煤的伴生资源煤矸石的综合利用*

甄强，郑锋

上海大学材料复合与先进分散技术教育部工程研究中心纳米科学与技术研究中心，上海 200444

煤的伴生资源煤矸石的综合利用*

甄强，郑锋†

上海大学材料复合与先进分散技术教育部工程研究中心纳米科学与技术研究中心，上海 200444

煤矸石是在煤炭开采和加工过程中产生的一种固体废弃物。作为排放量最大的固体废弃物之一，煤矸石不仅会侵占大量土地，还会对当地环境造成极大危害。对目前国内外煤矸石的综合利用技术的研究现状进行了综述。以煤矸石为原料，加工成高附加值的节能产品和环保产品，将会是高效综合利用的发展方向。

煤矸石；综合利用；发展方向

煤炭被人们誉为“黑色的金子”“工业的粮食”，它是18世纪以来人类世界使用的主要能源之一。2013年我国煤炭产量为37亿t左右，位居世界第一[1]。煤矸石是与煤伴生的一种含煤高岭土，煤矸石综合排放量占原煤产量的10%～15%[2]。采煤过程中产生的大量煤矸石过去一直被作为大宗固体废弃物堆放在煤矿周围。我国已累计堆存45亿t煤矸石，占用土地约为1.5万hm2，每年还新产生3.0～3.5亿t煤矸石，是目前我国排放量最大的工矿业固体废弃物之一[3]。煤矸石的堆放不仅占用了大量的土地，同时随着表面水分的蒸发，遇到大风天气易产生扬尘。长期暴露于空气中易受风化而发生自燃，产生大量的CO、CO2、SO2、H2S、NOχ等有毒气体污染空气。另外，煤矸石露天堆放，经降雨沐浴后，可溶性有毒元素会对土壤、水环境产生一定影响[4](图1)。

作为大宗固体废弃物之一，煤矸石是一种没有充分利用的资源。犹太经典《塔木德》中说：“世上没有废物，只是放错了地方。”在这个世界上没有无用的东西，任何无用的东西都是可以利用的，都能寻找到它存在的价值和用途。煤的伴生矿——煤矸石也是如此。我国作为全世界第一的产煤大国，具有全世界最大堆存量的煤矸石，对于煤矸石的资源化利用，变废为宝，充分利用其潜在的资源价值可有效保障矿区的土壤、大气、地下水、地表水等环境要素的质量安全，并可改善矿区生态环境，以保证现代煤矿企业的绿色可持续发展。

图1 煤矸石对环境的危害

1 全球的煤矸石资源情况

1.1 煤矸石的形成过程

煤是地壳运动的产物。远古植物死亡、堆积、埋藏后，其残骸经过复杂的生物化学、地球化学、物理化学作用后转变成煤。煤矸石是在成煤过程中与煤共同沉积的有机化合物和无机化合物混合在一起的岩石，通常呈薄层，是在煤层中或煤层顶、底板的岩石。因此，在煤矿建设和煤炭采掘、洗选加工过程中都将会产生数量较大的煤矸石固体废弃物。

1.2 全球煤矸石分布

世界探明可采煤储量为9842亿t，主要集中在美国(2466亿t)、俄罗斯(1570亿t)、中国(1145亿t)、澳大利亚(904亿t)、印度(747亿t)、德国(670亿t)、南非(553亿t)等(图2)。有煤的地方就有煤矸石。在煤炭的开采过程中，产生的大量固体废弃物煤矸石堆也主要分布在这些国家，只不过煤矸石的综合利用很早以前就得到了欧美等发达国家的重视。从20世纪60年代开始，英国就开始对煤矸石的综合利用进行系统研究。波兰和匈牙利联合成立了专门处理和利用煤矸石的海尔德克斯公司。到20世纪70年代，法国、德国等国家的煤矸石利用率已达30%～50%，部分矿区的煤矸石利用率已经达到100%[5-6]。

