受体模型及其在大气颗粒物来源解析中的应用

徐　浩，杨龙誉

(贵州省环境监测中心站，贵阳　550081)

· 综述 ·

受体模型及其在大气颗粒物来源解析中的应用

徐浩，杨龙誉

(贵州省环境监测中心站，贵阳550081)

自21世纪以来，受体模型从PCA、EF以及经典的FA，发展到了PMF，然而，CMB一直是都是热门的。本文将大气颗粒物源解析研究中的受体模型分为探测方法，化学质量平衡模型及相关方法，主成分分析及相关方法，因子分析法和混合方法，并分别概述了它们的原理、特点、发展以及在大气颗粒物源解析中的应用。

受体模型；源解析；大气颗粒物；应用

1　引　言

大气颗粒物的来源解析是其防治措施立法最为重要的依据，是实施《大气污染防治行动计划》的主要依据之一。源解析(source apportionment, SA)的方法包括：a)“自下而上”法，即基于污染物排放速率和气象信息的化学输送模型，包括源排放清单和源模型(包括Models-3/CMAQ、NAQPMS、CAMx、WRF-chem等)；b)“自上而下”法，即受体模型(receptor models, RMs)，尤其用于解析环境空气中的颗粒物，它基于测点污染物浓度的统计分析，推测源类型并估算他们对测点浓度的贡献。用于RMs的污染物称为受体物质。

受体模型源解析包含许多工具：从基于主成分分析和基本物理假设(比如富集因子分析)的简单方法，到具有前后数据处理并具有良好操作界面的复杂模型。尽管所有这些工具都是用于分析处理测点测量数据，但是输入数据的本质和格式变化很大。总的来说，有3种数据输入：环境空气污染物浓度、排放源成分谱和气象数据(比如，风速风向或后向轨迹)。另外，有扩展模型，他们可以处理其他比如季节、工作日、降水等信息。

本文根据受体模型的原理，对其进行分类、描述和评价，并列出他们在大气颗粒物源解析中的一些典型应用，为相关工作和研究提供方法选择参考。

2　受体模型的原理、特点及应用

所有常用的多源受体模型的基本方程是指溶液中的质量平衡问题(式(1))：

(1)

其中，xij是在第i个样本的第j个物质浓度，gik是第p个源对第i个样本的贡献，fkj为在第p个源的第j个物质的浓度，eij为浓度不确定性——便于解决统计质量平衡并非数学解析方法。在F矩阵中，受体模型可以使用测点物质浓度实验数据，该物质为源排放，通常被称为作为排放源成分谱。另外受体模型可以用矩阵迭代方法得出受体物质浓度。

式(1)中物料平衡的主要假设是所有受体模型的共同特征，只是它在不同模型的重要性不同。这些假设为：

(1)源成分谱在整个过程中没有重大改变，或者以可重复的方式在改变使得整个系统是拟稳定的。化学质量平衡模型(chemical mass balance model, CMB)基于它们没有改变或者知道分级系数；因子分析基于它们在采样期间以整体的方式做改变。

(2)受体物质在从源到受体的输送过程中(比如，线性增加)，没有发生化学反应或相变(固相/气相，或者固相/液相)。

另外两个内在假设：(Ⅰ)该数据代表所研究区域，并符合概念模型；(Ⅱ)该比较/等量分析方法用于整个研究过程的受体位点以及源成分谱描述。

式(1)中的统计方法依赖于排放源在受体点影响的变化性。变化性可能来源于源排放速率的改变和水平气象驱动方向的改变。如果假设(1)不能满足，受体模型不能解决合适的源谱、混合谱或者分割谱。如果假设(2)不能满足，最好的情况是受体模型的源贡献评估偏高或偏低，或推测出的源类型可能是错误的；最坏的情况则是式(1)不能成立。

金属对于假设(2)是很好的受体物质，他们从受体模型的初步发展阶段开始就一直被使用。然而，在研究受体某种特定物质来源于不同燃烧源(源追踪也叫标识成分或分子标识)时，有机化学成分已经在当今二次气溶胶研究中得到普遍应用，尽管这个类的成分经常与假设(2)冲突。受体模型允许存在对假设的小偏离，反应性化合物在一些情况下可作为受体物质(比如化学平衡模型)，再另外对他们从源到受体传输过程中的增减作修改。半挥发性和/或活性化合物可以很好地作为近地源模型或特定气象条件——该条件(低温、低光化学活性)使得这些物质很少发生改变——的受体物质。而且，如果假设(2)中的偏离能以某种方式定量，这些偏离可表述为分馏系数[1,2]，它表征选择性损失——重力沉降、化学转换或蒸发等过程，或选择性增加——由于化学形成或者浓缩。在实践中，只把分馏系数接近1的物质用于分析[3]。另外，这些信息被用作在统计处理中使用误差加权的受体模型的误差输入[4～6]。

