颗粒物激光雷达在大气复合污染立体监测中的应用

伍德侠，宫正宇，潘本锋，王 界，万学平

1．无锡中科光电技术有限公司，江苏 无锡 214135

2．中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012

3．中国科学院安徽光学精密机械研究所，环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031

目前中国大气环境呈现出复合型污染特征，区域性二次污染愈加明显，灰霾和光化学烟雾频繁［1-3］。灰霾污染会导致太阳辐射强度减弱，引发呼吸道疾病，对人体健康造成危害［4-8］。传统灰霾监测主要依赖于能见度记录和近地面定点测量等，仅能反映污染的现状和结果，对灰霾发生的来源、过程以及污染物的空间变化特征无法清晰地把握［9］。基于卫星资料对气溶胶光学厚度遥感分析，虽然能够获取空间大尺度的探测结果，但时间分辨率较差［10］。颗粒物激光雷达能够探测污染物的垂直演变特征，实现对灰霾污染高时空分辨率、高探测精度的立体监测［11-13］。较多学者已将颗粒物激光雷达应用于灰霾天气条件下气溶胶的消光廓线探测［14-16］，大气边界层结构特征研究［17-23］，颗粒物的来源判识［2，10，24-27］等，但颗粒物激光雷达在环境监测领域的业务化应用较少。同时，国内较早使用的微焦量级的激光雷达，较难适应中国中东部地区较严重的灰霾污染［28］，因此，基于毫焦量级的激光雷达，通过选取典型案例，研究颗粒物激光雷达对不同灰霾过程中颗粒物的时空分布的探测结果，发现具有毫焦级探测脉冲的激光雷达能够有效地透过灰霾层，完整地获取颗粒物的垂直分布特征。研究重点分析了因局地污染物、外源沙尘输入、外源细粒子输入与本地污染物相叠加的3种灰霾污染发生过程，并对这3种不同的致霾机理进行解释，为颗粒物激光雷达在环境监测领域的应用提供参考。

1 实验部分

1.1 材料

颗粒物激光雷达(Lidar-D-2000)的详细结构及技术参数参见文献［2］。

3个案例分别取自中国环境监测总站激光雷达监测结果(2013年12月5—9日，北京);无锡市新区大气复合污染观测站激光雷达监测结果(2013年4月22—26日，无锡);苏州市工业园区监测站点激光雷达监测结果(2013年8月8—10日，苏州)。案例中所采用的近地面数据(PM2.5及PM10)与颗粒物激光雷达在同一位置监测获得。

1.2 原理

颗粒物激光雷达的探测是基于大气中颗粒物对探测激光束所产生的后向散射信号的分析，并通过激光雷达方程的反演进行［29］:

式中:P(R)是激光雷达接收到高度R处的大气后向散射信号的能量，E0为激光的发射能量，ηL是激光雷达系统中光学部分和探测器部分的总效率，O(R)是激光雷达的重叠因子，β(R)和α(R)分别对应于大气后向散射系数和消光系数。考虑到求解式(1)中β(R)和α(R)的难度，不同学者给出了不同的近似方法［30-32］。目前普遍采用“Fernald方法”，具体的反演步骤可以参阅文献［32-33］。研究中激光雷达数据均是采用该方法进行反演的。研究采用的颗粒物激光雷达系统包括激光发射单元、光学接收单元以及信号采集单元［2］。激光发射单元由激光器和发射望远镜组成，其中出射激光束波长为532 nm，单脉冲能量约20毫焦;光学接收系统则由卡塞格林望远镜、窄带滤光片和光电探测器(光电倍增管)组成。

2 结果与分析

2.1 局地污染物导致的灰霾过程分析

2013年12月5—10日，北京地区经历了一次灰霾由产生到消退的完整过程，近地面空气质量经历了“良-重度污染-严重污染-优”的变化。其中，12月5日，空气质量指数(AQI)为83，6日达到93，7日迅速上升至233，达到重度污染，8日继续上升至341，达到严重污染，9日降低至97，10日低至36，空气质量为优。

为了分析大气颗粒物的时空分布特征，采用颗粒物激光雷达进行连续监测，结果如图1所示。

图1 局地污染时激光雷达监测结果(北京)

