山仔水库表层沉积物氮负荷与释放研究

刘怡靖

(福建省环境科学研究院，福州350013)

0 引言

水体富营养化已经成为全球面临的一个重大环境问题。富营养化是由于营养物质的输入增加而引起生态系统有机质积累［1］。水体富营养化的特征性通常表现为藻类水华现象，给人们生活、健康等带来严重影响［2］。近年来随着经济的快速增长，人类供水需求日益增加，饮用水源地水库富营养化问题受到广泛关注。在饮用水源地水库中营养物质除了入库河流和周边环境等外部输入，还有相当一部分来源于水库沉积物的释放［3］。因此，沉积物成为水库营养物质的重要积蓄库。营养物质在底泥中经过日积月累形成水体的内源负荷，沉积物就成为新的污染源，即内源污染向上覆水释放并成为二次污染源［4］。沉积物中含有大量的氮物质，是水库上覆水中氮的重要源与汇［5-6］，通过上覆水与间隙水经过一系列物理、化学和生物作用［7］，沉积在底泥中的氮污染会逆向解吸、溶解或氮污染物在水体中的泛起，再悬浮，对水体产生二次污染。

沉积物营养盐的释放和内源污染控制问题一直是国内外关注的研究热点，但目前国内外关于沉积物营养盐的研究主要集中在湖泊沉积物中的磷元素［8-10］，对内源磷负荷及释放规律研究较为成熟，但对水库内源氮负荷及其释放过程的研究相对较少。国内外关于沉积物中氮的赋存形态的研究主要集中在总氮、无机氮及氮的矿化、硝化、反硝化作用及通量等方面［13-15］，对于测定水库内源营养盐释放主要方法有表层底泥模拟法［16］、质量衡算法［17］、水下原位模拟法［18］、孔隙水扩散模型法［19］和柱状样模拟法［20］等。

以福州市第二饮用水源地山仔水库夏冬季表层沉积物为研究对象，测定表层沉积物中总氮和氨氮含量，并同步采用柱状样模拟法模拟内源氮的释放速率。分析山仔水库表层沉积物中易于释放的沉积物氮对水体营养的贡献大小及其释放速率，深入探讨沉积物氮营养负荷以及释放机制，以期提高对内源释放估算的准确性，同时为研究及控制山仔水库水体富营养化提供科学依据，并为正确评价水库水体的营养状况、改善水库水质提供科学参考。

1 研究区域概况

山仔水库地理坐标26°17'51″N、119°21'35″E，东距连江县47 km，南距福州56 km。呈长条不规则状分布，平均水深约30 m，调节库容1.06×108m3，位于福建省第六大河——敖江流域中游，是敖江干流梯级开发规划的第三级工程，于1997年被定为福州市第二饮用水源地。属中亚热带季风气候。多年平均气温16.8～24.3℃，多年平均降水量为113.3 mm。其中6月份的平均气温为23～30℃，平均降雨量为210 mm;12月份平均气温为10～18℃，平均降雨量为32 mm。从2000年开始山仔水库在库湾水浅、流经的七里、小沧、日溪等处出现蓝藻“水华”［21］。

2 研究方法

2.1 样品采集与分析

图1 山仔水库地理位置和采样站位分布Figure1 Geographical location of sampling sections in the Shanzi Reservoir

2.1.1 采样点布设

以便携式GPS导航，于2011年6月、2011年9月、2011年12月、2012年3月和2012年6月，在库区入口日溪断面 (26°20.8'N，119°16.4'E)、库心断面 (26°22.6'N，119°18.9'E)、大坝断面 (26°20.4'N，119°19.8'E)3个具有代表性的断面进行采样。如图1所示。

2.1.2 沉积物的采集

采用开闭式不锈钢柱状底泥采样器，内装有Φ60 mm×600 mm有机玻璃管，在采样点采集3根柱状泥样，将其中的2根按间隔2 cm分层，并将每层泥样放置于保鲜膜中并排去除袋中空气保存［22］，另外1根柱状泥样为用于沉积物氮释放模拟实验，则是用橡皮将头尾两端紧紧塞住，用黑色塑料袋蔽光裹好，垂直放置［23］。

2.1.3 含水率

称取大约1 g经风干后的沉积物样品，利用干湿重差值测定沉积物含水率［24］。含水率的计算公式如下:

