550，Japan）测定，样品再次经过0.2μm的聚醚砜酯滤膜过滤.以Milli-Q水作为参比，10cm比色皿于室温下进行测定.扫描波长200～800nm，波长间隔1nm.基线校正方法：每个波长下的吸光度等于该波长下的测量值减去683～687nm 5个波长处的平均值［13］，此时CDOM吸光系数（α）为［14］：

式中：A为每个测定波长下的吸光度；L为比色池厚度.

水体中 CDOM由于成分复杂，很难确定其中发色团的具体含量，通常采用某一特定波长处的吸光系数来表征.文献较多选用 355，350，375，440，280nm.本文选择355nm处的吸光系数α（355）来表示CDOM在水体中的浓度［15-16］.

由于CDOM对于250～500nm的光谱吸收基本上呈现指数衰减的规律，因此可用下列指数方程表示［17］：

式中： λ为波长，nm；λ0为参照波长；α（λ）为波长λ处的吸光系数，m；Sg为光谱斜率.

选择355nm作为参考波长，采用指数回归的方法利用式（2）对波长270～350nm进行拟合得到光谱斜率Sg值.

1.3CO的AQY（λ）测定

经过0.45μm以及0.2μm滤膜过滤后的海水样品先经过无 CO的空气吹扫降低本底值后转移至10根经过500℃高温灼烧3h的石英试管中，试管侧面用黑胶带包裹避光保存.所有试管装满样品后按照顺序垂直倒置于试管架上，连同托架浸没在恒温水浴中，只留底部透光部分露出水面，其中 8根对应在各滤光片（波长分别为：280，295，305，320，345，395，435和495nm）正下方，另外2根为空白.光照一定时间后取出石英管，用顶空法测量CO浓度［18］.

1.4AQY（λ）的计算

某一波长下光照产物的表观量子产量［AQY（λ）］定义为每吸收1mol光量子所生成产物的物质的量［19］.

AQY（λ）呈指数衰减形式：

式中：m1，m2，m3是方程参数.可通过基于迭代法编写的 Matlab程序计算确定［20-21］.程序编写原理如下：赋予m1，m2，m3一个初始值，则第i（1≤i≤8，i为整数）个石英管内在 280～600nm波长范围内CDOM光致生成CO的速率［Pi，mol/（m3·s）］可以表示如下：

实验测量光致生成速率（Pi）与理论计算光致生成速率［Pi］的最小对数方差可以表示为：

改变参数m1，m2，m3使得χ2最小，也就是说实验测定值与计算值基本吻合，此时的m1，m2，m3即为式（4）的最优参数.

2　实验结果

2.1CDOM吸光系数

图2　各站位CDOM光谱吸光系数Fig.2 Absorption coefficients of CDOM in sampling sites图中曲线表示不同站位的可吸光系数

图2为280～600nm波段内，青岛近岸和东海各站位CDOM的光谱吸收曲线.由图2可以看出，CDOM的吸光系数均随波长的增加呈指数降低的趋势.尽管近岸和东海相比，CDOM吸光系数曲线略有不同，但各海区所属站位的吸收曲线表现出高度的相似性.将本文得到的α（355）与各海域 CDOM吸光系数范围或平均值进行了比较，结果列于表1.

2.2有机物光谱斜率Sg值

在CDOM的研究过程中，除了对光谱吸光系数αCDOM的研究外，光谱斜率Sg的研究也受到了广泛关注.Sg表征CDOM吸光系数随波长增加而衰减的程度，与CDOM的浓度无关.Sg值的两个主要影响因素是：拟合波段的选择和CDOM的组成和分子大小［22］.本文利用式（2）拟合得到青岛近岸海水和东海海水各站位光谱斜率Sg值.本研究中，青岛近岸海水Sg为（0.017～0.025）nm-1，平均值0.022nm-1；东海海水Sg为（0.012～0.025）nm-1，平均值0.021nm-1.东海海水Sg平均值略小于青岛近岸海水.