通常，大气中球形颗粒物越多，产生的消光系数越大;不规则的颗粒物越多，产生的退偏振度越大。球形颗粒物，较多的来源于复杂的大气物理化学过程，例如局地二次污染产生的细颗粒等;不规则的颗粒物一般来自于一次排放的扬尘或外源性的沙尘、海盐粒子输入等。从图1的监测结果可以看出，12月5—6日中午，从近地面到高空2.4 km，颗粒物产生的消光系数较小，退偏振度也小于0.02，说明该时段空气较为干净，分布的颗粒物较少。从12月6日晚—8日上午，近地面的颗粒物分布明显改变。近地面1 km以下消光系数增大至1.0 km－1，尤其在12月7日夜间。对应的退偏振度小于0.05，颗粒物的形态趋近球形，说明该时段局地球形细颗粒物迅速积聚，污染态势急剧加重。高空1.5～2.5 km，消光系数不足0.05 km－1，退偏振度接近0.08，高空的颗粒物分布较少。12月8日下午，近地面1 km以下退偏振度明显增大，最大值接近0.2，消光系数表现不明显，这可能是局地的扬尘导致。12月9日全天，退偏振度不足0.08，消光系数接近0 km－1，颗粒物的分布较少，大气相对干净。图1(b)还显示，从12月7日07:00—8日中午，2.4 km以上的退偏振度出现较多的噪点，这是因为该时段近地面的空气污染加重，颗粒物分布较多，高空探测的信噪比降低。

为进一步分析污染过程中气溶胶的垂直分布特征，对颗粒物激光雷达的回波能量进行平滑处理［34］，将一天的颗粒物消光系数廓线进行统计平均，如图2所示。

图2 不同污染条件下颗粒物的消光系数廓线(日均值)

由图2可见，空气相对清洁时(12月5日)，近地面的消光系数低于0.3 km－1，并且消光系数随着高度的增加迅速递减，3 km处的气溶胶消光系数接近0 km－1。重度污染时(12月7日)，颗粒物的消光系数随高度的变化背离指数衰减，从近地面至800 m，消光系数几乎为常数，约0.3 km－1。800 m高度附近出现消光系数的极大值层，极值超过2.5 km－1，该层厚度约100 m。这说明在局地污染过程中，近地面污染物垂直向上扩散，但可能因为逆温或逆湿的作用，颗粒物在某一高度附近积聚，形成类似“穹顶”的分布特点，阻止颗粒物在垂直方向的运动，进而使其稳定地分布在站点上空，造成当地空气普遍混浊。

地面监测站点颗粒物质量浓度的监测结果见图3。

图3 颗粒物质量浓度时间序列

由图3可见，12月5、9、10日对应的颗粒物浓度水平较低，PM10和PM2.5的日平均质量浓度低于75 μg/m3。12月6日开始，颗粒物逐渐上升，12月7—8日颗粒物浓度水平最高，其中PM10和PM2.5的浓度峰值为 493.6、404.5 μg/m3。12 月 8日12:00起，PM10和PM2.5的浓度出现较大幅度的下降，可能与冷锋过境有关(参考中央气象局的地面天气形势图)。PM2.5占PM10的比例分析如图3(实线)所示。12月9、10日 PM2.5的占比较小，最低值小于0.2，12月5日次之，PM2.5的占比约0.4～0.6，12月6日开始逐渐增大，12月7、8日PM2.5的占比维持在0.8左右。说明此次污染过程中，细颗粒物的贡献占主导地位。

2.2 沙尘输送导致的灰霾过程分析

外源性的颗粒物输入，常因沙尘(飘尘)的迁移、沉降导致。因沙尘多属于一次污染物，其形态以不规则的角状、棱状为主，因此颗粒物激光雷达对外源性沙尘粒子的监测，常表现出消光系数较小，退偏振度较大的特征。颗粒物激光雷达在判识外源性沙尘的另一个重要依据是其出现的高度与近地面的污染物无明显的重合。无锡站点2013年4月22—26日的监测结果如图4所示。

图4 沙尘输入过程的激光雷达监测结果(无锡)