2 煤矸石的成分

煤矸石是多种岩块的混合物，其来源主要包括三种：①井筒和岩石巷道掘进过程中开凿排出的岩石，主要包括泥岩、粉砂岩、砂岩、页岩、砾岩和石灰岩；②煤层开采和巷道掘进过程中，由煤层的夹矸或削下部分煤层的顶板和底板组成；③煤层分选过程中排出的煤矸石，主要是煤层中的各类夹石，如高岭石、粘土、黄铁矿结合核等[7]。

图2 全球煤炭资源分布

从化学组成上看，煤矸石主要是由无机质和少量有机质组成的混合物。无机质主要包括矿物质和水。矿物质中的氧化物以SiO2、Al2O3为主要成分，另外含有数量不等的Fe2O3、CaO、MgO、K2O、Na2O、P2O5等。有机质随含煤量增高而增高，主要有C、O、H、N、S等。碳是有机质的主要成分，也是燃烧过程中产生热量的主要成分。因为煤矸石的化学成分极不稳定，不同地区的煤矸石成分也不一样。表1列出了国内几个地区煤矸石的化学成分。

表1 煤矸石的化学成分[8]

3 煤矸石综合利用历史

煤矸石综合利用的途径很多，但因受到技术条件和外部因素的限制，实际上正在实行的项目不多。煤矸石的传统利用途径主要为回填煤矿采空区、铺路、土壤改良、做建筑材料和发电等。

3.1 回填煤矿采空区

煤矸石回填煤矿采空区就是将煤矸石用于矿井回填，用煤矸石置换出煤炭，可以采用煤矸石不出井的采煤方式，直接填充采空区，减少煤矸石的排放量和地表下沉量。利用煤矸石作塌陷区充填原料，可大量地消耗煤矸石，是目前最好的煤矸石处理方式之一[9](图3)。

3.2 铺路

法国道路公路技术研究部和道路桥梁实验中心的研究表明，煤矸石可以作为很好的建筑充填材料。将煤矸石分层铺成35 cm左右厚的路基，压实后密度可达1.8 t/m3，这样路基就具有良好的防透水性(图4)。法国北部所有的载重车道路都是使用这种材料做路基[10]。近些年来，以煤矸石作为路基材料，广泛用于城市乡村道路、轻重型汽车道路、铁路路基、人行道、公园小路和运动场地等。徐丰公路庞庄矿区段塌陷区1.2 km长路段的路基，全部采用煤矸石填筑，使用性能良好[11]。

图3 煤矸石回填煤矿采空区

图4 煤矸石铺路

3.3 土壤改良

近年来，以煤矸石为载体生产有机复合肥和微生物有机肥料等的技术发展很快。利用煤矸石制备有机复合肥料，主要是利用煤矸石中含有的植物生长所必须的元素，如 N、P、K、B、Cu、Zn、Mo、Co 等[12]。以煤矸石和磷矿粉为原料基质，外加添加剂等，可制成煤矸石微生物肥料，这种肥料可广泛应用于农业、林业、种植业等(图5)。研究表明，煤矸石中的有机质含量越高越好。有机质含量在20%以上，pH值在6左右的碳质泥岩经粉碎并磨细后，按一定比例与过磷酸钙混合，同时加入适量添加剂，搅拌均匀并加入适量水，经充分反应活化并堆沤后，即成为一种新型实用的肥料[13]。钱兆淦等[14]利用碳含量较高的煤矸石作为主要原料制成的有机-无机复混肥料，在陕西渭南地区进行田间试验表明，苹果施用煤矸石肥料比施用等养分含量的掺合化肥和市售苹果专用肥增产效果明显，平均增产19%～37%。

图5 煤矸石生产的有机肥料

3.4 建筑材料

由于煤矸石具有一定的可塑性和烧结性，在经过均化、破碎、净化和陈化等工艺加工处理后，可用于制砖。目前，煤矸石制砖已成为煤矸石利用最为普及的一个方面，应用地区广，生产工艺成熟。我国每年生产煤矸石砖约130亿块，生产厂家超过1000个，种类包括烧结实心砖、空心砖、多孔砖、免烧砖、内燃砖、釉面砖、高档瓷砖等。利用煤矸石制空心砖，实现了制砖不用粘土，烧砖不用燃料，其社会环境、经济效益均超过了粘土实心砖(图6)[15]。