表1　青岛近岸海水、东海海水、湾口和大洋水体α（355）比较Table 1 The comparison of α（355）in QCS、ECS、Gulf and Ocean

2.3CO的光化学产生速率

不同波长滤光片下CDOM的光降解程度不同，短波UV光对其降解效率更高，相应CO的光化学产生速率较大.参照文献［10］，选取295nm滤光片下CO的光化学产生速率作为代表，本研究中青岛近岸海水和东海海水 CO的光化学产生速率范围（0.26～1.94）nmol/（L·h），平均值为1.00nmol/（L·h）.其中青岛近岸海水CO的光化学产生速率为（1.14～1.94）nmol/（L·h），平均值1.57nmol/（L·h）；东海海水CO的光化学产生速率为（0.26～1.21）nmol/（L·h），平均值0.64nmol/（L·h）.青岛近岸海水 CO的光化学产生速率明显高于东海海水.

2.4CO的AQY（λ）

通过式（4）拟合得到青岛近岸海水和东海海水AQY（λ）谱图见图3.可以看出AQY（λ）光谱变化趋势与 αCDOM类似，表现为随波长增大呈指数减小的变化趋势.UV-B （280～320nm）对 CDOM的降解速率高，AQY（λ）值较大；UV-A （320～400nm）和可见光对 CDOM 的降解速率低，AQY（λ）值较小，表明CDOM在光降解生成CO的过程中，对紫外光吸收更加敏感.

图3　青岛近岸海水和东海海水表观量子产率Fig.3 AQY（λ） in QCS and ECS图中曲线表示不同站位的AQY（λ）

3　讨论

3.1各海域CDOM吸光系数比较

由表1可看出，青岛近岸海水CDOM吸光系数值远远小于郭卫东等［16-27］对长江口及邻近海域水体表层海水CDOM的吸光系数，小于蒋凤华等［23］胶州湾CDOM的吸光系数，大于赵军杰等［24］黄东海和本文中东海CDOM的研究结果，大于Catalá等［26］大西洋、太平洋等开阔大洋的CDOM吸光系数，与Mannino等［25］美国东北海岸表层水体CDOM的吸光系数相近.图4为青岛近岸海水与东海海水CDOM平均光谱吸收，可看出青岛近岸海水 CDOM吸光系数平均值明显大于东海，同时对比上述提到的湾口和开阔大洋海水CDOM的吸光系数，表明受陆源输入影响较大的海域，CDOM吸光系数较大.CDOM吸光系数基本呈现出由湾口海水、近岸海水、远岸海水、开阔大洋海水依次降低的趋势.与Ziolkowski等［10］对缅因湾和西北大西洋海域的研究结果一致.陆源CDOM主要来自人工排放和河流携带有机成分输入，含有腐殖酸的比例较大，且由于腐殖酸的比吸光系数较大，CDOM总体含量较高，并且陆源 CDOM分子中不饱和基团更多，光化学活性通常更强，使得受陆源输入影响较大的水体CDOM吸光系数偏高［28-29］.

图4　青岛近岸海水和东海海水CDOM平均光谱吸收Fig.4 The average absorption coefficients of CDOM in QCS and ECS

3.2光谱斜率Sg值以及相关性讨论

CDOM 不同来源对 Sg的影响主要体现为CDOM 中腐殖酸和富里酸浓度比例不同所引起的变化［30］.Sg越大，CDOM 中所含富里酸比例越高，腐殖酸比例越低；反之，Sg越小，CDOM中所含富里酸比例越低，腐殖酸比例越高.而富里酸和腐殖酸的含量比值与CDOM的陆源输入和生物自身降解息息相关［31］.

本研究中，青岛近岸海水和东海海水Sg值范围基本符合文献报道数据，如 Bricaud等［17］测定的Sg值为（0.010～0.020）nm-1和Rochelle-Newall等［15］报道的Sg值在（0.015～0.025）nm-1.

