南京城市下垫面变化对夏季臭氧浓度的影响研究

朱宽广，谢 旻，，3*，霍云怡，王体健，3，冯 文，朱新胜，陈 飞，欧阳琰，符传博，唐家翔（.南京大学大气科学学院，江苏 南京 003；.海南省南海气象防灾减灾重点实验室，海南 海口 57003；3.江苏省气候变化协同创新中心，江苏 南京 003；.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 00）

南京城市下垫面变化对夏季臭氧浓度的影响研究

朱宽广1，谢 旻1，2，3*，霍云怡1，王体健1，3，冯 文2，朱新胜4，陈 飞4，欧阳琰4，符传博2，唐家翔2（1.南京大学大气科学学院，江苏 南京 210023；2.海南省南海气象防灾减灾重点实验室，海南 海口 570203；3.江苏省气候变化协同创新中心，江苏 南京 210023；4.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042）

利用南京基准地面气象站1951～2010年的气象数据分析南京气象要素的长期变化，利用2007年南京草场门大气污染物监测数据探讨O3同气象要素之间关系并分析气象要素改变对污染的可能影响，结合WRF-CALGRID模式基于2008年7月的情景模拟研究1990年代以后南京城市下垫面变化对气象要素变化的贡献，并分析其对 O3浓度的影响.结果显示，南京气温呈现增长趋势，平均风速、大气湿度、日照时数呈现降低趋势.气温与O3浓度呈一定的正相关关系、较小的风速和相对湿度有利于O3的生成.城市下垫面的增加使得南京城区气温增高超过1℃、风速减小0.4m/s、湿度下降0.5g/kg、混合层高度增加100m.气象要素的改变使地面NOx浓度减小，最大减小量超过6×10-9. 对O3浓度的影响有增有减，南京市北部、西部增加，增加量超过2×10-9，主要受温度增加、风速减小以及NO的垂直输送影响；主城区的南部、东部O3浓度减小，减少量1×10-9～3×10-9，主要受混合层高度增加的影响.

下垫面；气象要素；臭氧；WRF-CALGRID

随着我国城市化进程加快和社会经济的快速发展，以酸雨、灰霾、光化学污染物相互耦合叠加为特征的复合型大气污染成了我国城市地区越来越突出的大气环境问题［1］.臭氧（O3）是光化学污染中最重要的反应产物和特征物，具有强氧化性，对酸雨和灰霾的形成有一定贡献［2-3］.近年来，随着我国城市人口数量以及机动车保有量的激增，部分经济发达地区光化学污染日趋严重，城市区域O3的形成机制和综合防治成为了环境保护研究的热点问题［4-6］.数值模拟是研究这类问题的有效手段.

在城市区域，大气污染物不仅受排放源和化学反应的影响，其分布更受城市独特的局地环流和大气湍流特征的制约.城市热岛现象、城市建筑群等都在一定程度上影响O3等污染物的分布［7-16］.利用含平板模型的MM5，Lu等［10］、Wu等［11］研究珠江三角洲地区城市化对香港气象场的影响，认为珠江三角洲东南沿海城市对香港西部海陆风有作用，会恶化该区域空气质量；结合MM5和化学传输模式STEM-2K1，Wang等［12］发现珠江三角洲城市化造成当地O3浓度增高4×10-9～ 15×10-9；Martili等［13-14］利用耦合城市冠层模型的中尺度模式Meso-NHC对雅典微气候环境及大气污染状况进行分析，表明城市对风、温度、湍流场以及污染物的扩散有显著影响；应用该模式，Sarrat等［15］提出由于扰动影响的加强，巴黎城市建筑物结构对于O3及 NOx等大气污染物的浓度具有重要的影响.前人的研究表明，如何有效模拟城市尺度的独特流场对城市空气质量的模拟至关重要，耦合了城市冠层模型的空气质量模式系统能更加精确的描述城市下垫面的作用，对城市区域污染物分布的模拟更加有效.目前，WRF中耦合了UCM、BEP和BEM 三种城市冠层参数化方案［17］，为研究城市大气问题提供了有力工具.越来越多的研究者开始应用耦合城市冠层方案的WRF并结合化学模式，研究城市空气质量［16-18］.