式 (1)中:m1—经风干后的沉积物样品质量 (g);m2—经风干后的沉积物样品经烘箱烘干后质量 (g)。

2.1.4 氨氮的测定

通纳氏过试剂比色法测定［25］。

2.1.5 总氮的测定

采用VARIOMACRO CNS元素分析仪测定其总氮 (TN)含量［22］。

2.2 实验室培养法测定释放速率

采用虹吸法抽走柱状管中原上覆水，沿管壁加入500 mL蒸馏水及500 mL经0.45 μm滤膜过滤的原采样点水样，标记液面刻度，所有样品均垂直放入生化恒温培养箱中避光培养［25］。设置温度分别为30℃ (夏季)和10℃ (冬季)。为真实模拟库区夏季、冬季实际情况，在30℃及10℃条件下，进口、库心、大坝等3个断面分别加入蒸馏水500 mL及原采样点水样500 mL培养，同时充入氮气30 min。每间隔24 h用移液管移取水柱中100 mL的水样用于测定氨氮浓度，直至达到释放平衡为止。此后分别用100 mL蒸馏水和100 mL原水补充培养管至刻度。营养盐的释放速率按式 (2)［26-27］计算。

式 (2)中:

R—释放速度 ［mg· (m2·d)－1］;

V—水柱中上覆水体积 (L);

C0、Cn、Cj－1—第0次、n次和j－1次采样时某物质含量 (mg·L－1);

Ca—添加的原水中某物质含量 (mg·L－1);

Vj－1—第j－1次采样体积 (L);

S—柱状样沉积物中沉积物—水界面的面积 (m2);

t—释放时间 (d)。

3 结果与分析

3.1 表层沉积物氮时空分布

2011至2012年山仔水库夏冬季表层沉积物氮时空分布如图2所示。总氮含量为840～3 108.71 μg·g－1。同一季节不同断面表层沉积物氨氮与总氮分布趋势呈现一致性。总氮含量高的断面，氨氮含量也高，这与袁旭音［28］等对太湖沉积物研究结果具有一致性。经SPSS统计分析，总氮和氨氮呈极显著正相关 (r=0.607，P＜0.01)，结果表明总氮与氨氮具有一致的变化趋势，即时空分布规律具有同一性。沉积物内源氮负荷随季节变化而变。各季节表层沉积物内源氮负荷基本是呈显著性差异，且夏季表层沉积物内源氮负荷明显高于冬季。这可能是由于夏季生物新陈代谢旺盛，生物量高，矿化作用强烈，在生物作用下，更利于含氮营养盐的释放，同时，沉积物有机氮经微生物强烈矿化作用转化为氨氮，从而使夏季氮负荷增加。

图2 2011至2012年山仔水库表层沉积物氮时空分布/(μg·g－1)Figure2 Temporal and spatial distribution of nitrogen of surface sediment in the reservoir during 2011 and 2012

表层沉积物氮负荷空间变化规律是:沿进口→库心→大坝方向，表层沉积物中氮负荷依次增加，由此可以看出在山仔水库，营养物是随着水流的方向而在沉积物中积累的。对比2012年6月与2011年6月同一断面总氮含量可知，随着年际增加，总氮含量增加，表明了沉积物的积累作用。

3.2 与国内部分水库湖泊沉积物氮含量比较

上覆水体中营养盐的沉降积累是水库中内源营养负荷的主要来源之一。如表1所示，山仔水库建库至今年限虽不长，但沉积物内源氮负荷量居中等水平，说明了山仔水库具有一定释放氮营养盐的潜能，同时这也意味着山仔水库通过外源输入较多，因此氮污染物的累积量大。

表1 国内部分水库湖泊沉积物内源氮负荷比较Table1 Internal loadings of nitrogen of sediment in some domestic reservoirs and lakes

3.3 山仔水库表层沉积物氨氮的释放通量

静态培养条件下，夏冬季各断面沉积物蒸馏水培养上覆水中氨氮浓度随时间的变化规律详见图3。结果显示:经过96 h，蒸馏水培养的沉积物氨氮释放达到动态平衡，之后浓度在平衡点附近稍有波动。

图3 柱状样模拟条件下各断面沉积物蒸馏水培养上覆水中氨氮浓度变化Figure3 Dynamic concentration of ammonia in the overlaying water with distillated water of different sections sediment under the controlling simulation conditions

静态培养条件下夏季不同采样断面沉积物原水培养上覆水中氨氮浓度随时间的变化规律如图4所示。原水培养的沉积物在72 h氮释放达到动态平衡。同一温度下蒸馏水培养的沉积物氨氮释放速率显著高于原水培养的沉积物氨氮释放速率。经SPSS统计分析可知，在夏季，原水培养沉积物氨氮释放速率与蒸馏水培养下存在显著差异 (n=3，P＜0.05)。其原因可能是:沉积物中营养物质向上覆水体释放的时候，受浓度梯度扩散力及微生物活动协同作用的影响较大［29］。在蒸馏水中营养盐浓度含量低，可忽略不计，因此培养的沉积物释放时主要是受到浓度梯度扩散力的主导作用。由于蒸馏水培养的沉积物氮释放要比原水培养的沉积物氮释放晚达到平衡状态，因此同一温度，同一溶解氧条件下，蒸馏水培养的沉积物氮释放速率要显著高于原水培养的沉积物氮释放速率。

