东海盆地西湖凹陷凝析油和轻质油生源母质剖析

许 婷, 侯读杰*, 曹 冰

(1. 中国地质大学(北京) 能源学院, 北京 100083; 2. 中国地质大学(北京) 能源学院 海相储层演化与油气富集机理教育部重点实验室, 北京 100083; 3. 中国海洋石油(中国)有限公司 上海分公司, 上海 200030)

0 引 言

西湖凹陷是东海陆架盆地油气勘探潜力最大的含油气盆地之一。目前东海地区的石油地质研究工作与国内其他海域的研究工作相比还比较薄弱, 对海域油气的勘探理论及方法还在摸索中。从总体上看, 西湖凹陷目前仍处于较低的油气勘探开发阶段。从已发现的油气藏来看, 西湖凹陷不仅油气藏类型多, 油气性质和分布规律复杂, 油气成藏条件和成藏过程也十分复杂; 同时西湖凹陷烃源岩层系多, 纵向多叠合, 源岩岩性有煤、碳质泥岩和泥岩,不同烃源岩对已发现油气藏的贡献尚不确定, 直接影响了油气的下一步勘探开发。因此, 对西湖凹陷原油的生源母质特征进行研究是很有必要的。前人已对该区原油地球化学特征做过一些研究, 认为原油主要来自煤系烃源岩, 饱和烃中富含二萜类化合物, 生源具有陆源高等植物输入的特点[1–4], 但对原油具体来自煤岩还是煤系泥岩, 生源构成上有何差异的研究并不多。本研究拟通过地球化学手段, 对西湖凹陷不同构造带原油饱和烃生物标志物进行系统分析,在分子水平上揭示原油生源母质构成上的差异, 并探讨源岩的岩性差别, 旨在为该区油源的精细对比提供地球化学依据。

1 区域地质概况

西湖凹陷位于东海陆架盆地浙东坳陷东部, 东与钓鱼岛隆褶带毗邻, 西以虎皮礁、海礁、鱼山凸起为界, 南临台北坳陷的基隆凹陷, 北接福江坳陷,总面积约4.27万km2, 是东海油气勘探重点区域[5]。西湖凹陷在走向上整体呈NNE向, 构造上具有“东西分带、南北分块、纵向多构造叠合”的特点, 构造上经历了断陷、坳陷、区域沉降3个演化阶段[6],由老到新依次发育白垩系或下始新统八角亭组、中-上始新统平湖组、渐新统花港组、下中新统龙井组、中中新统玉泉组和上中新统柳浪组、上新统三潭组及第四系东海群(图1)。

钻井揭示本区主要有 4套烃源岩系: 古新统–中、下始新统烃源岩系、始新统平湖组烃源岩系、渐新统花港组烃源岩系和中新统龙井组烃源岩系[7]。源岩类型主要为煤岩、碳质泥岩和泥岩[8], 前人研究表明始新统平湖组煤系烃源岩是盆地的主要烃源层,为一套海陆过渡相沉积, 平湖组煤系烃源岩中暗色泥岩累积厚度达200～1800 m, 分布面积为2.2万km2,其有机质丰度普遍为中等-高, 有机碳含量最高达1.97%; 平湖组煤和碳质泥岩累积厚度达22～42 m,有机碳含量最高可达 57.07%, 在区域上, 有效烃源岩层以凹陷中南部最佳[7–9]。有机显微组分以镜质组为主(含有丰富的荧光镜质体和无定型类脂腐殖混合体等富氢组分), 含类脂组, 生烃潜力较高, 主要烃源岩系目前大部分已处于生油窗和湿气带内[10]。西湖凹陷已发现平湖、春晓、宝云亭、武云亭、残雪、断桥、天外天及孔雀亭8个油气田和7个含油气构造, 油气田仅局限于凹陷西部的平北-平湖-黄岩-春晓一带[5,8]。