本研究拟结合数据分析和耦合城市冠层模型的WRF-CALGRID模式探讨南京城市下垫面变化在城市污染形成中的贡献.南京地处我国生产力布局中最大的经济核心区长江三角洲，人口集中、经济发展迅速、工商业发达.随着南京城市规模的扩大，城市下垫面的变化必然引起城区局地流场的改变，可能引起不利的污染扩散条件，造成空气污染.本研究将利用南京气象要素数据以及光化学污染物浓度监测数据，分析各气象要素的长期变化趋势，探讨O3同气象要素之间关系并分析气象要素改变对污染的可能影响，并结合模式定量南京城市下垫面变化对气象要素变化的贡献，阐明气象要素改变对 O3浓度的影响.以期为合理规划城市，保护城市环境，促进城市的合理、有序、可持续发展提供参考.

1　方法与资料

1.1站点资料

气象资料使用国家基准站南京（58238）站的数据，来自中国气象科学数据共享服务网（http：//cdc.cma.gov.cn）的地面气候资料日值数据集，包括气温、风速、相对湿度及日照时数等气象要素数据，数据集原始数据文件经过较严格的质量控制和检查.

O3和氮氧化物（NOx=NO+NO2）等污染物浓度来自南京大学浦口校区气象园和南京草场门监测站的监测数据.南京大学浦口校区气象园（32.09°N，118.63°E）位于南京西北部市郊，能很好的代表郊区的情况.常年主导风向为偏东风，地形平坦，附近有草坪和农作物，东北方6km处为沿江工业开发区.该站采用法国ESA环境空气质量自动监测系统，可对 SO2、NOx、NH3、O3、CO、PM10等主要大气污染物进行连续自动监测，配有动态自动校准系统和数据处理系统，其中 O3和NOx的测定原理分别为紫外吸收法和化学发光法［19］.南京草场门站（32.06°N，118.75°E）为国控监测点，地处南京市鼓楼区中心交通要道，周边车流量大、高层建筑多，能很好的代表城区的情况.该站夏季主导风向为东、东南风，冬季主导风向为东、东北风.该站自动连续地对SO2、NOx、可吸入颗粒物等16项污染因子的监测数据进行自动采集，并对数据进行传输、处理.O3分析仪为美国API的API400，采用紫外吸收法；NOx分析仪为英国CASELLA的ML9841，采用化学发光法［20］.

1.2 模型及参数设置

空气质量模式系统WRF-CALGRID包括中尺度气象模式WRF和大气化学模式CALGRID.气象模式采用新一代中尺度预报模式和同化系统 WRF，它是一个完全可压非静力模式，网格形式采用Arakawa C 格点，有助于不同类型、不同地域天气过程的高分辨率模拟.WRF输出的各气象要素场给化学模式.大气化学模式在美国加州ARB（Air Resources Board）开发的 CALGRID［21］（1.6b）的基础上进行改进和完善，增加了无机盐热力学平衡模式ISORROPIA［22］、二次有机气溶胶模式SORGAM［23］、自然源排放模型［24］和简单的液相化学机制；还增加了气相化学和气溶胶物理化学过程查表法，使其可以进行大气污染事件的快速预测以及大气污染控制的快速决策［1］.改进后的 CALGRID初步具备了第三代空气质量模式的基本特征和模拟性能，在区域和城市群大气复合污染研究中得到了较好的应用.