由图4可见，监测时段内，站点高空出现了2次沙尘输入过程。第1次发生在4月22日凌晨，如图4中椭圆所标示。沙团在高空2 km附近突然出现，产生的消光系数低于0.1 km－1，退偏振度0.18～0.24。此时，近地面1 km范围内，有一定的颗粒物分布，但产生的消光系数不足0.15 km－1，退偏振度不足0.05。说明近地面以球形细颗粒物为主，高空以不规则的沙尘粒子为主。高空沙团在输送的过程中，因重力作用，沙团中的粗颗粒发生沉降，导致沙团轮廓在垂直方向迅速增大。4月22日夜间，沙团的底部已降至1 km附近。4月23日高空无明显的外源输入，颗粒物主要集中在近地面1.2 km以下，消光系数明显增大，约0.8 km－1，这可能受到前一天的沙团输入影响。沙团的输入带来了大量的粗细颗粒，但因细颗粒物的沉降速率小于粗颗粒物，对近地面的影响有一定的延迟。第2次沙团输送出现在4月24日07:00前后，高空1～2.4 km范围内，如图4方框所示。该沙团产生的消光系数不足0.1 km－1，但退偏振度约0.12～0.18。沙团在输送过程中，也向近地面沉降。4月25日11:00沙团的下沿已近800 m高度。近地面1 km内颗粒物产生的消光系数大于1 km－1，但退偏振度接近0，说明近地面分布的颗粒物近乎球形。考虑到4月24日07:00前后站点附近发生较强的降雨，推测可能是降雨中(后)大气中的湿度较大，颗粒物表面形成水膜造成较强的消光效应。4月26日，从近地面至高空2 km内有明显的颗粒物分布，但退偏振度已降至0.1左右，消光系数不足0.2 km－1，可能是局地的扬尘及沙团中未完全沉降的颗粒物造成。

近地面PM2.5和PM10质量浓度监测数据如图5所示。

图5 颗粒物质量浓度时间序列

由图5可见，颗粒物浓度在4月22日20:00左右出现峰值，其对应的PM10和PM2.5的质量浓度分别为 232、94 μg/m3，PM2.5占 PM10的比重为0.4，受第一次输送的沙团中沉降的粗颗粒影响较大。降雨时段中PM10和PM2.5都有降低。4月26日颗粒物浓度水平明显增大，呈积累上升模式。21:00PM10出现峰值(277.4 μg/m3)，PM2.5浓度为86.4 μg/m3，占比为0.31。颗粒物峰值与激光雷达监测到的沙尘输入时段有一定延迟，这可能是高空中颗粒物的重力沉降所致。4月26日夜间，PM2.5浓度峰值出现在 22:00，约 106 μg/m3。PM2.5的峰值较PM10有1 h的相位差，这可能是因为粗颗粒物之间的碰并过程而继续生成新细颗粒物造成。2次沙尘的输送均导致PM10的质量浓度增加幅度大于PM2.5，说明沙尘对近地面的粗颗粒影响较大。

2.3 外源输入与局地污染物的融合导致灰霾

2013年8月9日苏州市出现灰霾过程，站点的激光雷达监测结果如图6所示。

图6 外源输入与局地细粒子融合的激光雷达监测结果(苏州)

由图6可见，8月9日凌晨，高空2.2～3.0 km之间突然出现污染团(如图6中椭圆标示)。污染团的消光系数约0.2～0.4 km－1，退偏振度近乎为0，说明该输入的污染团以球形细颗粒物为主。输送持续至8月9日10:00，此时污染团的下沿降至1.2 km。8月9日早上近地面的消光系数约0.1 km－1，退偏振度接近0，说明近地面的污染物以球形细颗粒为主。近地面的污染物向上扩散，至10:00左右，垂直高度已达到1.8 km，与高空输送的污染团融合。中午时分2部分污染物融合程度达到最高。混合后的颗粒物产生的消光系数略有增大，约0.5 km－1，退偏振度无明显改变，说明2部分的颗粒物形态接近，均以球形细颗粒物为主。8月9日下午，随边界层高度下降，污染物向地面积聚。地面PM2.5的监测结果如图7所示。

图7 PM2.5小时均值时间序列

由图7可见，8月8日PM2.5维持较低水平，平均浓度为46.7 μg/m3，8月9日02:00迅速上升，05:00—09:00期间超过90 μg/m3。这可能与前一日夜间污染物的积累有关。20:00—21:00，PM2.5浓度接近120 μg/m3。与雷达的监测结果对比发现，8月9日白天PM2.5没有随着大气边界层高度的抬升而降低，反而继续维持较高的浓度水平，这与监测到的外源性细颗粒物输入进入边界层内密切相关。

