氡测量方法与标准氡室综述
2015-06-09郭美玉
郭美玉
(河南省计量科学研究院,郑州 450008)
氡测量方法与标准氡室综述
郭美玉
(河南省计量科学研究院,郑州 450008)
本文介绍了常用的氡测量方法和测氡仪器,对氡测量技术进行了较详细分析,为选择适宜的方法进行氡浓度监测提供了参考。标准氡室的研制为各种测氡仪器的刻度和量值溯源性提供了技术支撑,保证了测量结果的准确可靠,文章简要介绍了国内外标准氡室的发展状况。
氡;测量方法;氡室;质量保证
0 引言
近年来环境氡浓度监测逐渐被社会所关注,氡是广泛存在于人类生活环境中的天然放射源,人类无时不在受到氡及其子体的照射,氡及其子体对人体的辐射占人类接受的总放射性剂量的55%左右[1],国际放射防护委员会(ICRP) 第50号出版物估计公众肺癌的10% 可归因于氡及其子体的照射[2]。联合国原子辐射效应科学委员会(UN SCEAR ) 1993年报告指出, 氡及其子体对公众所造成的年有效剂量为1.3m Sv, 约为天然辐射年有效剂量(2.4m Sv) 的54%[3]。《国际电离辐射防护与辐射源安全的基本安全标准》(BSS)将氡明确列为慢性照射。据统计研究表明,室内氡污染是仅次于吸烟导致肺癌的第二大诱因。氡及其子体已被世界卫生组织(WHO)公布为19种致癌物质之一。
由于室内氡带有很大普遍性,各国都很重视。包括氡浓度调查、生物效应及危害评价研究已经受到了广泛关注,许多国家开展了氡的危害监测和防治研究工作,包括大面积的区域调查以及室内外空间氡气浓度监测。目前通过对影响氡及子体浓度的因素深入探讨,氡及其子体的测量方法进一步更新,新的探测器和测氡仪器不断涌现。在氡及其子体的研究中,氡的测量方法及测量仪器控制显得尤为重要。如何准确测量氡及其子体,涉及氡及其子体的测量方法和测量仪器的正确选择以及量值溯源和量值传递——标准氡室的研制。
本文介绍了常用的氡测量方法,并对国内外标准氡室情况作了概述,对于我们了解国内外氡浓度质量保证体系的发展概况,开展测氡仪器的检测和标定有重要意义。
1 氡的测量
1.1 氡的限量标准
室内氡暴露的行动水平是评价室内空气质量的一项重要指标,迄今为止,氡是ICRP对慢性照射给出行动水平具体数值范围的唯一核素。大多数国家采取的标准基本相同,所不同在于有的国家区分了已建住房和新建住房。
表1列出了我国几种建筑环境中氡的限量标准。我国1995年制定的住房内氡浓度控制标准提出了室内氡浓度已有住房200Bq/m3,新建住房100Bq/m3的行动水平。另外GB 16356—1996地下建筑氡及其子体控制标准[4]和GB 16367—1996地热水应用中的放射性防护标准[4-5]也给出了一些特定场所室内氡浓度200~400Bq/m3的控制值。
1.2 氡的测量方法
环境氡的测量方法很多,按测量时间分为三大类:一类为瞬时取样法,也叫微分测量方法,如双滤膜法、闪烁法、气球法和活性炭吸附解析法;二类为累积取样法,如活性炭能谱法和固体径迹法[6];三类为连续测量法,如静电收集型氡连续监测仪。连续测氡仪价格较贵,且必须由熟练专业人员操作,限制了它的使用。
表1 中国氡浓度的限量标准
近年来,基于新型高分辨率、探测效率更好的探测器的研制和核辐射测量技术的日益完善和创新,出现了许多新方法和新仪器,如法国P.ZETTWooG用g 谱仪测量特殊容器中氡及子体活度,德国PTB的流气式多丝电离室连续测量[7],还有活性炭浓缩萃取液体闪烁体测量,静电收集半导体测量以及利用a 能谱技术的测氡仪等。实际上有的方法是多种方法联合而产生的改进方法。这些方法就采样方式也可归入上面三类。