2 样品与实验

此次研究采集了西湖凹陷黄岩构造带和平湖斜坡带两个构造带共37件原油样品(井位分布见图2),原油样品用石油醚沉淀去除沥青质后, 用氧化铝/硅胶柱层析进行族组分分离, 分别用石油醚、二氯甲烷和三氯甲烷/乙醇(体积比2﹕1)分离出饱和烃、芳烃和非烃馏分。对饱和烃和芳烃组分进行了气相色谱-质谱分析, 实验所用仪器是美国安捷伦科技公司的气相色谱-质谱联用仪(GC-MS, Agilent 7890AGC/5975C-MSD)。载气为 99.999%氦气, 进样口温度为300 ℃; 色谱柱为 HP-5MS弹性石英毛细柱(30 m × 0.25 mm × 0.25 μm), 升温程序为初始温度50 ℃, 保留 1 min, 以 20 ℃/min 升温至 120 ℃, 再以3 ℃/min升至310 ℃, 保留15 min; 载气流速为1 mL/min。 质谱离子化方式为EI, 70 eV。 数据采集方式为选择离子检测(SIM)。

3 原油的物理性质

西湖凹陷原油样品颜色为浅黄色-黄色, 其中黄岩构造带原油密度介于0.74～0.82 g/cm3之间, 属于凝析油和轻质油。原油含蜡量较低, 绝大部分低于1.0%, 且密度和含蜡量无明显相关关系。平湖斜坡带绝大多数原油密度介于0.75～0.84 g/cm3之间, 主要为凝析油和轻质油, 少部分为正常原油, 原油含蜡量质量分数介于 0.26%～26.81%之间, 含蜡量变化较大, 含蜡量低于 5%的原油占 51.4%, 含蜡量在5%～15%之间的占 28.6%, 含蜡量大于 15%的原油占20.0%, 中蜡原油和高蜡原油几乎占了50%, 且在原油密度大于1.0 g/cm3时, 密度与含蜡量有明显的正相关关系(图3), 其原因可能是平湖斜坡带靠近西湖凹陷边缘, 高等陆源有机质蜡质输入较多, 造成原油含蜡量相对较高, 密度相对较大。

图1 西湖凹陷地层柱状图Fig.1 Histogram showing in strata in Xihu Sag

4 原油的地球化学特征

4.1 轻烃地球化学特征

轻烃是原油中烃类的重要组成部分, 利用 C4～C7轻烃馏分中的直链烷烃、支链烷烃、环烷烃的质量分数三角图, 可以判别油源类型。研究表明, 在腐泥型母质的轻烃馏分中, 直链烷烃相对支链烷烃占优势, 环烷烃质量分数较低; 在腐殖型母质的轻烃馏分中, 支链烷烃相对直链烷烃占优势, 环烷烃质量分数较高, 同时富含环烷烃也是陆源母质的重要特征[11–13]。从图4a可看出, 西湖凹陷原油样品富含环烷烃, 表明原油有机质为腐殖型陆源母质, 其中平湖斜坡带原油比黄岩构造带原油环烷烃含量更高,其相对黄岩构造带原油更偏腐殖型。

图2 西湖凹陷构造区划图及原油取样井位位置Fig.2 Map of Xihu Sag showing regional structure and location of crude oil wells sampled

图3 西湖凹陷原油含蜡量与密度相关图Fig.3 Diagram showing correlation of wax content with density of crude oil from Xuhu Sag

利用C7轻烃组成中的甲基环己烷、二甲基环戊烷和正庚烷三组分也可以有效判别原油的母质来源。三者的有机质来源不同, 甲基环己烷主要来自高等植物木质素、纤维素和糖类, 且热力学性质稳定, 是良好的生源指标; 二甲基环戊烷主要来自水生生物的类脂化合物, 正庚烷主要来源于藻类和细菌[14]。西湖凹陷原油样品中以甲基环己烷的相对含量占绝对优势(图 4b), 二甲基环戊烷和正庚烷的含量相对较低, 根据文献[15]中提出的标准判断黄岩构造带原油的有机质类型为浅湖相腐殖(Ⅲ)型; 平湖斜坡带原油的有机质类型既有浅湖相腐殖(Ⅲ)型又有沼泽相腐殖(Ⅲ)型, 表明不同构造带原油样品源岩母质构成存在一定的差异性。

