236Np全套中子数据更新评价

陈国长，曹文田，王记民，于保生，唐国有

（1.中国原子能科学研究院核数据重点实验室，北京 102413；

2.北京大学物理学院核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871）

236Np全套中子数据更新评价

陈国长1，曹文田2，＊，王记民1，于保生1，唐国有2

（1.中国原子能科学研究院核数据重点实验室，北京 102413；

2.北京大学物理学院核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871）

裂变核全套中子评价数据为反应堆设计和安全运行、核燃料循环、估算高燃耗反应堆中次锕系核素的产生量及嬗变研究等提供重要的基础数据。本文基于全新的238Np中子光学模型势参数，对n＋236Np核反应进行理论分析，并根据Np各同位素反应截面系统变化规律，对模型参数进行了调整，最后完成了全套中子数据的更新评价，与CENDL-3.1评价结果相比有较明显的改进。

236Np；中子；评价；截面；核数据

裂变核全套中子评价数据为反应堆设计和安全运行、核燃料循环、估算高燃耗反应堆中次锕系核素的产生量及其嬗变研究等提供重要的基础数据。裂变反应堆中产生的主要次锕系元素包括Np、Am和Cm等。Takano等［1］计算表明，在UO2－PWR（50 GW·d／t燃烧，冷却7 a）中，Np系列元素含量占总乏燃料次锕系元素的51%，而Am占35%；相同条件下，在MOX-PWR反应堆中，Np和Am含量占总乏燃料次锕系元素的4.4%和58%。236Np核素可通过240Am的α衰变、237Np（n，2n）、237Np（d，t）等核反应产生。在中国CENDL-3.1评价库［2］中，236Np全套中子数据于2003年完成全新评价，此后的10年内，国际上先后公布了一些新的全套中子评价数据库［3－6］，特别是2010年日本公布的全套中子评价数据库JENDL-4.0［3］，其对236Np进行了全新的理论模型计算。因此，需对CENDL-3.1评价库中的236Np全套中子数据进行认真分析和必要更新。

1 现存评价数据情况

2003—2004年，中国核数据中心完成了236，237，238，239Np等4个核素全套中子数据的评价，并全部收录到CENDL-3.1评价库中，在CENDL－2.1［7］中无236，238，239Np全套中子数据，是全新评价数据。另外，在2012年完成了对238Np的全套中子数据的更新评价，获得了一套全新的中子光学模型势参数。由于缺乏实验测量信息，在数据评价中主要以Np系列核素截面的系统变化规律为依据开展理论分析。理论计算中直接采用238Np全套中子数据更新评价时所获得的一套全新的中子光学模型势参数，将零程扭曲波玻恩近似理论模型DWUCK程序［8］与基于统一的Hauser-Feshbach理论及激子模型的FUNF程序［9］结合开展理论计算。在CENDL-3.1评价数据中非弹性散射、裂变第1台阶、第2台阶及（n，2n）反应截面等并非很合理，特别是8 Me V以上能区的非弹性散射截面显得过大，第1激发态的非弹性散射截面也有些偏大。（n，2n）反应截面在7.3 MeV附近出现一较明显的结构，这一点正好与（n，f）反应在第2台阶（7 Me V附近）截面上升阶段曲线出现较明显的结构对应，从物理上说这并不很合理，可能的原因是在理论分析过程中对不同反应道截面分配不够合理。

国际评价库中俄罗斯ROSFOND-2010［4］的评价数据主要取自日本早期评价库JENDL-3.2的评价数据［10］，而瞬发裂变中子数取自欧洲JEFF-3.1评价库［5］，裂变瞬发中子能谱直接采用238Np的评价数据。JEFF-3.1评价库直接取自JENDL-3.3评价数据，JENDL-3.3评价数据直接取自JENDL-3.2库，仅删除了弹性散射角分布T矩阵等文档，并对能谱进行了插值。日本JENDL-4.0和美国ENDF／B-Ⅶ.1评价数据库［6］分别于2010和2011年正式对外公布，ENDF／B-Ⅶ.1评价库直接采用JENDL-4.0库中的数据。JENDL-4.0库的评价数据2007年由Iwamoto［11］完成，主要利用CCONE模型程序重新进行理论计算。