下面按照取样方法分类对常用的测量法分别加以介绍 ,表2为GB/T 14582—93《环境空气中氡的标准测量方法》。
表2 空气中氡浓度的测量方法标准
1.2.1 氡瞬时测量方法
瞬时测量一般仅需数秒到数十分钟,各种类型的瞬时测氡仪,能立即给出数据,但往往灵敏度不高,且受空气扰动或由于温度气压风力等影响而不够准确,目前国际上在环境中测氡不再应用瞬时法或者只作为过筛。
双滤膜法:可测量瞬间采样的氡浓度,美国不用双滤膜法测量室内氡浓度。该方法装置笨重,采样头的频繁换取可能会引起漏气,影响测量结果。且工作量太大。
闪烁瓶法:该法的原理是,氡进入闪烁室后,氡及其子体衰变产生的a 粒子使闪烁室壁的ZnS(Ag)产生闪光,经光电倍增管和电子线路最后记录下来。单位时间内的脉冲数与氡浓度呈正比,从而可确定氡浓度值。该方法的优点是:探测下限低,一般可达3.7Bq/m3,操作简便、准确度高,但测量时间长(3h以上),要求的设备较多,装置笨重,不便于现场使用。沉积于室内壁的氡子体难于清除,保存时应充入氮气封闭以保持较低的本底,经常刻度以保持测量的准确。
1.2.2 氡的累积测量方法
累积采样法是测量室内氡浓度的较好方法,它能反映氡浓度的年平均值。
径迹法也叫固体核径迹法:简称为SSNTD法,为国际上近来最为通用的室内环境氡浓度测定方法,该方法灵敏度高、稳定、准确、经济,测出的是年平均浓度,因而易于换算成年平均剂量;径迹蚀刻法可测氡浓度的年平均值,是美国氡测量标准中推荐的方法之一。国际上固体径迹探测器应用率逐年提高,具有灵敏度高、测量结果重现性好、操作简便、测量期间不需要电源等优点。但径迹探测器采样时间需90天以上,建筑工程不可能接受90天的检验周期。
活性炭盒法:可测氡浓度的短期平均值,也是美国氡测量标准中推荐的方法之一。美国环保局推荐的测氡实验室一般具有2种以上的测氡方法,这些实验室绝大部分(90%以上)都有活性炭盒法,通过邮寄测量家庭室内氡浓度。活性炭盒法具有测量结果准确、操作简便、采样期间不需要电源、体积小、便于布放等优点;缺点是湿度影响活性炭对氡的吸附,必须做湿度修正。在现有技术条件下,活性炭盒法最适合工程检测,执行GB50325的检测实验室应首选活性炭盒法。
a 能谱法:需要在测量现场采样后带回实验室用a 谱仪分析,根据对能谱的分析得到220Rn子体浓度。该方法适用多道a 谱仪,能给出特定核素的谱图,分辨率高,测量结果准确。但是因谱仪不方便带到现场测量,使用受到限制。
1.2.3 连续测氡法
电离室方法:也叫静电计法,其原理是是基于射线对空气的电离作用和带电导体在电场中的运动。含氡气体进入电离室后,氡及其子体放出的a 粒子使空气电离,在电离室的中央电极积累的正电荷使静电计的中央石英丝带电,在外电场的作用下,石英丝发生偏转,其偏转速度与其上电荷量成正比,也就是氡浓度成正比。该方法优点是稳定性好、直接快速,被许多标准实验室作为基本方法,既可以直接收集空气样品进行测量,也可以使空气不断流过测量装置进行连续测量,在实验室使用可较快地给出氡浓度及其动态变化;缺点是灵敏度低,探测下限为10~40Bq/m3,不适合低水平测量,不宜做环境氡普查测量使用。
1.3 国内常用测氡仪器
目前,国内使用较多的测氡仪有美国产1027型RAD7测氡仪、国产的FD-3017型、加拿大产RD-200型等,其中使用最多的是RAD7型、FD-3017型等测氡仪。下面重点就FD-3017型、RAD7测氡仪和RD-200测氡仪进行介绍。