模拟采用了四重嵌套（图1）.第一层（DM1）模拟的范围为 18.6°N～53.5°N， 90.6°E～151.8°E，区域中心点坐标为36.3°N、102.2°E，大致覆盖中国地区；水平网格为 94×80，网格分辨率为 54km.第二层（DM2）包括华东地区，水平网格为60×78、网格距为18km.第三层（DM3）模拟包括南京及以其为中心的周边地区，水平网格为 60×60、网格距为 6km.第四层（DM4）模拟的范围为 31.2°N～32.7°N， 118.1°E～119.3°E，包括南京市，水平网格为57×84、网格距为 2km.WRF垂直分层为31层，顶气压为100hpa，微物理方案为WSM3-class simple ice scheme，平流方案为 5th horizontal/ 3rd-vertical，长波辐射方案为 RRTM，短波辐射方案为GODDARD，地面层方案为Moni-Obukhov （Janjic Eta），陆面模式为 NOAH，边界层方案为Mellor-Yamada-Janjic TKE，积云对流参数化方案为Grell-Devenyi ensemble scheme（其中区域4网格分辨率为 2km，不使用参数化方案），选用单层城市冠层模型 UCM，没有考虑人为热的影响.CALGRID模式垂直方向选取5km以下的10 层.选择的气相化学机制为 SAPRC-90（包括 54种物质和129个反应式）；化学积分方案为QSSA；污染源资料包括面源与高架点源，来自 Zhang等［25］的研究.城市下垫面数据来自基于 1992～1993年卫星数据的美国地理调查（U. S. Geological Survey ，USGS） 24种下垫面资料［26］，以及基于2004年MODIS卫星数据的20种下垫面资料［27］，见图2.

图1　模式区域设置Fig.1 Domain settings in WRF-CALGRID （a）所有区域；（b）区域四

2　资料分析结果与讨论

2.1南京城市下垫面变化情况

由图2中卫星资料显示的南京地区下垫面分布情况的变化可以明显看到，近些年南京市靠近长江两侧区域以及南部的江宁区，城市化速度非常快，2004年已经形成了较大的城市规模.从1990～2010年《南京统计年鉴》［28］中城区面积变化可知，1994年南京城区面积由76.34km2增 长 到186.73km2，2003年从200.44km2扩张至 260.05km2，其他时间城区面积相对稳定.

图2　不同时期南京市城市下垫面分布情况Fig.2 Distribution of urban areas over Nanjing at different times

2.2南京气象要素变化

图3给出了南京1951～2010年气温、风速、相对湿度、日照时数等气象要素的变化.可见，无论是平均气温还是日最高、最低气温在20世纪50～70年代基本保持稳定，但自20世纪80年代开始都逐渐增高，特别是近10年增温趋势十分明显.与附近城市化较不明显的盱眙（58027）站（图略）的温度变化相比，2000年后南京与盱眙温差有较明显的增大趋势，现年平均气温温差为 1.32℃、最高气温温差为1.01℃、最低气温温差为1.63.℃与温度的变化趋势相反，南京地区的平均风速、相对湿度和日照时数都有较为明显的下降趋势.与此同时，盱眙站的相对湿度和日照时数变化不大，平均风速虽有减小但小于南京的变化幅度.城市化改变了城市地区下垫面属性，进而改变地表和大气之间的物质、动量、热量、水汽等的交换.有研究表明，城市规模、人口密度、人为热排放量等会影响城区的温度，形成城市热岛现象［29］；城市高大而密集的建筑群和交织的街道增大了城市下垫面的粗糙度，可以阻挡气流的运动，降低城市的平均风速［29-30］；城区钢筋混凝土建筑以及柏油、水泥路面，比郊区的自然下垫面水分蒸发能力弱、吸收降水能力弱、地表径流快、蓄水能力差，会使城区大气的相对湿度降低，逐渐形成了一个城市干岛［31］.从图3中南京气象要素的逐年变化及其与周边气象条件比较来看，下垫面变化对南京地区局地气象场产生一定影响.