2 现存实验数据情况

在更新评价中，检索了EXFOR实验数据库，补充查找了CINDA库以及INIS索引数据库等，仅Lindner等［12］、Jaffey等［13］、Gerasimov等［14］、Danon等［15］和Val′skiy等［16］开展了裂变反应实验测量。除Danon等和Val′skiy等分别测量了0～22 eV和0.025 3 eV～21.54 keV共振能区的裂变截面外，其他的实验均为热能点裂变截面测量。

3 全套中子数据更新评价

在CENDL-3.1评价后无新的实验测量信息出现，而新公布的全套中子评价数据库中仅JENDL-4.0库中的数据为全新评价结果。由于JEFF-3.1和ROSFOND-2010评价数据均取自JENDL-3.2评价库，且ENDF／B-Ⅶ.1取自JENDL-4.0评价库，因此在各评价数据画图比对时不再显示ROSFOND-2010和ENDF／B-Ⅶ.1评价库。

本评价工作在分析和总结各评价数据库特别是CENDL-3.1库中评价数据现状和需改进的内容，以及各评价数据库中Np系列核素反应截面变化规律的基础上，对直接作用过程贡献、非弹性散射截面、（n，2n）反应截面和裂变截面等方面做了更新和改进。由于共振参数及裂变中子数均无新的实验测量信息，共振参数、热能点反应截面、瞬发、缓发和总裂变中子数均保持CENDL-3.1的推荐值。锕系核素全套中子数据评价过程及CENDL-3.1库中锕系核素全套中子数据评价情况在文献［17-18］中有较详细描述，特别是缺乏或无实验信息的反应截面的评价方法和过程在文献［18］有较详细描述，最基本原则是：1）以相同核电荷数Z中有实验测量信息的核素的光学势参数为基础，根据全截面等随质量数A的变化趋势做适当调整；2）根据（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反应截面随A变化的趋势调整能级密度、对修正及裂变位垒等模型参数，如（n，2n）反应截面随A增加而增大。236Np和238Np两核素具有相同的奇偶性，两者仅相差两个中子，由中子引起的核反应截面大小及形状均具有很强的可比性，因此在本工作理论计算中直接采用文献［19］中新获得的一套n＋238Np中子光学模型势参数，将其用于FUNF程序和直接作用过程DWUCK程序理论计算。下文主要对本工作的评价结果与其他库中评价数据进行对比和分析。

3.1 全截面和弹性散射反应截面

理论计算中，直接采用238Np全套中子数据更新评价时所获得的一套全新的光学模型势参数，由此计算得到的全截面与其他库中评价数据的对比如图1所示。对于全截面，本工作的推荐值整体较CENDL-3.1库的稍高一些。在JENDL-4.0库中，n＋236Np的理论计算中也是直接采用n＋238Np中子光学模型势参数，其全截面大小和变化趋势均与本工作的相同。

图1 全截面评价数据对比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

各评价库中弹性散射截面的对比如图2所示。在0.04～0.4 Me V和0.4～4 Me V两个能区，本评价结果分别较CENDL-3.1库的高约0.5×10－24cm2和低0.5×10－24～1×10－24cm2，而4 MeV能区以上各评价库间差异较小。在4 MeV以下能区，本工作结果明显较JENDL-4.0的低，而在4 MeV以上能区两者间差异很小。JEFF-3.1的弹性散射反应截面整体较其他评价数据库的高，截面曲线的形状和大小均不太符合物理规律。

图2 弹性散射截面评价数据对比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非弹性散射反应截面

非弹性散射反应截面理论分析严重依赖于靶核的核结构信息，国际核结构评价数据库（evaluated nuclear structure data file，ENSDF）中最新的236Np核结构数据为文献［20］中的推荐值，但与较早236Np的核结构数据相比并无变化，将文献［20］中所列的能级（表1）均考虑到理论计算中。236Np基态的自旋为6－，耦合道光学模型程序ECIS-95［21］无法对其进行理论计算，另外，基态与激发态之间的耦合也不强，因此，选择零程扭曲波玻恩近似理论模型来计算非弹性散射直接作用贡献。从表1可看出，在ENSDF库中第1激发态只给出了自旋，而未给出参考的宇称，若其宇称为负，由DWUCK程序计算的非弹性散射直接作用贡献为10－23cm2量级，明显不合理；若为正，非弹性散射直接作用贡献为10－57cm2量级，因此考虑该激发态的非弹性散射直接作用贡献意义不太大，在理论计算时假定其宇称为正。故利用DWUCK程序只计算第2～4激发态的非弹性散射直接作用的贡献。由DWUCK程序计算得到的直接作用非弹性散射的截面和角分布数据配合统计模型程序FUNF的理论计算，最后得到各分立能级和连续能级的非弹性散射截面及总非弹性散射截面。