相同断面、夏冬季沉积物蒸馏水培养上覆水中氨氮浓度随时间的变化规律详见图5。从图5中可以看出，进口、库心、大坝3个断面沉积物夏季氨氮浓度均高于冬季。这可能是由于沉积物—水界面氮交换是一个物理、化学与生物综合的过程［30］，由浓度梯度引起的物质扩散转移过程是水—沉积物界面氮循环的主要过程之一。氮在沉积物中存在的形态分为无机氮和有机氮，其中以有机氮为主［31］，有机氮主要以腐殖质和有机质存在，经微生物矿化作用下可转变为氨氮［32］。夏季，在微生物发生反硝化作用下，硝酸盐氮被转化为亚硝酸盐氮、氮气和氨氮。氨氮进入间隙水中并通过扩散作用向上覆水扩散，从而使上覆水水体中氨氮浓度显著升高。因此夏季温度高，促进了微生物新陈代谢作用，进而促进了氮营养盐的释放［33］。

夏冬季实验开始时0～24 h内氨氮释放速度很快，96 h达到峰值，经计算可知夏冬季，进口、库心、大坝达到平衡时释放速率分别为90.310 mg· (m2·d)－1、105.74 mg· (m2·d)－1、128.73 mg· (m2·d)－1(夏季);72.520 mg· (m2·d)－1、84.560 mg· (m2·d)－1、93.790 mg· (m2·d)－1(冬季)。达到平衡点后，在各采样点中冬季氨氮释放趋于稳定，夏季出现波动。这是由于开始时上覆水中氨氮含量低，底泥—水界面浓度梯度大，利于表层沉积物中氨氮释放。随时间推移，上覆水中氨氮浓度逐渐升高，底泥—水界面的浓度梯度逐渐下降并趋于相同。

图4 柱状样模拟条件下夏季各断面沉积物原水培养上覆水中氨氮浓度变化/(mg·L－1)Figure4 Dynamic concentration of ammonia in the overlaying water with raw water of 30℃

图5 柱状样模拟条件下夏冬季相同断面沉积物蒸馏水培养上覆水中氨氮的浓度变化/(mg·L－1)Figure5 Dynamic concentration of ammonia in the overlaying water of same sections sediment in summer and winter under the controlling simulation conditions

山仔水库夏冬季表层沉积物柱状样模拟法测定氮释放速率见表2。从表2中看出，山仔水库夏季各采样点表层沉积物氮释放速率均高于冬季，且夏季大坝值最高。这可能是由于夏季水体水温较高，微生物新陈代谢旺盛，矿化程度高，因而沉积物释放氮含量较高，从而使夏季氮释放速率高于冬季。此外，同一季节同一温度下，蒸馏水培养的沉积物氮释放速率明显高于山仔水库原水 (n=3，P＜0.05)。出现这一现象的原因主要是由于在山仔水库原水中，含氮营养物质通过沉积物向上覆水体中释放时同时受到了来自微生物的作用及浓度梯度扩散力的共同作用［22，34］，而在蒸馏水培养中氮营养盐浓度低至可忽略不计，因而浓度梯度扩散起主导作用。山仔水库夏冬季表层沉积物氮释放速率在空间分布上也具有一定的规律性，即大坝＞库心＞进口，这是由于沉积物中各种形态营养盐是沉积物中营养盐释放到上覆水的基础所致［35］。故表层沉积物总氮含量较高的断面，其氮释放速率也相应较高［36-37］。同时各采样点氮释放速率大小顺序与沉积物的污染程度是一致的。大坝因常年接纳周边地区的污染物，沉积物为发黑发臭的泥炭层，具较强的还原性，而进口沉积物多为坚硬且贫瘠的沙质层，污染相对较轻。

表2 山仔水库夏冬季表层沉积物氮释放速率比/(mg· (m2·d)－1)Table2 Comparison of the releasing rates of nitrogen from sediment in the reservoir in summer and winter

4 结论

1)2011至2012年山仔水库夏季各采样点总氮及氨氮均高于冬季，且总氮与氨氮时空分布规律具有同一性。同一季节总氮空间变化规律为沿水流方向，即沿着进口→库心→大坝方向表层沉积物内源氮负荷依次增高，表明营养物随水流方向在沉积物中积累，因此针对每个断面具体情况采取因地制宜的措施更有利于治理与防治水库富营养化。

2)山仔水库同一断面，夏季各采样点表层沉积物氮释放速率高于冬季，夏季释放速率中，由于蒸馏水培养条件下，浓度梯度扩散作用大，因此释放速度更快，其中大坝释放速率值最高达到128.73 mg· (m2·d)－1。沉积物释放速率沿进口→库心→大坝逐渐增大。不同采样点沉积物释放氨氮浓度总趋势基本相同，各采样点氮释放速率大小顺序与沉积氮含量是一致的。

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