生物产电人工湿地系统对处理生活污水的效能

杨广伟，姜珺秋，王 琨，赵庆良，李 伟

（哈尔滨工业大学 市政环境工程学院，黑龙江 哈尔滨150090）

人工湿地通过物理、化学及生化反应三重协同作用实现污水的净化，是一种投资省、处理效果较好、运行维护方便并具有景观功能的低成本、具有生态概念的污水处理技术，已广泛运用于市政、工业、农业和城市暴雨径流污水的处理领域，对于水环境保护生态恢复具有重要的意义［1］.但是，由于其对污染物净的化速率慢、水力停留时间（hydraulic retention time，HRT）较长，导致人工湿地的占地面积大，限制了其实际应用.因此，寻找一种可以促进污染物在湿地处理过程中加速降解的技术具有重要的理论和实际意义.

微生物燃料电池是一种将污水中的化学能转化为电能的新兴技术，污水中的有机物在产电菌的作用下被分解利用并产生电能，完成污水处理的同时实现电能的回收［2］.以空气为阴极电子受体的微生物燃料电池，阴极和阳极被质子交换膜隔开，阳极处于厌氧状态，阴极处于好氧状态.在反应过程中，有机物在厌氧环境下被产电菌降解产生质子和电子，质子通过质子交换膜渗透到阴极，并与由导线转移到阴极的电子以及氧气反应生成水［3］.微生物燃料电池可以直接将污水中的化学能以清洁电能的形式回收，能量无须进一步转化，利用效率高.

本文以微生物燃料电池为模型，结合人工湿地的结构特征，构建微生物燃料电池-人工湿地（microbial fuel cell constructed wetland，MFC-CW）系统，并在人工湿地处理污水的过程中引入生物产电技术，从而形成一种新的污水处理工艺.该系统既可以加速人工湿地处理污水的效能又可以直接回收电能，从而实现污水的资源化处理.目前，国内外学者对MFC-CW 系统的研究主要集中在利用该系统处理猪场废水［3］、合成染料废水［4］以及葡萄糖配水［5］，并已取得良好的处理效果.已报道的MFC-CW 系统大多采用单室构型，Fang等［5］获得的系统输出电压为0.603～0.618V，内阻为217.7Ω.Strik等［6］获得的最大输出电压为0.253V，内阻为450～600 Ω.近年来，生物阴极由于不需要贵重金属催化和添加人工电子受体，可以降低电池构建和运行成本，并且具有稳定的阴极工作电压，被广泛用于微生物燃料电池的研究中.本研究拟采用由生物阴极构建的MFC-CW 系统，研究其对生活污水的处理效能，该方面的研究目前国内鲜有报道.对于人工湿地系统，水力停留时间与污染物的降解有密切关系，直接影响系统的正常运行及污染物的净化效果［7］.同时，对于连续流运行的微生物燃料电池系统，水力停留时间的长短直接影响系统的产电性能［8］.因此，本文着重研究在不同水力停留时间下MFC-CW 系统对生活污水中污染物的降解效果以及产电性能的影响.

1 材料和方法

1.1 MFC-CW 系统构建

实验采用如图1 所示的MFC-CW 装置，该装置由有机玻璃制成，规格为20cm×30cm×40cm.阳极尺寸为20cm×30cm×30cm，阳极区的有效容积为3.8L，在阳极区填充3种不同粒径的碳颗粒（平均粒径分别为5、20 和30 mm）作为基质，并在不同基质层设置取水口，用黑色塑料包裹整个阳极区以防止藻类的生长［3］.选用碳颗粒作为基质的目的：1）产电菌在其表面附着并形成生物膜；2）碳颗粒具有良好的导电性能，有利于生物产电作用的进行.在系统长时间运行的过程中，碳颗粒对污染物的吸附量达到饱和，因此不考虑碳颗粒本身在后续实验过程中对污水吸附效果的影响.阴极尺寸为20 cm×30cm×10cm，有效容积为3.65L.阴极添加一定浓度的电解液并曝气，电解液的组成为Na2HPO4·12H2O（15.14g／L）、NH4Cl（1.00g／L）、NaCl（0.50 g／L）、MgSO4·7H2O（0.25 g／L）、KH2PO4（3.00g／L）以及CaCl2（14.70mg／L）［9］.阳极和阴极由阳离子交换膜隔开.碳纤维刷均匀地插入填料中，经由导线连接外电阻和电流表与阴极碳纤维刷相连.在阳极区插入饱和Ag／AgCl参比电极以测量阳极电极的电势.