4.2 正构烷烃和类异戊二烯烷烃

西湖凹陷原油样品饱和烃气相色谱分析资料表明(图5), 原油样品正构烷烃碳数分布有两种形式：前锋型和双峰型, 前峰型主峰碳为nC12～nC16, 双峰型主峰碳为nC12、nC22或nC23。黄岩构造带原油样品正构烷烃多数呈双峰型, 平湖斜坡带原油样品正构烷烃多数呈前锋型, 部分呈双峰型。原油样品值少数分布于1.0～2.0之间, 其他原油样品均大于 2.0, 表明原油组分中以中低碳数烷烃占优势。原油正构烷烃未见奇偶优势, 奇偶优势指数(OEP)大都在1.0左右, 表明原油已经是成熟原油。

图4 西湖凹陷原油轻烃组成三角图Fig.4 Composition of light hydrocarbons from Xihu Sag

图5 西湖凹陷原油样品饱和烃色谱图Fig.5 Saturated hydrocarbon chromatograms of crude oils from Xihu Sag

类异戊二烯烷烃结构比较稳定, 在地质历史过程中, 受热演化作用的影响较小或不受热演化作用的影响, 特别是在成熟阶段以后成熟度对其的影响可忽略不计, 因此 Pr/Ph值常是研究沉积环境的良好指标[16–18]。通常情况下, Pr/Ph值小于1.0标志着沉积环境为较强还原环境, 而Pr/Ph值大于3.0则标志着沉积环境为氧化环境。其原因是早先埋藏的陆源植物中的腐植酸使得沉积环境偏酸性, 氧化作用加强, 这使得陆源植物体中的植醇经氧化作用生成植烷酸, 后又经脱羧基加氢作用生成姥鲛烷的缘故[16–18]。西湖凹陷黄岩构造带原油Pr/Ph值大于5.0, 最高达到9.0; 平湖斜坡带除少数样品Pr/Ph值小于 3.0, 可能是湖相还原环境的产物外, 91%原油的Pr/Ph值大于4.0, 最高达到8.1。姥鲛烷优势明显, 这种异常高的姥植比说明原油主要来源于高氧化环境下形成的源岩。

4.3 倍半萜类

二环倍半萜广泛存在于现代沉积物、沉积岩、石油和褐煤中, 是原油和烃源岩中常见的化合物[19]。西湖凹陷所分析的原油样品中均检测出了丰富的C14～C16二环倍半萜化合物(图6), 从m/z123质量色谱图上可看出, 黄岩构造带原油和平湖斜坡带原油该系列化合物的分布存在明显区别。其中黄岩构造带原油 8β(H)-升补身烷普遍比 8β(H)-补身烷峰高,两者比值变化在0.76～1.41之间(图7), 补身烷和升补身烷的来源都是由藿烷的 C环断裂转化而来的,形成哪个碳数化合物取决于哪个键发生断裂, 而这又与矿物基质的催化性质以及沉积环境的氧化还原性有关[18,20–22]。黄岩构造带原油该系列化合物的另外一个特征是补身烷的重排产物4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘和 4,4,8,9,9-五甲基十氢化萘含量较高, 尤其是 4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘, 其峰多数高于 8β(H)-补身烷, 重排补身烷与 8β(H)-补身烷含量比值除极少数样品外, 主要分布于 1.0～1.76之间(图 7)。这类化合物的重排机制类似于重排甾烷, 也需要黏土矿物的催化作用[18,20–22], 黄岩构造带原油重排补身烷含量高, 表明这些原油来自富含黏土、沉积环境呈氧化性的泥岩或煤系地层。

图6 不同构造带代表井原油m/z 123质量色谱图对比Fig.6 Correlation of mass chromatograms of m/z 123 of saturated hydrocarbon fraction of crude oils from representative wells in different structure belts in Xihu Sag

图7 西湖凹陷原油8β(H)-升补身烷/8β(H)-补身烷与重排补身烷/8β(H)-补身烷相关图Fig.7 Diagram showing correlation of 8β(H)- homodrimane/8β(H)-drimane and rearranged drimane/8β(H)- drimane of crude oils from Xihu Sag