表1236Np分立能级信息Table 1 Discrete levels information of236Np

本工作的总非弹性散射截面与各评价库之间的对比如图3所示。本工作的非弹性散射截面与CENDL-3.1和JENDL-4.0评价库在截面大小与形状上均存在较大差异。一方面，本工作采用的光学模型势参数与CENDL-3.1评价时完全不同；另一方面，直接作用贡献的理论计算结果也与CENDL-3.1评价时存在一定差异。能级纲图中所涉及的最高激发态能量小于0.33 Me V，因此连续非弹性散射是总非弹性散射截面贡献的主要来源，再考虑到第2～4激发态的直接作用贡献，总非弹性散射截面在入射中子能量较低时截面大些是较合理的；另外，在8 Me V以上能区，本文评价值明显较CENDL-3.1低些。本评价值在截面形状上与文献［19］中238Np非弹散射的基本相似，只是截面小一些，这符合截面随A变化的规律；但在JENDL-4.0库中，236Np和238Np的非弹性散射激发函数存在较大的差异，如图3所示，而其238Np非弹性散射截面形状却与本评价值相似。因此，整体上看，本评价值较JENDL-4.0的合理些。JEFF-3.1的评价数据曲线由一条折线构成，可能是理论计算中所考虑的能点不够造成的。

图3 非弹性散射截面评价数据对比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

值得注意的是，在JENDL-4.0理论计算中所采用的236Np分立能级与ENSDF数据库的不相符（表1）。除基态和第2激发态的J外，在JENDL-4.0评价中所采用的分立能级无法在ENSDF数据库中找到，这些激发态信息均是人为添加的；同时，假定第2激发态的宇称为正，且是1个转动带的带头，由此人为地添加了第3、第4和第6激发态（表1）。这可能是与本工作的非弹性散射截面存在较大差异的原因，也是其自身236Np和238Np非弹性散射截面在形状与大小上差异较大的最可能原因。

3.3 （n，2n）反应截面

本工作的236Np（n，2n）反应截面推荐值与各评价库数据的对比如图4所示。本工作推荐值与CENDL-3.1评价库之间存在较大的差异，一方面是由于目前所采用的光学模型势参数与原先的不同，另一方面，非弹性散射截面和裂变反应截面均与原先的理论计算存在较大差异。从截面曲线看，本文推荐值在7.3 Me V附近曲线较光滑，解决了CENDL-3.1库中存在一较明显的结构的问题，整体上反应截面曲线和大小更合理一些。本工作推荐值与JENDL-4.0库评价数据间差异较大，主要是由于两者间的非弹性散射及裂变反应截面间存在较大的差异造成的。JEFF-3.1的评价值整体较其他的评价库高，在12.8 Me V附近为一折线下降，不是很合理。

图4 （n，2n）反应截面评价数据对比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，2n）reaction

3.4 裂变反应截面

裂变反应截面各评价库数据的对比如图5所示。从截面形状和大小看，本推荐值与Britt和Wilhelmy［22］的裂变截面系统变化的研究结果符合较好，物理走向合理，而与CENDL-3.1间存在较大差异。CENDL-3.1库中裂变反应的第1台阶即（n，f）反应（反应代号MT＝19）截面下降较快，而第2和第3台阶即（n，n′f）和（n，2nf）反应截面较本推荐值小很多，但这两个台阶形状与本推荐值类似。图5中的数据点是由Britt和Wilhelmy通过对奇-奇核以及有实验信息核素的裂变反应截面系统分析得到的经验公式，经验公式中的裂变概率是通过（3He，tf）和（3He，df）两个间接反应实验数据提取的，该经验公式应用于估算难以开展实验测量的奇-奇核在6 Me V以下能区裂变截面，因此这一研究结果作为本推荐时的参考。目前推荐值与JENDL-4.0在小于5 MeV能区基本符合，但第2和第3台阶部分本评价值整体与其存在一定的差异，这一点从（n，n′）和（n，2n）等反应截面间存在较大差异也可看出。JEFF-3.1库的截面与其他推荐数据的差异不太大，但其曲线形状不是很合理，特别是每个台阶起阈处均为折线。