2.1探测方法

2.1.1浓度增加方法

浓度增加方法主要应用于从交通到城市的大气颗粒物源贡献评估。源贡献评估基于城市/区域背景点与繁忙道路点的主要化学成分比较。该方法假设道路交通的源贡献评估可推算为浓度从城市背景点到道路点的增加，城市源的贡献评估可推算为浓度从乡村背景点到城市背景点的增加。假设源对一次污染和二次污染的贡献与它们来自排放清单的排放评估成正比。

一个类似于浓度增加的方法用于获取有效交通排放源谱，以用于更复杂的受体模型[7]。这种方法在探索城市潜在排放对环境空气颗粒物的贡献是有用的。除了实现假设(1)和假设(2)的不确定性，这个方法依赖于某些过程潜在的过简化，尤其是那些关于粗颗粒物和二次颗粒物。与更复杂的受体模型相比，这个方法严重依赖排放清单。

基于浓度增加方法的研究有Airparif et al[8]和Lenschow et al[9]等。

2.1.2富集因子和示踪方法

富集因子(enrichment factor,EF)的概念于上世纪七十年代提出[10,11]，并在知道源成分谱条件下用于颗粒物源解析。富集因子是个比值，即样品中元素之间的比值与参考材料间的比值(比如颗粒物组分比地壳丰度)(式(2))：

(2)

其中，x是考虑的元素的浓度(通常表示为质量或质量单位)，r是选择的参考元素，下标表示环境介质。

富集因子分析在颗粒物源解析中的一个简单应用可为道路点的重金属研究(例如刹车金属)。对于那些不属于交通排放的金属，环境空气颗粒物EF与矿物尘(地壳)EF的比值基本为1(小于1则认为无富集)。然而，该比值比对于铜之类的物质偏高。如果其他源的成分谱可获得，同样可以推断他们对受体点环境空气颗粒物潜在影响(例如冶金行业示踪物，如锌、铁、锰等)。

富集因子方法也采用：1)多重线性回归运算法，2)二维分布图边界，或者3)感兴趣的污染物浓度比例以及采集于某个特定时段——确定该时段只有一个主要的源——的环境空气颗粒物样品中的示踪物。作为结果输出，富集因子方法对来源于模型考虑的每个源的物质产生贡献，具体数学描述见文献[12]。

富集因子分析是简单的，而且只要受体模型基本的物料平衡假设能满足，富集因子分析就能用于数据筛选，或为信息量非常少的受体物质和源提供假设支持。然而，极少存在独一无二的源示踪物。因此，富集因子分析所得到的结果应该谨慎解释。

受体模型中最常使用基于示踪物模型的，是颗粒物中有机碳(organic carbon，OC)源解析，欧洲OC源解析研究中35%以上使用该方法[13]。

(3)

2.2化学质量平衡模型及相关方法

CMB模型是在源和受体之间建立平衡关系，它基于了以下6点假设[16]：假设存在对受体中的大气颗粒物有贡献的若干源类(j)，且(1)各源类排放的颗粒物的化学组成有明显差别；(2)各源类所排放的颗粒物的化学组成相对稳定；(3)各源类所排放的颗粒物之间没有相互作用，在传输过程中的变化可以被忽略；(4)所有污染源成分谱是线形无关的；(5)污染源种类低于或等于化学组分种类；(6)测量不确定度是随机的、符合正态分布。那么受体测量的颗粒物组分浓度C就是每一源类贡献浓度值的线性加和，即(式(4))：

(4)

其中，C：受体大气颗粒物的总质量浓度，μg/m3；

Sj：每种源类贡献的质量浓度，μg/m3；

J：源类的数目，j=1，2，3，……J。

如果受体颗粒物的化学组分i的浓度为Ci，那么公式可以写成(式(5))：

(5)