平湖斜坡带原油该系列化合物的分布特征与黄岩构造带有明显不同, 该区原油 8β(H)-升补身烷普遍比 8β(H)-补身烷峰低(图 6), 两者比值变化在0.38～0.88之间, 重排化合物中 4,4,8,8,9-五甲基十氢化萘的峰普遍比 8β(H)-补身烷的低, 且重排补身烷与 8β(H)-补身烷含量的比值主要分布在 0.54～1.0之间, 部分大于 1.0(图 7), 重排补身烷的含量变化范围较大, 与黄岩构造带原油的源岩岩性有所区别。

4.4 二萜烷类

在西湖凹陷的原油样品饱和烃组分中含有丰富的二萜类化合物, 平湖斜坡带原油二萜烷化合物丰度高于黄岩构造带, 在m/z123的谱图中, 二萜类化合物优势明显。二萜类化合物中4β(H)-19降异海松烷、异海松烷、16β(H)-扁枝烷含量较高(图6), 如图6和图8所示, 虽然黄岩构造带和平湖斜坡带二萜烷化合物的谱图特征相似, 都是以异海松烷为主峰,但二萜烷化合物的相对含量存在明显不同, 其中黄岩构造带原油16β(H)-扁枝烷含量相对较高, 而二萜烷指数低, 异海松烷/16β(H)-扁枝烷及二萜烷指数的值主要分在为 0.73～2.59和 0.36～0.58之间; 平湖斜坡带原油这两个指标值都明显高于黄岩构造带,其异海松烷含量高, 异海松烷/16β(H)-扁枝烷值几乎都大于2.3, 分布在2.3～6.5之间, 二萜烷指数相对较高, 其值几乎都大于0.63, 分布在0.63～0.77之间。运用二萜烷指数和异海松烷/16β(H)-扁枝烷两个参数同样可以看出黄岩构造带的原油和平湖斜坡带原油存在明显区别, 两个构造带原油的这种差别可能主要与原油的母质类型有关。二萜类化合物是树脂来源的标志物, 是陆源高等植物输入的重要标志,不同类型的树脂植物, 甚至同一树脂植物不同部位,所分泌树脂的化学组成与分子结构可能不同。其中三环二萜主要是以海松烷骨架为主的化合物, 源于裸子植物松柏目树脂, 具贝壳杉烷结构的四环二萜主要来源于裸子植物针叶树的树脂(如南洋杉科的贝壳杉树脂)[23]。黄岩构造带原油二萜类化合物中富含源于裸子植物针叶树脂的成分, 平湖斜坡带原油二萜类化合物中富含源于裸子植物松柏目树脂的成分, 原油的这种差别反映了其生源类型上的不同。

图8 西湖凹陷原油二萜烷指数与异海松烷/16β(H)-扁枝烷值相关图Fig.8 Diagram showing correlation of diterpanes index and isopimarane/16β(H)- phyllocladane of crude oils from Xihu Sag

4.5 甾类化合物

甾烷化合物是原油中重要的一类生物标志物,它们既能反映原油生源母质贡献, 同时也为原油的成熟度提供了有价值的信息。研究表明, 不同生物体甾醇的分布特征也是不相同的：一般陆源高等植物体内主要包含的是 C29甾烷, 而水生生物主要包含 C27甾烷, 其次是 C28甾烷[18,24], 这种分布特征同样也会保留在甾烷中, 因此对于不同的母质类型,其甾烷等生物标志物的组成和分布特征是不相同的。从图9a西湖凹陷原油C27-C28-C29甾烷分布三角图中可看出黄岩构造带和平湖斜坡带原油甾烷碳数分布模式及相对组成存在明显差别, 黄岩构造带原油 C29甾烷含量介于 29.75%～51.66%之间, C27甾烷、C28甾烷含量分别为20.33%～45.32%、22.00%～30.58%, 在碳数分布上三者成不对称“V”形分布,表明黄岩构造带上生源以陆源高等植物输入为主,藻类等低等水生生物对生源也有一定比例的贡献。平湖斜坡带原油样品 C29甾烷占明显优势, 其相对含量大部分大于 50%, 少部分介于 36.96%～50%之间, 而C27甾烷、C28甾烷的含量相对较少, C27甾烷含量大部分小于 22%, 少部分分布在 22.00%～36.08%之间, C28甾烷含量则分布在 16.62%～29.38%之间, 在碳数分布上三者呈倒“L”形分布,表明其有机质生物源中高等陆源植物占重要比例。同时从图9b看出, 黄岩构造带C27/C29甾烷值几乎都大于 0.5, 主要为 0.51～1.50, C28/C29甾烷值为0.51～0.86, 而平湖斜坡带 C27/C29甾烷值多数小于0.5, 主要为0.15～0.51, C28/C29甾烷值为0.26～0.53,说明两个构造带成油母质生物源构成的不同, 虽然都是以陆源高等植物输入为主, 但在不同构造带水生生源的贡献却不同, 在黄岩构造带水生生物的贡献比例明显大于平湖斜坡带。