2.3气象要素与O3浓度变化的关系

利用2007年全年草场门观测站的O3浓度数据以及国家基准站南京（58238）站气象要素数据，分析 O3浓度与气象要素的相关性.结果显示，气温和O3浓度之间存在较好的正相关关系：如图4所示，1～5月、10～12月二者相关系数达0.74（6～9月两者相关性不高与这些月份多降水有关）.此外，相对湿度和风速对 O3都有影响，相对湿度越小、风速较小时O3浓度越大.Lam等［32］统计分析多年香港气象和臭氧观测资料，指出臭氧浓度超标同气温和太阳辐射关系密切，且若环境温度升高1℃臭氧浓度将增加4.6μg/m3.谢旻等［1］也指出气象要素中光强、温度、相对湿度是影响对流层气相光化学反应的重要因子.本研究的分析结论与前人相近.

图3　南京1951～2010年主要气象要素变化Fig.3 Variation trends of main meteorological factors in Nanjing from 1951 to 2010

图4　2007年南京日均O3浓度和日平均温度Fig.4 The variation of daily O3concentration and air temperature in Nanjing in 2007

3　模拟结果与讨论

气象要素会影响O3浓度，城市化会造成城区温度增高、风速减小、相对湿度降低、日照时数减少等，这种气象要素的变化又可能带来O3浓度改变.为定量城市下垫面改变对空气污染的影响，本研究利用WRF-CALGRID空气质量模式系统，模拟2008年7月南京市及周边地区臭氧及其前体物的浓度.设计2种方案，见表1.方案1中的下垫面资料是2004年的MODIS卫星资料，能反映2008年的情景；方案 2中下垫面资料是1992～1993年的USGS资料，代表没有大规模城市化时的情景.通过方案2的结果减方案1的，可以分析南京城市下垫面的改变对气象要素和 O3浓度分布的影响.

表1　数值模拟方案Table 1 Different simulation schemes

3.1模式验证

图5为WRF-CALGRID模拟的2008年7月浦口站和草场门站O3地面浓度模拟值与观测值的比较结果.2个站点O3浓度的模拟结果同观测值的变化趋势基本一致，相关性较好：浦口站为上风向城郊站，O3浓度相对较低，模拟情况总体较好，模拟值和观测值的相关系数为0.70；草场门站为市区站，O3浓度较大、变化较为剧烈，模拟值和观测值的相关系数为0.50.由于模拟值是网格平均值而观测值是一个点上的值，因此2个站点的模拟浓度普遍偏低.但是，总体上WRF- CALGRID空气质量模式系统对 O3的模拟比较成功，能反映大气光化学反应过程.

图5　站点O3浓度模拟值与观测值比较Fig.5 Comparison of observed and simulated surface concentration of ozone at two sites

图6　2008年7月氮氧化物和臭氧平均浓度的空间分布Fig.6 The spatial distribution of monthly average concentration of O3and NOxat surface in July， 2008

图6给出了模拟时段（2008年7月）NOx和O3平均浓度的空间分布.可见，前体物NOx浓度的大值区主要分布在南京市区和江北工业区，在南京北部出现极大值（大于 20×10-9）；低值区主要分布在南京的溧水、高淳，以及附近的江苏其他市和安徽部分地区.VOC浓度的分布与NOx类似（图略）.前体物浓度分布和它们的排放情况相吻合：南京城市人口更密集、机动车尾气排放更多，江北工业区集中，这些地区前体物排放量较大，因此其浓度值较高.与前体物浓度空间分布不同，臭氧的大值区主要分布在南京的溧水、高淳以及安徽的马鞍山、芜湖等南京市区的下风向，浓度值大于 40×10-9；而市区和江北工业区等前体物浓度较高的地区臭氧浓度较低.这主要是因为在 NOx浓度较高的地方NO会与O3发生反应（NO+ O3→NO2+O2）消耗臭氧.