图5 裂变反应截面评价数据对比Fig.5 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.5 其他反应截面

中子与236Np作用的其他反应截面对比如图6所示，包括（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反应截面，各反应截面大小和物理变化趋势均较合理。

图6 其他反应截面评价数据对比Fig.6 Comparison of evaluated data for other reactions

3.6 微分截面评价

本工作的弹性散射角分布与其他评价库间的对比如图7所示，其中入射中子能量为14 MeV，各评价库间的弹性散射角分布的形状基本一致。在峰值大小上，本工作结果较CENDL-3.1的低些，与JENDL-4.0的推荐值基本一致。在大角度上，各评价库推荐值间截面及其曲线形状均存在较大的差异。

图7 弹性散射角分布对比（En＝14 Me V）Fig.7 Comparison of elastic scattering angular distribution（En＝14 MeV）

裂变中子能谱由Madland-Nix公式计算得到，入射中子能量为0.5～20.0 MeV的裂变能谱理论计算结果如图8所示。本工作的裂变中子能谱符合物理变化规律，即随着入射中子能量的增加，裂变中子能谱逐渐变硬。由于无角分布和能谱实验信息，因此本推荐均采用理论计算结果。

图8 中子出射裂变能谱（En＝0.5～20.0 MeV）Fig.8 Comparison of fission spectra（En＝0.5-20.0 Me V）

4 小结

本工作以238Np全套中子数据更新评价时获得的一套全新的中子光学模型势参数为基础，利用DWUCK程序和FUNF程序开展理论分析，同时根据Np各同位素反应截面系统变化规律，对能级密度、对修正及裂变位垒等模型参数进行调整，最后获得了各反应截面、微分截面及双微分截面，推荐的结果物理趋势合理。

与CENDL-3.1评价数据相比，全截面、弹性散射截面、非弹性散射截面、（n，2n）反应截面和裂变截面等均有较大的更新和改进，非弹性散射截面更加符合物理变化趋势，裂变反应截面特别是第1台阶能区与Britt等的裂变截面系统变化的研究结果相符合，（n，2n）反应截面较好地解决了CENDL-3.1评价数据在7.3 MeV附近截面不光滑的问题。本推荐中还给出了双微分截面和光子产生数据等。

中子与236Np反应的实验信息很少，且236Np自身的能级纲图不太完整，因此，需对236Np的核反应实验测量信息、评价数据及核结构信息继续进行跟踪，以便对评价数据进一步更新和改进。

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Updated Evaluation of Neutron Nuclear Data for236Np

CHEN Guo-chang1，CAO Wen-tian2，＊，WANG Ji-min1，
YU Bao-sheng1，TANG Guo-you2
（1.China Institute of Atomic Energy，P.O.Box 275-41，Beijing 102413，China；
2.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，
School of Physics，Peking University，Beijing 100871，China）

The nuclear data with high accuracy for actinides play an important role in nuclear technology applications，including reactor design and operation，fuel cycle，and estimation of the amount of minor actinides in high burnup reactors and its transmutation.Based on a new set of neutron optical model parameter of238Np and the systematic trend of the cross sections of different Np isotopes，a full set of236Np neutron nuclear data were updated and improved by theoretical calculation.The present result has significant improvements over the data in CENDL-3.1.

236Np；neutron；evaluation；cross section；nuclear data

O571.54

A

：1000-6931（2015）09-1537-07

10.7538／yzk.2015.49.09.1537

2014-06-03；

2014-08-21

陈国长（1978—），男，浙江台州人，副研究员，博士，粒子物理与原子核物理专业

＊通信作者：曹文田，E-mail：cao＠pku.edu.cn