图1 MFC-CW 系统示意图Fig.1 Schematic of MFC-CW system

实验中系统产生的电压利用多通道数据采集系统（12bit A／D conversion chips，US）每隔1min记录一次.实验使用的湿地植物为美人蕉，美人蕉具有耐污能力强、生长快速以及根系发达等优点.

1.2 实验用水

实验所用生活污水取自哈尔滨工业大学二学区市政管道，pH＝6.8～7.2，化学需氧量（chemical oxygen demand，COD）为184.73～261.32mg／L，氨氮（NH＋4-N）的质量浓度为7.63～9.20 mg／L，悬浮物（suspend solid，SS）的质量浓度为149.24～242.81mg／L.

1.3 分析项目及方法

实验过程中水质指标的测定均采用标准方法［10］.其中，COD 采用重铬酸钾法，NH＋4-N 采用纳氏试剂分光光度法，悬浮物采用重量法，溶解氧（dissolved oxygen，DO）采用便携式溶解氧测量仪（OXi3205SET1，德国WTW）.rCOD、εN和εSS分别表示COD 的降低率以及系统对NH＋4-N 和SS的去除率.为保证实验结果的有效性，每组实验均进行3组平行实验，取其平均值作为实验结果.

通过改变外电阻的阻值（10～9 999Ω）获得相应条件下的测量电压，利用欧姆定律计算得到电流值，将电压对电流作图即得极化曲线.功率密度P和电流密度IV分别由公式P＝UI／V 和IV＝I／V计算得到，其中I＝U／R，U 为电压，I 为电流，R 为外电路电阻，V 为电极区有效容积，库仑效率ηCE可由下式计算得出［3］：

式中：M 为氧相对分子质量（32g／mol），F 为法拉第常数，q 为 流 速，b 为1 mol O2对 应 的 电 子 数，ΔCOD为进水和出水的COD 差值.通过调节外电路电阻测量系统输出电压，从而获得极化曲线.MFC-CW系统的内阻由极化曲线得到：

式中：E 为电动势，Ri为电池内阻.设E 为阳极电极电势，Ec为阴极电极电势.

2 结果与讨论

2.1 MFC-CW 系统的启动和运行

以生活污水和厌氧污泥的混合物为接种底物，采用连续流的启动模式.为了缩短接种时间，将一部分出水回流至阳极内，以改善阳极内的水力条件，加速产电细菌的富集.经过约240h的培养，系统输出电压达到稳定值，这标志着系统的成功启动，稳定输出电压为0.71V.产电系统的启动实质上是阳极电极对产电微生物的定向选择，也就是产电菌与系统中其他种群微生物的竞争适应过程.随着系统电压的升高并达到稳定，产电菌成功地附着在系统基质表面并形成生物膜.系统成动启动后，将MFCCW 系统的水力停留时间依次设置为tHRT＝6、12、18、24 以及48h，并对填料层厚度分别为5cm（T5）、10cm（T10）和15cm（T15）处的出水进行取样分析，研究不同水力停留时间时不同填料层厚度下的出水水质及系统的产电性能.