从Sg的范围和平均值上来看，青岛近岸海水和东海海水并没有表现出明显的差异.为了更好的关注陆源和海源对α（355）和Sg的影响，比较了青岛近岸及东海海水α（355）和Sg的相关性.青岛近岸海水 α（355）与光谱斜率 Sg存在明显负相关关系，该结果与王林等［29］对大连湾的研究、王翔等［27］对长江口外海水的研究结果相同.由于吸光系数较大的水体通常得到的Sg较低，吸光系数小的水体得到的Sg偏高，宏观上说明二者存在负相关关系.但是当调查单一海域时，水体中陆源输入的CDOM和海源本身产生的CDOM之间的比值以及陆源输入（或者海源产生）的CDOM中腐殖酸和富里酸的比例是不规则变化的，因此这种负相关关系并不确定.在本研究中，东海海水α（355）与Sg则无明显相关性.王林等［29］对东海舟山群岛海域和马海平等［32］对东海海水的研究结果也说明α（355）与Sg无相关性；段洪涛等［31］对太湖沿岸水体的研究结果α（355）与Sg表现为很弱的相关性.因此，说明在特定波段处CDOM的吸光系数与其光谱斜率的相关性随着海域的变化（即CDOM来源不同）而变化.

3.3CO的光化学产生速率及相关性讨论

本研究中，青岛近岸海水和东海海水CO的光化学产生速率与 Valentine等［33］对北纬 40°各湖泊水体 CO的光化学产生速率研究结果相比偏小1～3个数量级.其中青岛近岸海水的CO的光化学产生速率小于 Ziolkowski等［10］对缅因湾近岸和陆架海水的研究，与远岸海水的研究结果相近，东海海水的CO的光化学产生速率略小于Ziolkowski等对缅因湾的研究结果.

对 CO的光化学产生速率和α（355）的进行了相关性分析（图 5），二者之间具有良好的相关性（R2=0.8188），这与Ziolkowski等［10］对缅因湾海水的研究结果（R2=0.73）类似.本研究青岛近岸海水CO的光化学产生速率较大，而东海海水的速率较小，这也与文献［10］报道一致.进一步说明了近岸水体与大洋相比面积虽小，但在CO的光致生成量中可能占有重要地位.一般来说，α（355）较大的水体受陆源输入影响较大，水体中CDOM的含量及活性较高，由α（355）与CO的产生速率明显的正相关性可证明水中的CDOM的光化学降解是CO的重要来源.

图5　295nm滤光片下CO光化学产生速率和α（355）的相关性Fig.5 Relationship between CO photoproduction rate andα（355）under the 295nm cut-off filter

3.4不同水体AQY（λ）值比较

图3中各海区AQY（λ）值呈指数减小的趋势与 Ziolkowski等［10］西北大西洋海域和 Stubbins等［34］泰恩河不同站位的AQY（λ）的研究结果一致.本研究中同一海区AQY（λ）值没有表现出明显的差异，但由于不同海区受不同河流径流输入和人为因素影响不同，不同海区之间CDOM的含量和组成差别较大，可能进一步造成AQY（λ）值的差异.本文比较了青岛近岸海水和东海海水的AQY（λ）平均值（图6），发现不同海区CO的AQY（λ）值具有明显的差别，青岛近岸海水 AQY（λ）平均值明显高于东海海水.