黄岩构造带原油C29甾烷20S/(20S+20R)值分布在0.33～0.62之间, 平均值0.43, C29甾烷ββ/(αα+ββ)值分布在 0.45～0.59之间, 平均值 0.52; 平湖斜坡带原油的 C29甾烷 20S/(20S+20R)值分布在 0.35～0.63之间, 平均值0.53, C29甾烷ββ/(αα+ββ)值分布在0.52～0.71之间, 平均值0.62, 两个构造带原油甾烷异构体比值已接近或达到异构化终点, 表明两个构造带原油均已达到成熟阶段。根据芳烃成熟度参数(MPI1、MPI2)计算[25], 原油成熟度相当于Ro为0.6%～1.1%的阶段, 同样表明原油达到成熟阶段。原油表现的成熟度与平湖组烃源岩成熟度相当[8],同时通过原油成熟度参数对比发现(图 10), 平湖斜坡带原油的成熟度总体略高于黄岩构造带原油。

4.6 原油的碳同位素

西湖凹陷黄岩构造带原油碳同位素值分布范围较窄,δ13C 值为–26.5‰～–27.2‰, 平湖斜坡带原油δ13C值分布在–25.6‰～–27.1‰之间, 如图11, 总体上黄岩构造带的原油碳同位素值比平湖斜坡带的轻。原油的碳同位素受母源输入的影响, 低等水生生物生成的原油, 母质类型较好, 碳同位素组成较轻; 陆生植物生成的原油, 母质类型较差, 碳同位素组成较重[26–27]。西湖凹陷黄岩构造带原油母质中藻类等低等水生生物输入量的增加, 导致母质类型变好, 故其原油碳同位素较平湖斜坡带原油轻。

5 西湖凹陷原油生源母质讨论

西湖凹陷的不同构造带原油的生物标志物特征都反映了母质来源主要为陆源有机质, 如在轻烃中主要表现为富含环烷烃, C7轻烃化合物中甲基环己烷含量较高, 二甲基环戊烷和正庚烷含量相对较低。饱和烃中主要表现为二萜烷类含量较高, 甾烷系列中以 C29甾烷占优势。但不同构造带原油在生源构成上存在明显区别, 如黄岩构造带原油母源有机质类型为浅湖相腐殖(Ⅲ)型, 二萜类化合物中富含源于裸子植物针叶树脂的成分, 甾烷系列中以C29甾烷含量占优势, 但C27甾烷、C28甾烷有一定含量, 而平湖斜坡带原油母源有机质类型更差, 除了有浅湖相腐殖(Ⅲ)型外, 还有沼泽相腐殖(Ⅲ)型, 二萜类化合物中富含源于裸子植物松柏目树脂的成分,甾烷系列中具有明显 C29甾烷优势。同时不同构造带源岩介质也有明显差别, 如黄岩构造带原油中富含 8β(H)-升补身烷和重排补身烷, 而平湖斜坡带原油除部分重排补身烷含量较高外, 这两个参数值明显较低。这两个参数值的不同反映了陆源沉积和矿物介质环境的不同, 如补身烷和升补身烷以及重排补身烷的生成与黏土矿物的催化作用有关, 而这些化合物在黄岩构造带原油中含量较高, 反映它们源自煤系泥岩; 平湖斜坡带原油中这些化合物含量低,反映其源岩缺少黏土矿物, 是煤岩, 或因煤化作用使黏土矿物失去了催化剂的功能。再结合原油和源岩的碳同位素特征及生物标志物特征[8], 不难做出判断：黄岩构造带原油主要为来自煤系泥岩, 平湖斜坡带原油则主要为来自煤岩, 少部分源自煤系泥岩。