3.2城市下垫面变化对局地气象场的影响

图7　南京城市下垫面变化对2008年7月气象要素的影响Fig.7 Effects of urbanization on meteorology fields in Nanjing

图7给出了南京城市下垫面发生变化对该区域2008年7月的主要气象要素的影响（方案2-方案 1）.可见，城市下垫面的增加改变了地表的储热属性、改变了地气之间的热量交换，使得南京市区的平均气温有明显上升，特别是主城区，增温幅度超过1，℃部分地区甚至大于1.2；℃而城市建筑物的拖曳作用使得整个模拟区域的风速总体下降，平均减小 0.4m/s，仅长江水面部分地区稍有上升；城市近地面温度增高、地表湍动能增加，也使得南京城区混合层高度有明显上升，大部分区域增高超过 100m、部分区域增加甚至超过 200m；城市人造路面也使得城区吸收降水能力减弱、蓄水能力变差、水分蒸发能力减弱，使整个南京市区的大气湿度下降明显，减小量超过 0.5g/kg，形成一个明显的城市干岛.此外，城市建筑的遮挡作用也会削弱到达地面的太阳辐射，从模拟结果来看，城市下垫面的增加降低了南京城区地表接收的太阳辐射（图略）.Liao等［18］研究长江三角洲地区城市化对气象要素的影响中指出在南京、杭州、上海等大都市市区下垫面的改变会导致7月份白天气温平均升高1.8℃、风速减小0.6m/s、边界层增高210m，晚上气温平均升高 2.3℃、风速减小0.7m/s、边界层增高105m.本文的研究结果与其非常接近.

南京城市下垫面的增加造成城区气温上升，将使得该区域光化学反应更容易进行，有利于O3的气相化学反应生成，导致 O3浓度上升；风速的下降对O3及其前体物等污染物的输送扩散非常不利，因而可能导致市区 O3浓度上升；而城区水汽的减少，有利于低湿环境下 O3的光化学生成，也可能导致更高的 O3浓度.但是，城区地表接受太阳辐射量下降，有可能使南京城区光化学反应减弱、导致O3浓度下降；城区混合层高度的明显上升也意味着更多的近地面空气污染物向上输送，导致浓度下降，可能造成南京城区一次污染物和O3的浓度的减小.下垫面改变引起的气象要素的变化对O3的影响有增有减，其综合作用需结合化学模式的结果加以分析.

3.3城市下垫面变化对臭氧浓度的影响

图8　2008年7月下垫面变化对南京地区O3及其前体物浓度的影响Fig.8 Effects of urbanization on ozone and its precursors over Nanjing in July， 2008

图8给出了南京城市下垫面改变后引起的O3及其前体物浓度在2008年 7月的平均变化.对于一次污染物而言，下垫面的改变使得南京主城区以及浦口、六合靠近主城区的区域 NOx浓度减小，最大减小量超过6×10-9，而其他地区浓度变化不大（改变小于 1×10-9）.从气象要素的变化情况来看，NOx浓度减小区域与温度和混合层高度增加区域较为吻合，应该是一方面城区混合层高度明显增高，导致污染物更易于向上扩散传输，稀释了其浓度，另一方面城区更高的温度也可能加强了一次物的反应消耗.图 8b给出了沿图8a 的AB线的NO的垂直分布，可以明显看到浦口、主城区、江宁等下垫面为城市的区域，低层的NO减少.这应该是因为城市特殊的下垫面将增强垂直方向湍流动能，进而增强垂直方向能量和物质的输送，则有更多的一次物被输送到上层，造成地面浓度的减少.从图 8b还能看到，这些城市下垫面之间的区域NO有所增加，应该是受城市局地环流所致.

从城市下垫面改变带来的南京地区O3浓度分布的变化来看（图8c），O3在有的区域增加有的区域减少.增加的区域主要在南京市区北部、西部，增加量超过 2×10-9.这些地区的 O3受温度增加、风速减小的影响更大.此外，从O3沿图8c的AB线的垂直剖面来看（图8d），北部地区（图8d左部）O3垂直分布与NO有很好的对应关系，O3浓度高的区域NO浓度低、反之亦然.可见，南京市区北部、西部垂直方向的输送扩散减小了城市下垫面上NO浓度，削弱了NO对O3消耗过程（这也是这些地区O3浓度增加的重要原因）.而O3减少的区域在主城区的南部、东部和江宁的部分地区，减少量一般1×10-9～3×10-9，这些区域O3浓度应该主要受混合层高度上升的影响.从图8d右部可以看到，主城区的南部和江宁城市下垫面区域低层的O3减少.城市下垫面增强的垂直方向湍流动能会将地面的O3向上输送，当这个作用超过NO减少引起的O3浓度上升时，O3浓度将下降.