1.3.1 FD-3017 型瞬时测氡仪
中国核工业总公司上海电子仪器厂研制,主要由抽气泵和测量操作台组成,泵用来抽取地下的或者水中的氡气,并储存和收集氡子体,氡气衰变成为218Po,它是带正电的离子,在电场的作用下被浓集在带负高压的金属收集片上,经过一段时间的收集后,取出金属片放入到操作台探测器内测量218Po的a 放射性活度,其大小与氡浓度成正比。FD-3017型测氡仪探测灵敏度小于0.37Bq/L,探测效率大于40%。FD3017测氡仪对空气检测灵敏度不高,不适合作为环境空气普查使用。
1.3.2 RAD7氡气连续监测仪
RAD7是美国产的便携式氡监测仪,其工作原理是用静电法引导氡的衰变子体,再做相应的a 能谱分析[8],探测器本身是一个半球状的容器,半球形内部涂层为电导体,在球的中心是固态离子植入硅a 探测器。2000~2500V的高压在整个腔体中形成一个高压电场,使得正离子被收集到探测器的表面。仪器为主动式测量,内置流量率1L/min的气泵(进气口)和腔体及气管组成一个密封性能良好的进出气系统。RAD7便携式测氡仪既可以用来连续监测氡气,也可以用来长时间或短时间的氡水平的筛选。
1.3.3 RD-200 型射气仪
为加拿大EDA公司生产的多用型野外轻便闪烁射气仪,可用于野外土壤氡测量,也可用于水中氡的测量,其由操作台、细管取样器、抽气球以及校正用闪烁室和一套测量用的闪烁室组成,额定电压600V。
2 国内外标准氡室介绍
2.1 氡室建立的必要性
由于各种氡和氡子体测量仪器的工作原理、校准方法及稳定性不同,测量结果间差异明显,因此,需要建立相应的标准和校准装置,以便对广泛采用的各种测氡仪器进行刻度、校准,确保测量结果的准确可靠。标准氡室(以下简称氡室)是可提供氡及氡子体浓度均匀稳定且可调的密闭空间,与氡及子体的计量标准相结合,能够进行氡和氡子体测量仪的校准检定,不同装置间的比对,同时也是研究氡、氡子体行为与控制的实验装置。
2.2 氡室的分类及原理
氡室按体积分为大、中、小型氡室系统。大型氡室系统用于实验室之间的比对,大批量氡积累探测器和氡子体测量仪的刻度,以及不同氡浓度、温度、湿度条件下的各种科学实验和基础性研究,但建造价格较高。小型氡室只适宜于各实验室自用,可进行一定氡浓度、温度和湿度范围内的各种试验及小批量的累积探测器的刻度。
氡室系统按照工作原理可分为循环法和排代法。在循环法中,氡浓度变化由氡源补给速度、氡的衰变速度、系统的泄漏率和吸附速度决定。因此系统不易控制,有很多影响因素,建造的价格相对较高,但容积可以很大。排代法氡室系统影响氡浓度变化的只有氡源,空气混合情况和气流流量的稳定性,其它的影响都很小,但它较适合于小型氡室,图1为某一小型校正用氡室结构图。
图1 小型氡室结构图
2.3 国内外氡室建立的发展
发达国家从上世纪70年代起开始建立氡室,经过多次改建和完善,到80年代初大都建成能控制各种环境条件的氡室。如加拿大埃里奥特湖实验室(ELL)经过两次改建已于1986年建立了设备先进的国家氡气刻度试验装置;1995年,由IAEA建立了国际氡剂量组织(IRMP),以美国纽约的环境实验室(EML)、美国科罗拉多的美国矿务局实验室(USBM)、英国奇尔顿的国家辐射防护局(NRPB)和澳大利亚墨尔本的辐射实验室(ARL)等4个实验室的氡室作为经济合作与发展组织(OCED)选定的4个国际性地区刻度中心。此外,瑞典亦建有氡室,并对氡法找矿用的各种探测器进行了大量的刻度研究,在氡测量标准、刻度方面有一套比较完善的标准体系和刻度装置,在质量保证措施方面的管理经验很丰富。