图9 西湖凹陷原油甾烷化合物参数图解Fig.9 Diagrams showing parameters of sterane compound of crude oils from Xihu Sag

图10 西湖凹陷原油成熟度参数图解Fig.10 Diagrams showing parameters of maturity of crude oils from Xihu Sag

图11 西湖凹陷原油碳同位素值分布Fig.11 Diagrams showing distribution of carbon isotope values of crude oils from Xihu Sag

凝析油和轻质油的生成主要与烃源岩的显微组分有关, 烃源岩(煤和泥岩)总体特点是富镜质组、贫惰质组、壳质组丰富, 壳质组中以树脂体为主, 其对生油贡献最大[3]。树脂体的生烃贡献, 在煤系烃源岩的烃馏分生物标志物组合上表现为具有较高的姥植比, 同时也显示出典型裸子植物树脂生源的二萜烷生物标志物异海松烷和扁枝烷含量极高, 但是随着埋深和成熟度的增长, 烃类的进一步熟化, 二萜烷优势可能消失, 从而只突出原油中姥鲛烷优势和高姥植比的特征[28]。树脂体生烃早(一般为Ro＜0.7%),生成的烃类主要为凝析油, 其他有机显微组分基本上都在Ro为1.0%左右达到最大生烃期。生物标志物资料表明, 西湖凹陷原油饱和烃馏分中具有突出的姥鲛烷优势, 姥植比高达8.0以上, 也有相当数量的二萜类树脂标志物, 这些典型裸子植物树脂来源的二萜类从分子级水平上证明了树脂体对原油的生烃贡献。根据烃源岩有机岩石学分析结果及原油的生物标志物特征及成熟度, 总的来看, 原油具有树脂及其他壳质组分成烃的特点。

6 结 论

(1) 黄岩构造带和平湖斜坡带原油主要为凝析油和轻质油, 母质来源主要为陆源高等植物, 成烃母质属于腐殖(Ⅲ)型; Pr/Ph值大多分布在 4.0以上,最高达8.0以上, 呈显著的姥鲛烷优势, 原油主要来自于高氧化条件下的源岩; 原油甾烷成熟度参数(C29甾烷 20S/(20S+20R)、C29甾烷 ββ/(αα+ββ))和芳烃成熟度参数(MPI1、MPI2)表明两个构造带原油均以达到成熟阶段, 平湖斜坡带原油成熟度总体略高。

(2) 生物标志物特征表明两个构造带原油的生源母质构成存在明显区别, 其中黄岩构造带原油二萜类化合物中16β(H)-扁枝烷含量相对较高, 二萜烷指数相对较低, 原油二萜类化合物中富含源于裸子植物针叶树脂的成分; 规则甾烷内 ααα20R构型呈不对称“V”型, 虽 C29甾烷占优势, 但 C27甾烷、C28甾烷也有一定含量, 生物源以高等陆源植物为主,有一定比例的水生生物贡献。平湖斜坡带原油二萜类化合物中异海松烷含量丰富, 二萜烷指数相对较高, 二萜化合物中富含源于裸子植物松柏目树脂的成分; 规则甾烷内 ααα20R 构型呈倒“L”型, 具有明显的C29甾烷优势, 母质来源以陆源高等植物为主。

(3) 两个构造带原油的母岩岩性存在区别, 其中黄岩构造带中的 8β(H)-升补身烷普遍比 8β(H)-补身烷含量高, 富含重排补身烷, 原油主要来自富含黏土、沉积环境呈氧化性的煤系泥岩; 平湖斜坡带原油 8β(H)-升补身烷普遍比 8β(H)-补身烷含量低,重排补身烷含量有较大变化范围, 原油主要来自于煤岩, 少部分来自煤系泥岩。

(4) 西湖凹陷原油中丰富的二萜类化合物的检出及烃源岩有机岩石学特征表明原油具有树脂二萜成烃的特点。

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