2.2 MFC-CW 系统对污水处理效能

2.2.1 MFC-CW 系统中COD 的去除 如图2所示为系统在不同水力停留时间下COD 去除率的变化情况.由图2可知，tHRT＝6h时，系统对COD 的去除效果最差，随着填料层厚度的增加，rCOD逐渐提高，最高去除效率达到56.3%；当tHRT＝12h时，系统对COD 的去除效率显著提高，rCOD的最大值为89.2%；当tHRT＝18、24h时，系统对COD 的去除效率有所降低；当t＝48h时，系统对COD 的去除效果最好，rCOD＝86.0%.Fang等［5］采用葡萄糖作为碳源的MFC-CW 系统，rCOD的最大值为85.7%；Zhao等［3］的研究结果表明：利用MFC-CW 系统对猪厂废水进行处理后，rCOD平均可达71.5%.Zhang［11］等通过在城市污水厂中设置管式MFC 实现当t＝11h时，达到65%～70%.对于本系统，首先进水中的污染物发生沉淀、吸附、过滤，进而被基质截留，随后被基质及电极上的微生物所利用实现污染物的去除.阳极生物膜表面的优势菌群未必都是产电菌，其中包含一部分发酵细菌和产酸细菌，与产电菌共同作用实现水中有机物的降解.

实验结果表明：当水力停留时间较短时，吸附在生物膜上的有机物还未来得及被降解即被带出系统，生化反应不充分，COD 的降低率较低.随着水力停留时间的延长，通过基质对污水中有机物的截留、产电菌对污水中溶解性有机物的直接利用产电、基质上微生物对截留在基质上的有机物的生物降解的

图2 不同填料层厚度下的化学需要量去除率随水力停留时间的变化情况Fig.2 Variation of chemical oxygen demand removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

共同作用，实现系统中COD 降低率的显著提升.继续延长水力停留时间，易引起系统污水滞留和厌氧区的扩大，使得来自湿地系统的生物降解效率降低，COD 的降低率随之降低.随后，随着水力停留时间的继续延长，系统中单位时间内通过的有机物含量减少，原水中可以被产电菌优先利用的溶解性有机物已经不能为产电菌提供充足的“燃料”.此时，较长的水力停留时间导致系统厌氧区的扩大，截留在基质上的有机物以及可沉降颗粒在厌氧菌的作用下水解为小分子有机物.这些中间产物为产电菌所利用，作为“燃料”将其转化为电子、质子和二氧化碳，系统的COD降低率有所升高.同时，随着填料层厚度的增加，系统中的沉淀、吸附、过滤及微生物的生化降解作用逐渐增强，因此在不同的水力停留时间下，系统中COD的降低率均随着填料层厚度的增加而增加.

2.2.2 MFC-CW 系统对SS的去除 如图3所示为不同水力停留时间下系统对污水中SS的去除效果.随着水力停留时间的延长，系统的SS去除率明显提高，最高可达98.4%；随着填料层厚度的增加系统的εSS逐渐提高.对单独的MFC系统而言，εSS≈50.0%［11］，Zhao等［3］以 猪 厂 废 水 为 底 物 的MFCCW 系统中，εSS＝92.9%±7.9%.MFC-CW 系统对污水中SS 具有较高的去除效果，主要通过以下途径实现：1）植物的机械阻挡作用使污水流速减缓，便于悬浮物的沉降，污水流经基质表面和缝隙时，通过基质的过滤、吸附、沉积和离子交换作用将不可溶及胶体类颗粒物很快地截留下来，被微生物分解利用；2）可溶性有机物则通过植物根系及基质表面生物膜和阳极微生物的吸附、吸收并在微生物的代谢作用下降解去除，实现系统对SS的去除［12-13］.

图3 不同填料层厚度下悬浮物的去除率随水力停留时间的变化情况Fig.3 Variation of suspended solid removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