4　结论

4.1随着城市的发展和城区面积扩张，南京气温呈现逐渐增长的趋势，平均风速、大气相对湿度、日照时数呈现逐渐降低的趋势.气温与O3浓度呈一定的正相关关系，相对湿度和风速对O3都有影响，一般相对湿度、风速较小时O3浓度较大.

4.2WRF模拟结果显示，1990年代以后南京城市下垫面的增加将使城区温度增高1℃、风速减小0.4m/s、湿度下降0.5g/kg、混合层高度增加100m.气温上升、风速下降、水汽减少能导致更高的O3浓度；但太阳辐射量下降、混合层高度上升，可能造成O3浓度的减小.

4.3CALGRID模式能较好地模拟南京地区的光化学反应过程.模拟结果显示，城市下垫面的增加使得南京主城区地面NOx浓度减小，最大减小量超过6×10-9，主要受垂直方向运动的影响.而O3浓度有增有减，总体上南京市北部、西部增加较为明显，增加量超过2×10-9，主要受温度增加、风速减小以及NO的垂直运动影响；主城区的南部、东部和江宁 O3浓度有所减小，减少量 1×10-9～3×10-9，主要受混合层高度增加的影响.

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ZHU Kuan-guang1，XIE Min1，2，3*， HUO Yun-yi1， WANG Ti-jian1，3， FENG Wen2， ZHU Xin-sheng4， CHEN Fei4， OUYANG Yan4， FU Chuan-bo2，TANG Jia-xiang2（1.School of Atmospheric Sciences， Nanjing University， Nanjing 210023， China；2.Key Laboratory of South China Sea Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Hainan Province， Haikou 570203， China；3.Jiangsu Collaborative Innovation Center for Climate Change， Nanjing 210023， China；4.Nanjing Institute of Environmental Sciences，Ministry of Environmental Protection， Nanjing 210042， China）.

China Environmental Science， 2015，35（11）：3217～3226

Based on the meteorological observation data from 1951 to 2010 at the station 58238， as well as air pollutant monitoring data in 2007 from Caochangmen air quality monitoring stations， the variation trend of the meteorological factors in Nanjing and the relationship between air pollution and meteorology were analyzed. With the aid of WRF-CALGRID， impacts of urbanization on local meteorological fields and ozone concentration over Nanjing were discussed. The results show that the elevated air temperature， the decreased wind speed and the reduced air humidity in Nanjing can be attributed to urban sprawl. And in consideration of the effects of meteorological factors， such as air temperature and wind， on the concentration of ozone， urbanization in Nanjing may evidently impact ozone formation and distribution. The simulated results illustrated that changes of land-use in Nanjing cause an increase in air temperature over 1℃， a decrease in wind speed with 0.4m/s， a decrease in air humidity with 0.5g/kg， and an increase in mixing layer height with 100m. Urbanization reduces near surface NOxconcentration due to the increase of PBLH， with the maximum decrease over 6×10-9. In the north and west of Nanjing， urbanization increases the concentration of O3with the value over 2×10-9， which can be related to the increase of air temperature， the decrease of wind speed and the change of NO. In the south and east of Nanjing， O3can be lowered about 1×10-9～3×10-9due to the increase of the height of mixing layer.

land-use；meteorological elements；ozone；WRF-CALGRID

X515

A

1000-6923（2015）11-3217-10

2015-04-25

国家自然科学基金项目（41475122）；海南省南海气象防灾减灾重点实验室开放基金项目（SCSF201401）；江苏高校优势学科建设工程资助项目

* 责任作者， 副教授， minxie@nju.edu.cn

朱宽广（1989-），男，湖北鄂州人，南京大学大气科学学院硕士研究生，主要从事城市化及其环境气候效应的研究.