图6 煤矸石烧结的空心砖

3.5 煤矸石燃烧发电

煤矸石发电厂是指利用煤矸石作为燃料的发电厂。煤矸石发电，其常用燃料热值应在12 550 kJ/kg以上，可采用循环流化床锅炉，产生的热量既可以发电，也可以用作采暖供热。将煤矸石用于在沸腾炉中燃烧发电或者供暖，这种方法不但可以节省一部分能源消耗，而且燃烧后的灰渣还可以作为生产水泥等建筑材料的原料来使用，一举两得。攀枝花煤业集团将燃烧后的粉煤灰用于水泥掺合料，粉煤灰的添加量达到40%。目前，煤矸石等低热值煤发电装机规模不断增长，为国家的节能减排做出了巨大贡献。经过30多年的发展，全国煤矸石等低热值煤发电装机已约达3000万kW，加上在建机组，总装机规模约达3500万kW(图7)。虽然煤矸石发电装机在全国煤电总装机中占比不到4%，但年可燃用煤矸石、煤泥、中煤等低热值燃料1.35亿t，相当于4000万t标准煤，同时代替了上千台矿区供热小锅炉，对保护矿区生态环境起到了重要作用[16]。

图7 煤矸石发电厂

4 煤矸石的高效利用

在我国转变经济发展方式、调整产业结构的经济转型期，煤炭产业面临调整产业结构、优化重组，延伸产业链、寻求战略合作的新格局。煤矸石的充分利用，多元开发市场，与下游产品企业对接合作，不失为一条发展之路。煤矸石其化学组成主要为SiO2和Al2O3等，可以作为下游精细加工业的原料，以此来提高煤矸石的附加值。其终端产品的市场分布在陶瓷、耐火材料、橡胶工业、涂料、塑料、4A分子筛、铝硅铁合金等十多个行业。

4.1 分离有用成分

根据煤矸石中不同的化学元素，从煤矸石中提取的化工产品包括：①铝系化工产品，如氧化铝、氢氧化铝、硫酸铝和结晶氯化铝等。任根宽等[17]以煤矸石和石灰石为原料，采用煅烧活化方法制备得到的Al2O3，铝的提取率可以达到90%以上[18](图8)。②硅系化工产品，利用煤矸石中的硅元素可以生产SiC、Na2SiO3、SiCl4等多种硅系化工产品[19]。③碳系化工产品，如白炭黑、硅铝炭黑等[20]。④其他化工产品，如钛白粉和镓等。由于部分煤矸石中含有Ti、Ga等稀贵金属元素，同样也可以采用适当的方法从煤矸石中回收TiO2和金属Ga等。

图8 煤矸石生产的(a)Al2O3和(b)白炭黑

4.2 生产水玻璃

煤矸石中的铝硅矿物主要以高岭石为主，研究者通常侧重于用酸法提取其中的氧化铝，而对酸渣的合理利用较少涉及。事实上，煤矸石提取氧化铝后的渣量是煤矸石的70%以上。学者们发现煤矸石酸解渣可用来制备水玻璃，二氧化硅的浸提率可达80%以上[21]。

4.3 合成耐高温陶瓷材料

由于煤矸石的主要成分是SiO2、Al2O3和MgO等，这些氧化物是合成堇青石和莫来石的主要成分。以煤矸石、用后滑板砖和用后镁钙砖为原料，采用石墨、淀粉和复合添加剂为造孔剂，可以制备出多孔堇青石材料。该材料气孔率为44.9%，热膨胀系数为2.14×10-6K-1，荷软点为1290 ℃，具有优良的高温使用性能[22]。以50%的煤矸石，50%的纯相氧化物(Al2O3、MgO、SiO2)为原料，在1150～1250 ℃煅烧3～5 h可以得到颗粒状堇青石陶瓷粉体[23]。本课题组[24]以煤矸石为主要原料，经烧结反应一步合成法可以得到多孔莫来石(图9)。