其中，Ci：受体大气颗粒物中化学组分i的浓度测量值，μg/m3；

Fij：第j类源的颗粒物中化学组分i的含量测量值，g/g；

Sj：第j类源贡献的浓度计算值，μg/m3；

J：源类的数目，j=1，2，3，……J；

I：化学组分的数目，i=l，2，3，……I。

当且仅当i≥j时，方程解为正解，源类j的分担率为(式(6))：

η=Sj/C·100%

(6)

CMB方程组的算法主要有以下几种：示踪化学组分法，线形程序法，普通加权最小二乘法，岭回归加权最小二乘法，神经网络法(常用的为BP网络，如李祚泳等[17])，有效方差最小二乘法。目前最常用的是有效方差最小二乘法[18,19]。李祚泳等[20]用遗传算法对CMB方程组参数进行优化，获得污染源对大气颗粒物的较优贡献率。

CMB模型结果的精确度特别依赖于排放源谱。排放源谱必须来源于受体所在区域。CMB需要对研究区域的源排放有全面的了解，以确保包含所有相关的源以及评价其不确定性。然而，由于人类对自然界认识有限，无法掌握所有的源类信息，再加上对源和受体样品采集和分析过程中不确定性的存在，使得纳入CMB模型中的受体和源的信息无法完全匹配[12]。而受体中存在的未知源类，造成了源—受体体系的不匹配，从而使得共线性源类无法被CMB模型计算得到合理结果。Shi G L et al[21]的研究表明，如果受体和源类的信息在高度匹配的情况下，即使有共线性源类存在，也可以得到理想的结果。因此，如果降低受体中的未知源的含量，则会将源和受体的匹配程度大为提高，从而能够使得共线性源类得到合理的解析结果。这些因素引发了复合模型的研究，比如GuoKang Shi et al[22]研发了PCA/MLR-CMB复合受体模型；邹长武等[23]研发了混合尘溯源解析新方法——比二重源解析技术更好地解决CMB的共线性源的问题。

其他使用CMB的研究包括：Andriani et al[24], Belis et al[4]，El Haddad et al[25]，Perrone et al[26]，李祚泳等[27]等。

与CMB相关的模型为非负最小二乘法[28]和偏最小二乘回归。偏最小二乘回归是多重线性回归(Multiple Linear Regression，MLR)的归纳，适用于带有共线性、噪声和许多变量的数据的分析[29]。这几个及其它的多变量校准方法尚未在中国和欧洲有使用报道。

对于大部分受体点而言，没有现成的排放源谱。因此，与CMB相反的多变量模型——不需要源谱作为输入(特征值分析和因子分析)——被广泛应用，下文将对此做介绍。有个普遍存在的误区，认为这些方法不需要对受体点有多少先验知识。

2.3主成分分析及相关方法

在主成分分析(principal components analysis,PCA)中，物质平衡方程用特征向量分析或单值分解。独立软件或插件的可获得性推动了该方法用于源解析的流行性。欧洲地区颗粒物源解析研究的24%是基于PCA及其变种[13]。

2.3.1主成分分析

PCA作为一种把原来多个指标化为少数几个互不相关的综合指标的多元统计方法，广泛应用于大气污染物源解析[30]。PCA使用一个适当的正交分解方法进行“降维”：将原有多个变量线性变换后，转化为数目较少的新变量(主成分)，这些新变量两两正交，且最大程度地反映原数据提供的信息。在提取的所有主成分中，第一主成分能解释最多的变量信息，第二主成分能解释次最多的变量信息，最后一个主成分包含了最少的变量信息[31]。

解析方法：采样获得各元素的质量浓度值，进行因子分析。首先选取主成分即主要源的个数，个数的判据是使这几个主成分能解释方差的80%以上，进而对矩阵作最大方差旋转，获取因子负荷矩阵，即某一主成分的元素负荷矩阵，再结合因子质量浓度随时间和粒径的变化曲线、各种气象条件推断出主成分的种类。

PCA法不需要事先了解具体的污染源排放情况，而且可以辨识一些很重要但是被遗漏掉的源，经常用于一定程度上可以发生相互反应的元素的分析。当颗粒物中某些元素不可得，或者一种元素是几种污染源的标识元素时，解释污染源类型时主观性相对较强。PCA法不能很好的分开协同作用的源，且需要大量的受体样本，主成分负荷矩阵中可能存在负数[30]。