2.2.3 MFC-CW 系统对NH＋4-N 的去除 如图4所示为不同水力停留时间下系统对污水中NH＋4-N 的去除效果.随着水力停留时间的延长，系统对NH＋4-N 的去除率呈现先升高后下降的趋势，当水力停留时间为12h时，获得最佳的NH＋4-N 去除率.在较短的水力停留时间下，吸附在生物膜上的NH＋4-N 还未来得及反应充分便被带出系统，出水NH＋4-N浓度较高.随着水力停留时间的延长，系统对NH＋4-N的去除效果增强，出水NH＋4-N 浓度降低.系统中NH＋4-N的去除主要通过湿地系统和产电系统共同完成.湿地植物通过根系向根际释放氧气，使根际形成一个适宜好氧微生物生长繁殖的生态环境，而离根际较远的基质处于缺氧或厌氧环境，使得MFC-CW 系统内部存在许多好氧、缺氧和厌氧区，使得硝化和反硝化作用在MFC-CW 系统可以同时发生［14］.反硝化菌在脱氮时需要补充碳源，能直接去除一部分有机物［15］，因此当tHRT＝12h时，COD的降低率和系统对NH＋4-N 的去除率同时被检测达到最大值.在DO 存在的条件下，NH＋4-N 被好氧硝化菌硝化生成NO-3-N 和NO-2-N，出水NH＋4-N 浓度降低.同时，Rozendal［16］的研究表明：对于双室MFC系统，阳极区的NH4＋会透过阳离子交换膜扩散进入阴极以维持电荷平衡，这也使得系统阳极出水中NH＋4-N 浓度降低.当水力停留时间继续延长时，系统中污水滞留和厌氧区扩大，阳极区的有机物（如：蛋白质）在微生物的作用下逐渐水解为小分子物质（如：氨基酸），氨基酸在厌氧微生物的作用下经水解脱氮和还原脱氮作用生成氨氮［17］，造成系统内NH＋4-N 浓度的升高.由于阴极区阳离子的积聚，使得阳极区NH＋4的“电荷转移”减弱，系统NH＋4-N的去除率下降.

图4 不同填料层厚度下NH＋4 -N 去除率随水力停留时间变化情况Fig.4 Variation of NH＋4 -N removal efficiency as hydraulic retention time changes under different thickness of packing layers

2.3 MFC-CW 系统的产电性能

2.3.1 电压输出 实验过程中每个水力停留时间开始前，向系统中通入一段时间的蒸馏水，随后进入下一个水力停留时间的实验中.如图5所示为不同水力停留时间下系统电压的变化情况.可以看出，随着水力停留时间的延长，系统到达稳定输出电压的时间逐渐增加.由于阴极始终保持相同的曝气强度和电解液浓度，电压输出的变化主要来自阳极电极电势的变化.对于产电系统，阳极电极电势与阳极区内可被产电菌直接利用的溶解性有机物浓度有直接关系.当水力停留时间较短时，进水为产电菌提供丰富的可利用“燃料”，因此系统电压迅速升高并达到稳定.当水力停留时间逐渐延长，可直接利用的“燃料”减少，产电菌需要利用部分水解产物作为“燃料”，因此系统电压的升高受系统内有机质水解速率的影响，系统输出电压呈现缓慢升高并稳定的趋势.

当水力停留时间由6h增加到12h时，系统水解反应尚不完全，系统中溶解性有机物的浓度受单位时间进水中溶解性有机物的浓度影响较大，水力停留时间的延长使得单位时间内进水中溶解性有机物的浓度降低.因此，当tHRT＝12h时，MFC-CW 系统的稳定输出电压为0.66V，较tHRT＝6h时的稳定输出电压（0.68 V）有所降低.随后，随着水力停留时间的继续延长，系统中溶解性有机物的浓度受水解速率的影响较大，因此，tHRT＝18、24、48h时的电压变化趋势较为相似.

图5 不同水力停留时间下MFC-CW 系统的电压输出情况Fig.5 Voltage output of MFC-CW system under different hydraulic retention time

2.3.2 极化曲线及功率密度曲线 如图6所示为不同水力停留时间下系统的极化曲线和功率密度曲线.经计算，当水力停留时间由6h增加到48h时，系统的内阻从35.2Ω 增加到56.8Ω.随着水力停留时间的延长，系统的内阻变大，但是变化不显著.这主要是由于水力停留时间较短时，水流对生物膜的剪切作用减少了生物膜上不导电物质的附着，提高了微生物和电极间电子的传递效率，从而降低了电池的内阻［18-19］.同时，在MFC-CW 系统运行的过程中，植物的存在有助于降低生物产电系统的内阻，这可能是由于植物根系在输送氧气的同时向系统中分泌代谢产物，如糖类、氨基酸以及有机酸等，这些物质较易被产电菌利用［5］，其种类和质量浓度与生物产电水平成正比［20］.随着水力停留时间的延长，系统的功率密度逐渐变小，由tHRT＝6h时的1.30 W／m3降低到tHRT＝48h时的0.76 W／m3.功率密度的降低主要是由于系统内阻的增加.随后对tHRT＝6h和tHRT＝12h的系统阳极及阴极极化情况进行分析，如图7所示.结果表明：系统的极化主要是阴极极化所致，阳极电化学性能相对稳定.