图9 以煤矸石为原料制备的莫来石的(a)实物图和(b)微观形貌图

近几年，国内对煤矸石高温氮化反应合成Sialon复相材料的研究越来越多。以煤矸石和炭黑为原料[25]，采用二次氮化法制备了β-Sialon材料，最后分别以不同量的SiC取代α-Al2O3粉，可以制备不同复合比例的β-Sialon-SiC复合材料。

4.4 生产建筑用节能保温材料

利用废弃煤矸石生产保温砖，既利用固废、保护环境，又能促进新墙材的应用，推进建筑节能，有巨大的综合效益。以煤矸石为原料生产的多孔保温砖的气孔率为45.7%，导热系数小，为1.49 W/(m2•K)，用作墙体砖时，比普通墙体砖所需的保温材料大幅减少[26]。本课题组[27]以低热值高硅低品位煤矸石作为主要原料，同时以石灰石中的碳酸钙作为造孔剂，通过控制烧结过程，最终合成泡沫陶瓷保温材料(图10)，导热系数和抗压强度分别为0.23 W/(m2•K)和17.99 MPa，均超过了“高效能复合外墙外保温材料”的指标。

图10 以煤矸石为原料制备的泡沫陶瓷保温材料的(a)实物图和(b)微观形貌图

4.5 生产多孔陶瓷

煤矸石中含有较多的Al2O3、SiO2，再加上其本身的理化性能，可以用来制备多孔陶瓷材料吸附或者吸声等。秦巧燕等[28]将煤矸石进行高温焙烧再硫酸活化后用来吸附含铬废水，去除率可达99%以上。张继香等[29]以煤矸石为主要原料，加入造孔剂和其他外加剂，采用凝胶注模工艺制备得到高频吸声性能优越的多孔吸声材料，其孔隙率可达81.6%。

随着材料制备技术的发展，研究者们不仅可以利用煤矸石制备出SiAlON、堇青石、莫来石、SiC等陶瓷材料，而且他们希望将制备得到的陶瓷材料微纳米化、多孔化。微米级多孔陶瓷是担载型微孔陶瓷膜的支体，同时也是各种催化剂的载体。侯新梅[30]等以煤矸石、滑石为原料，以活性炭粉为造孔剂，合成的堇青石多孔陶瓷的抗折强度为29.1 MPa，显气孔率为39.8%。

4.6 生产分子筛

同样地，煤矸石中含有大量的SiO2和Al2O3，这些组分也正是合成分子筛的主要原料。以煤矸石制备分子筛不仅解决了分子筛合成的高成本问题，而且又能提高煤矸石制品的附加值。杨建利[31]、孔德顺[32]、王茜等[33]分别研究制备了4A型、P型和X型的分子筛(图11)。

4.7 生产分子筛-活性炭复合材料

以煤矸石为原料，对于分子筛/活性炭复合物的开发，研究学者曾利用不同的方法得到过该种材料。谭建冬等[34]通过往煤矸石和沥青组成的混合原料中加入白炭黑作为硅源补充来提高原料的硅铝比，并经过炭化、活化及水热晶化成功合成出了X型分子筛活性炭复合物。Ma等[35]将煤矸石原料经过K2CO3浸渍，随后在800 ℃下进行活化，水热反应后可以得到条状活性炭/A型分子筛复合材料。本课题组以富含石英的煤矸石为主要原料，经氢氧化钠碱熔活化、水热反应合成出13X型分子筛-活性炭复合材料(图12)。

4.8 煤矸石制备铝硅铁合金

通常情况下，研究者都是先将煤矸石中的铁元素去除后再进行其他产物的提取与合成。若将煤矸石成分中这一部分铁元素也利用起来，采用直流自焙电弧炉冶炼法，可以用来制备铝硅铁合金[36-37]。