李剑东[30]运用PCA法对长沙市郊区PM2.5进行源解析，得出该地区PM2.5的6类主要来源：二次颗粒物(27.8%)、土壤扬尘(24.1%)、工业排放(16.4%)、家用燃油(16.1%)、垃圾焚烧(11.0%)和交通排放(5.8%)。其他使用PCA及其相关方法的研究包括：Amato et al[32], Astel et al[33], Contini et al[34], Sánchez de la Campa et al[35,36]等。

2.3.2 UNMIX模型

UNMIX模型是一种解决混合问题的多元线性模型[37]。该模型无需事先知道污染源的个数、源成分谱和不确定度信息，能从受体出发快速获取一些因子, 通过不同的污染源标识物来识别这些污染源, 推断可能的源。UNMIX模型源解析需要大量的受体数据，一般数据条件下UNMIX解析得到的源数目少, 且UNMIX不能识别一些有相似源贡献的源，两个或更多的源被认作为一个因子，解析结果不准确。

此方法国外用的相对较多。Jorge Herrera Murillo et al[38]运用UNMIX模型对墨西哥萨拉曼卡一个采样点采集的140个PM2.5样品进行分析，推断出PM2.5的有四类源：交通源、地壳源、二次气溶胶、陶瓷和砖生产源。使用该方法的研究还有Callén et al[39]，Larsen et al[40]，Mijic et al[41]等，它使用特征值分析来减少数据系统的维度，以求解化学平衡方程(1)，而不需要集中原始数据[42]。

UNMIX不把误差包含到分析中，而且与PCA一样受到一些相同的关注。虽然该软件可以免费从US-EPA(目前为6.0版本)获取，但是它在中国、欧洲[17]等地区不是很流行。这可能因为该模型的一个局限性：经常找不到一个质量平衡的数学解决方法，而且它本身还有个特征，即它能解决排放强度最强的源，而最弱的源评估源贡献结果经常与所希望的不一致[42]。

2.4因子分析

欧洲颗粒物源解析研究中40%多使用正定矩阵因子分解(positive matrix factorization，PMF)，7%为其他不带非负限制的类型因子分析，欧洲有少量的PMF应用于OC解析报道[13]。PCA和FA在处理将原始变量通过线性转换得到一组新变量——这更好地解释因果模式——的方法是相似的。然而，这两者有许多不同之处。PCA的目标是通过最小化平方和以达到方差最大化，而FA依赖于一个明确的模型，包括普通因子、特定因子和测量误差。PCA有个独特的解决方法，而FA中的因子不存在线性函数X。在PCA中，变量之间几乎是独立的，而普通因子(公因子)促成至少两个变量[43]。在挖掘底层数据结构方面，FA比PCA有效[44]。然而，当有许多变量而且它们的特定方差很小时，PAC和FA得到相似的结果。

1997年Paatero[45]提出了PMF模型的运算方法，此后Paatero和Hopke不断对PMF模型进行改进，并在美国EPA官方网站上推出了 EPA-PMF软件(目前为3.0版本)。PMF模型是将原始矩阵x(n×m)因子化，分解为两个因子矩阵——F(p×m)和G(n× p)以及一个残差矩阵，如式(7)所示：

(7)

式中，Xnm：第n个样品中的第m个化学成分；

P：解析得到的源的数目；

Gnj：污染源贡献矩阵；

Fjm：污染源成分谱矩阵。

矩阵Gnj和Fjm的元素都是正值，即都是非负限制的。

为得到最优的因子解析结果，模型通过定义一个目标函数Q，最终解析得到使目标函数Q值最小的Gnj矩阵和Fjm矩阵(式(8))：

(8)

式中：Eij：残差矩阵；

ρij：第j个样品中第i个化学组分的标准偏差或不确定性，为人为定义。

PMF模型利用最小二乘算法进行迭代计算，按照式(7)和式(8)的限制条件，不断分解原始矩阵X，最终收敛，计算得到正值矩阵Gnj和Fjm。如果模型拟合成功，Q值近似于矩阵Xn×m中数据数目，即n×m。对于ρij的定义有两种方法，第一种是直接定义为xij的标准偏差，那么ρij构成的矩阵行和列的数目应当和矩阵X基本相同；另一种方法通过方法检测限(MDL)和一种关于每种化学成分的百分数(P)来定义。

使用PMF的研究包括：Airparif和Lsce[8]，Aldabe et al[46]，Andriani et al[24]，Belis et al[4]，Bernardoni et al[47]，Beuck et al[48]，Gu et al[49]，Karanasiou et al[50]，Pandolfi et al[51]等。