图6 不同水力停留时间下的极化曲线及功率密度曲线Fig.6 Polarization curves and power density curves under different hydraulic retention time

图7 不同水力停留时间下的阳极及阴极极化曲线Fig.7 Polarization curves of anode and cathode under different hydraulic retention time

2.3.3 库仑效率 如图8所示，不同水力停留时间下系统的库仑效率（ηCE）分别为0.16%、0.46%、0.91%、1.86%和7.96%，随着水力停留时间的延长，库仑效率逐渐增大.这主要是因为污水在系统内的停留时间越长系统降解有机质转化成的电能越多，库仑效率也越高.库仑效率表示回收的电子与有机物能提供的电子之比，本实验所获得的库仑效率较低是由于部分被去除的有机物通过好氧细菌、厌氧细菌（如：产酸菌和产甲烷菌）的呼吸作用被降解，湿地植物通过根系向床体内部输氧，提高了阳极区溶解氧含量，有利于好氧细菌的生长代谢，实现对COD 的降解.

图8 不同水力停留时间下MFC-CW 系统的库仑效率变化Fig.8 Variation of Coulomb efficiency under different hydraulic retention time in MFC-CW system

2.3.4 阴极溶解氧浓度对输出电压的影响 MFC-CW 系统输出电压与阴极溶解氧浓度的关系如图9所示.系统中氧气作为电子受体接受阳极传递过来的电子，同时自身被还原生成水.实验结果表明：随着停止曝气时间的延长，阴极区DO 的质量浓度ρ（DO）逐渐降低.当停止曝气时间达到12h时，阴极区DO 的质量浓度由7.3 mg／L 降低到2.0 mg／L，对应系统输出电压下降0.002V.当停止曝气时间达到24h时，阴极区DO 的质量浓度降至1.5mg／L，输出电压降低0.009V.在阴极停止曝气初期，阴极区DO 的质量浓度下降较快，随着停止曝气时间的继续增加，阴极区DO 的质量浓度降低幅度缓慢，同时系统电压也趋于平稳.Oh等［21］的研究表明：在停止曝气后的前2h电压下降缓慢，而在之后的8h内电压下降较快，与本研究结果的变化趋势相似.由图9可知，系统电压的降低主要是阴极电极电势降低所致.曝气停止24h后，对阴极恢复曝气.经过11h的曝气，阴极电极电势升高到0.310V，随着曝气时间的继续增加，阴极电极电势缓慢增加.因此，今后的研究可以根据实验要求对阴极采用间歇曝气模式，以降低系统的能耗.

图9 溶解氧（DO）及电压随阴极停止曝气时间延长的变化情况Fig.9 Variation of voltage and dissolved oxygen（DO）as time extension after cathode stopping aeration

3 结 论

（1）随着水力停留时间的延长，MFC-CW 系统对污水中COD 的降低率和NH＋4-N 的去除效率先增加后降低.当tHRT＝12h时，COD 的降低率和系统对NH＋4-N 的去除率最高可达89.2%和36.0%；对SS 具有较好的去除效果.当tHRT≥12h，εSS＞90.0%，最高可达98.4%.因此，当tHRT＝12h 时，MFC-CW 系统可获得较好的污染物去除效率，明显低于普通人工湿地的最佳水力停留时间（2d）.

（2）随着水力停留时间的延长，MFC-CW 系统到达稳定输出电压的时间逐渐增加，内阻逐渐变大，功率密度逐渐减小，库仑效率逐渐增加.

（3）MFC-CW 系统对污水的净化主要通过以下途径实现：通过植物和基质对污水中污染物的吸附截留；产电菌对污水中溶解性有机物的直接利用产电；基质上微生物对附着在生物膜上的污染物生物降解共同作用.产电菌的存在加速了人工湿地系统污染物的降解；同时，湿地植物的存在降低了生物产电系统的内阻.

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