4.9 煤矸石制备甲醇

除上述应用途径之外，含碳量较高的煤矸石可以用来制备甲醇。内蒙古天时建环保科技有限责任公司利用HTCW高温热解气化技术承担了20万t煤矸石制甲醇示范项目[38]。也可以先将煤矸石热解气化，产生的煤气用来发电，剩余的粉煤灰采用合适的方法分离出氢氧化铝和硅系化合物，然后用煤气发出的电用于氢氧化铝电解铝的生产，实现煤矸石的综合利用。

图11 以煤矸石为原料制备的4A型分子筛[31]的(a)微观形貌图及(b)XRD图谱和P型分子筛[32]的(c)微观形貌图及(d)XRD图谱

图12 以煤矸石为原料合成的13X型分子筛-活性炭复合材料的(a)实物图和(b)微观形貌图

4.10 其他国内外最新应用方向

煤矸石富含石英、高岭石和碳等，还可作为高分子复合材料填料。近年来，煤矸石用作高分子材料填料的应用也开始活跃起来。王万军等[39]采用沉降提纯、漂白、粉粹和煅烧等工艺处理煤矸石，获得了白度达到76.3%的微米粉体，用硅烷偶联剂进行表面改性后作橡胶填料，获得了与炭黑相当的补强效果。另外，由于污水处理对廉价絮凝剂、吸附剂的巨大需求以及煤矸石富含硅、铝和铁的成分特点，近年来对煤矸石制备复合絮凝(混凝)剂和吸附剂进行了许多研究，隋智慧[40]将煤矸石焙烧(700 ℃)后与硫铁矿烧渣配合，再经酸浸、高压碱溶与聚合，制备了聚硅酸铝铁，产物对造纸综合废水具有明显的处理效果。

5 结语

煤矸石作为采煤过程中产生的一种大宗固体废弃物，同时也是一种不可再生的矿物资源。煤矸石的长期堆存，破坏生态平衡，给人类的生存环境带来极大的危害，但是煤矸石又是丰富的天然资源，在工业，建筑业和农业中有着广阔的应用前景；所以各个地区应该根据煤矸石中元素含量的不同，因地制宜，有针对性的进行综合开发利用和工业化生产。开发生产节能产品和环保产品，实现“节能减排”和“以废治废”的目的，建立煤矸石循环经济模式，是实现煤矸石高效综合利用的一种有效方式。

煤矸石的综合利用具有十分重要的现实意义和商业价值，也是社会经济可持续发展和节能减排的必然要求。因此，积极发展对煤矸石的资源化综合利用，既可以充分利用废弃资源，变废为宝，实现可持续性发展，也可以减少煤矸石对环境的危害，具有明显的经济效益和社会效益，是节约能源、节约土地、保护环境和促进我国煤炭行业健康可持续发展的重大战略举措。

(2014年10月21日收稿)■

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Comprehensive utilization of coal gangue as an associated resource with coal

ZHEN Qiang, ZHENG Feng
Engineering Research Center of Material Composition and Advanced Dispersion Technology, Ministry of Education, Nano-Science & Technology Research Center, Shanghai University, Shanghai 200444, China

The coal gangue is a kind of solid waste produced and discharged in the process of coal exploitation and processing. As one of the largest solid wastes, coal gangue will not only occupy a lot of land but also do great harm to the local environment. This paper summarized the achievement of the coal gangue comprehensive utilization technology in China and abroad. Processing into high value-added industrial products will be a high-efficiency comprehensive utilization way for coal gangue as raw materials.

coal gangue, comprehensive utilization, development direction

(编辑：沈美芳)

10.3969/j.issn.0253-9608.2015.02.007

*攀枝花市科技局产业推进项目(2012CY-S-18)，上海大学创新基金项目(SDCX2012062)，江西省软科学研究计划项目(20132BBA10032)和攀枝花市社会发展科技项目(2014CY-S-4)资助

†通信作者，E-mail：zhengfeng525@shu.edu.cn