与淡水体系［33］和太平洋海水［7］的AQY（λ）值相对比（图6），在整个紫外可见光区，淡水中因含有大量陆源CDOM，其AQY（λ）值最高，开阔大洋中AQY（λ）值最低，而青岛近岸海水和东海海水AQY（λ）值居中.AQY（λ）值表现为从淡水、青岛近岸海水、东海海水到太平洋海水依次降低.该现象与张聪等［35］、Yang等［12］的研究结果相同.说明了陆源CDOM和海源CDOM吸收相等光量子降解产生CO的效率并不相同.一方面，淡水水域的陆源 CDOM 的含量要远高于大洋区域的海源CDOM；另一方面，陆源输入的CDOM比海源藻类产生的 CDOM 具有更高的光化学活性［21］.并且，在淡水中的金属离子如（Fe3+和 Cu2+）能有效催化 CDOM降解［36］，且二者在河口水中的含量通常要高于海水.因此，淡水或受陆源输入影响较大的近岸水由于具有更高的光化学活性， AQY（λ）值较大，发生光降解反应时能更加有效地产生CO.

图6　青岛近岸、东海海水、淡水［33］和太平洋海水［7］平均AQY（λ）对比Fig.6 Comparison of this study's average AQY（λ） for QCS and ECS with freshwater and seawater from the Pacific Ocean

4　结论

4.1受陆源输入影响较大的青岛近岸海水αCDOM平均值大于东海海水.两个海域 Sg范围和平均值无明显差异，但青岛近岸海水α（355）和Sg表现出良好的相关性，而东海海水两个参数之间无明显相关性.

4.2295nm滤光片下两个研究海域海水中，青岛近岸海水CO光化学产生速率大于东海海水.CO的光化学产生速率与 α（355）之间具有良好的正相关性，说明CDOM的光化学降解是产生CO的重要途径.

4.3AQY（λ）在近岸海区和东海海区谱图形状类似， 青岛近岸海水AQY（λ）平均值高于东海海水.并且 AQY（λ）值表现出由淡水、青岛近岸海水、东海海水、太平洋海水依次降低的趋势，说明含有高光学活性物质的CDOM发生光降解反应能更加有效地产生CO.

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致谢：感谢“东方红2”海洋综合调查船全体工作人员在出海调查中给予的帮助.

Study of CDOM properties and carbon monoxide photoproduction in Qingdao coast sea and the East China Sea.

ZHANG Dong-ni， LU Xiao-lan*， PENG Tong， ZHAO Bao-zhen， LIU Chun-ying （Key Laboratory of Ministry of Education for Marine Chemistry Theory and Technology， Ocean University of China， Qingdao 266100， China）. China Environmental Science， 2015，35（11）：3468～3474

In this study， the photoproduction of CO in the seawater of Qingdao Coast Sea （QCS） and the East China Sea（ECS） was investigated. The optical characteristics of Chromophoric Dissolved Organic Matter （CDOM） and the Apparent Quantum Yield ［AQY（λ）］ of CO in the seawater of the two different research areas were compared. The results showed that the absorption coefficient at 355nm ［α（355）］ of QCS and the ECS were （0.381～0.868）m-1and（0.083～0.427）m-1， with the averages of 0.622m-1and 0.196m-1， respectively， indicating that the value along the coast area was higher than that in the ECS. There is a clear correlation between α（355）and Sgin the water of QCS， but the two parameters in the seawater of the ECS did not have the obvious correlation， suggesting the correlation between α（355）and Sgwas undetermined. The positive correlation between α（355）and photochemical production rate of CO showed the photochemical degradation of CDOM was the important source to produce CO. Similar to the variation trend of α（355），the average AQY（λ） in QCS was higher than that in the ECS， indicating that the CDOM with the high optically active substance could yield CO more efficiently in its photodegradation reaction.

carbon monoxide；chromophoric dissolved organic matter；spectrum slope；apparent quantum yield

X131

A

1000-6923（2015）11-3468-07

2015-04-05

山东省优秀中青年科学家科研奖励基金项目（BS2011HZ018）；海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室自主科研基金（201413023）；国家自然科学基金（40606023，41176062）

* 责任作者， 副教授， lxlu@ouc.edu.cn

张东妮（1992-），女，辽宁沈阳人，硕士，主要从事海洋光化学和海洋痕量气体的研究.