使用因子分析但不包含PMF的研究有：Ilacqua et al[52]，Koçak et al[53]，Marcazzan et al[54]，Salvador et al[55,56]等。

2.5混合方法

目前，有两种用于颗粒物源解析的混合方法：(Ⅰ)约束或扩充受体模型；(Ⅱ)基于受体模型的轨迹。后者利用污染物浓度及受体点位附近观测到的风速/风向或由拉格朗日模型生成的后向轨迹，具体详见杨龙誉等的《基于混合轨迹的受体模型及其在源解析中的应用》。这些模型利用多因子分析方法，而且增加附加信息(除了风和轨迹之外)的详细介绍，以减少该方法的旋转模糊。

2.5.1 约束物理受体模型

约束受体模型(constrained physical receptor model，COPREM)的使用并不多，在 Belis C A et al[13]从1994到2012年的统计中，欧洲只有Andersen et al[13, 57]、Glasius et al[13, 58]和Wåhlin et al[13,7]的研究基于该模型。该模型将化学质量平衡模型和非负因子分析的特征结合起来[59]。该模型的处理方法是采用两步迭代过程将一个x2函数最小化。在约束物理受体模型中，建模者可以利用背景知识通过选择，引导迭代得到一个合理的结果。例如，与已知源谱成比例的向量，通过设置限制保留部分或整个连续的源谱，以防止混入不想要的源向量。该模型的输出为源强度矩阵、谱矩阵、以及x2和自由度(ν)。对残留物的“单因子”分析可发现可能被忽略的源。采用一个特定的线性回归模块评估源谱的不确定性。然而，计算出来的不确定性只代表下限值，因为忽略了旋转模糊和独立变量的不确定性。

2.5.2扩展因子分析模型

经典的双线性因子分析在受体样品物质二维矩阵中的应用(双向模型)已通过多引擎(multilinear engine，ME)平台扩展到用于解决更复杂的多线性方程(无向模型)[60]。多引擎形成一个表，该表详述模型并用共轭梯度算法来计算。

在扩展模型中，通过加入模型额外限制来减少分析因子的旋转模糊，比如已知源谱、已知源贡献值(或无贡献)、气象变量或工作日。多引擎的灵活性已经被用于开发数据组特定模型和处理成分混杂的数据，比如气溶胶成分和粒径分布，以及处理不同时间分辨率或多点/多类型采样的数据[61]。

使用扩展PMF模型的研究包括Amato et al[62,63]，Escrig Vidal et al[64]。

3　结论和建议

各国的大气颗粒物源解析研究已在20年前就开始，采用了各种受体模型，从主成分分析、富集因子和经典因子分析，到具备处理输入、输出不确定性的模型，比如PMF。高级因子分析技术的更广泛应用，能处理成分混杂和复杂的数据，并能提供更好的不确定性评估。另一方面，主成分分析技术应该更好地用于定性或初步评估。化学质量平衡模型仍然是热门的，而且将分子标识物用于碳组分解析进一步推动了它的发展。然而，应该尽早解决这两个问题：源成分谱的不足，以及缺乏长期、详细的颗粒物观测数据——尤其在城市区域，以便扫除妨碍受体模型研究的发展。源类型的定义和文献记录在各国已经取得了快速的提升，但是，仍然需要将不同方法进行统一，便于解释和比较不同的结果，及其在设计防治措施中的应用。尤其，需要更多的努力和方法去评估和控制源贡献评估的不确定性。

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Receptor Models and their Application in Ambient Particulate Matter Source Apportionment

XU hao，YANG Long-yu

(GuizhouProvincialEnvironmentalMonitoringCenter,Guiyang550081,China)

Since the beginning of this century, a shift was observed in the use of receptor models (RMs) from Principal Component Analysis, Enrichment Factors, and classical Factor Analysis to Positive Matrix Factorization while Chemical Mass Balance is still topical. Classifying the RMs applied in ambient particulate matter apportionment as Explorative methods, Chemical Mass Balance model and related methods, Principal Component Analysis and related methods, Factor Analysis, and Hybrid methods, this paper reviews their basic principles, characteristics, development and application.

Receptor model; source apportionment; ambient particulate matter; application

2014-09-07

徐浩(1975-)，男，贵州天柱人，1997年毕业于北京大学环境科学专业，本科，高工，站长。

杨龙誉,66071982@qq.com。

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1001-3644(2015)01-0138-08