国内各氡室的建立仍然处于不断改进和完善的阶段。我国核工业部北京地质研究院研制的简便小型移动式氡室,在1988年通过部级鉴定,该氡室主要控制氡浓度,对于氡子体浓度、气溶胶及温度湿度等不予控制。另外,湖南衡阳核工业第六研究所(RIUM)于1990年通过国防剂量考核,于1991年成为国际冬季两组织的亚洲区域协调实验室,1999年4月获得国家质量技术监督局授权,面向全国开展氡及其子体测量仪的检定与测试。该氡室由主体箱、浓度控制系统、温湿度控制系统和监测系统4个部分组成。氡及其子体浓度的控制是通过不同强度的固体镭源、气溶胶源和风流系统,采用动态平衡方式进行控制。
中国原子能科学研究院于2006年建成的大型排带式多功能氡室[9],该氡室主体箱体积大约为14.16m3,有效取样区约为10m3。氡浓度调节范围(20~1×105)Bq/m3,标准氡室采用动态平衡的排带方式,取样体积大,可用于各种主动及被动式仪器的测试和校准。
中国计量科学研究院和中国测试技术研究院等国家计量部门近年来陆续建起了标准氡室。这些标准氡室的建立对于统一全国氡浓度量值有重要作用。随着经济的快速发展和人民生活水平的提高,对矿产资源的勘查、对氡的调查和控制的需求日益突出。因此建立氡室和测氡标准,在各地区和全国范围内开展测氡仪器的量值传递已经成为一项必要的、紧迫的任务。
3 结束语
除测量方法、仪器、标准氡室等这些保证监测质量的技术问题外,检定方法的标准化、不确定度评定和在用仪器的定期检定和比对都是质量保证必不可少的步骤。刻度和使用的环境条件不完全相同时,必须注意和修正可能存在的环境效应,刻度的结果又与仪器的性能状态有关,这就要求测量仪器不仅要权威的实验室定期进行刻度,还要对环境温室和湿度进行控制,各单位还应建立相应的能够检验其所用仪器是否处于原来刻度状态的检验手段。这样才能保证氡浓度测量量值的溯源性和准确性。
随着国家对环境保护和辐射防护越来越重视,特别是住房氡辐射已引起社会广泛关注,使得室内氡测量和评价在我国有着很大的潜力市场。吸取国内外的新经验,建立和完善质量保证体系,是开展大规模氡检测的重要前提。
[1] 戴华林,故建平,包乾宗,等.关于浅层地震勘探和测氡定位隐伏断裂的初步探讨[J].西安工程学院学报,2001,23(4)
[2] UN SCEAR著,冷瑞平译.电离辐射源与效应.北京:原子能出版社,1995
[3] 国际电离辐射防护与辐射源安全的基本安全标准1IA EA安全丛书[M],西安工程学院学报,1995,23(4):66-67
[4] GB/T 17216—1998人防工程平时使用环境卫生标准
[5] GB 50325—2001民用建筑工程市内环境污染控制标准
[6] 吴慧山,林玉飞,白云生,常贵兰.氡测量方法与应用[M].原子能出版社,1995
[7] Picolo JL,Absolute Measurement of Rn-222 Activity,Nucl. InstrMethh.Phys.REsA,1996:369,452-457
[8] 马文彦,贾永杰,肖刚,任金宝.数据平滑参数对a 能谱分析的影响[J].计量技术,2008(2)
[9] 邢雨.大型自动化多功能氡室的建立[J].中国原子能科学研究院年报:155
[10] 李先杰.RIUM氡室十年回顾与展望[J].辐射防护通讯,2001,21(1)
[11] 丁卫撑.环境测氡仪的研究[D].成都:成都理工大学,2005
10.3969/j.issn.1000-0771.2015.07.12