3 结论

大气复合污染导致的灰霾过程机理和成因较为复杂，仅依赖近地面监测数据，只能反映污染现状，不能对污染的来源、特征及趋势进行深入解析。通过激光雷达对颗粒物的垂直分布特征进行探测，结合地面监测结果，则能够准确把握颗粒物的空间结构和扩散规律，据此对灰霾过程的形成机理进行研判。

对于局地污染导致的灰霾过程，激光雷达可以观测到颗粒物主要分布在1 km以内，重度污染时，颗粒物产生的消光系数超过1 km－1，退偏振度低于0.05，以局地产生的球形细颗粒污染物为主，颗粒物的垂直分布特征呈不均匀性，800 m高度附近存在消光系数的极大值层，800 m以下消光系数近乎常数。近地面数据表明，局地污染过程中PM2.5的贡献较大，PM2.5占PM10的比重超过0.8。

对于外源性沙尘输送导致的灰霾过程，激光雷达可以观测到在1～2 km高空突然出现污染团。污染团产生的消光系数不足0.1 km－1，但退偏振度超过0.2，甚至达到0.3，污染团以沙尘粒子为主。外源性沙尘输入常伴随着粗颗粒物沉降，造成近地面的 PM10质量浓度升高幅度较PM2.5大，近地面PM2.5在PM10中的比重小于0.4。

对于因外源性的污染物输入和局地污染物叠加导致的灰霾过程，通过激光雷达观测到在2～3 km高空突然出现污染团，但该污染团的消光系数约0.2～0.4 km－1，退偏振度接近0，以球形细颗粒为主。细颗粒的高空输入、沉降与局地垂直扩散的污染物在边界层内融合，造成近地面的消光效应增强，这也使得近地面的PM2.5浓度并未随着边界层高度的抬升而下降。

［1］Hong H，Xin M W，Yue S W，et al．Formation mechanism and control strategies of haze in China［J］．中国科学院院刊，2013，28(3):344-352．

［2］董云升，刘文清，陆亦怀，等．2008年北京奥运期间大气颗粒物激光雷达观测研究［J］．大气与环境光学学报，2009，4(5):368-375．

［3］任阵海，万本太，苏福庆，等．当前我国大气环境质量的几个特征［J］．环境科学研究，2004，17(1):1-6．

［4］中国气象局．霾的观测和预报等级［M］．北京:气象出版社，2010．

［5］李新妹，于兴娜．灰霾期间气溶胶化学特性研究进展［J］．中国科技论文在线，2011，6(9):661-664．

［6］唐傲寒，赵婧娴，韩文轩，等．北京地区灰霾化学特性研究进展［J］．中国农业大学学报，2013，18(3):3-5．

［7］WHO．Health effects of particulate matter:Policy implications for countries in eastern Europe，Caucasus and central Asia［R］．UN City:WHO Regional Office for Europe，2013．

［8］Afroz R，Hassan M N，Ibrahim N A．Review of air pollution and health impacts in Malaysia［J］．Environmental Research，2003，92(2):71-77．

［9］姜杰，查勇，袁杰，等．遥感技术在灰霾监测中的应用综述［J］．环境监测管理与技术，2011，23(2):15-18．

［10］李正强，许华，张莹，等．北京区域2013严重灰霾污染的主被动遥感监测［J］．遥感学报，2013，17(4):17．

［11］丁辉．利用微脉冲激光雷达(MPL)探测气溶胶消光系数廓线和大气混合层高度的初步研究［D］．南京:南京信息工程大学，2012．

［12］杨义彬．激光雷达技术的发展及其在大气环境监测中的应用［J］．成都信息工程学院学报，2005，20(6):725-727．

［13］夏俊荣，张镭．Mie散射激光雷达探测大气气溶胶的进展［J］．干旱气象，2006，24(4):68-72．

［14］邱金桓，郑斯平，黄其荣，等．北京地区对流层中上部云和气溶胶的激光雷达探测［J］．大气科学，2003，27(1):1-7．

［15］贺千山，毛节泰．微脉冲激光雷达及其应用研究进展［J］．气象科技，2004，32(4):219-224．

［16］贺应红．Mie散射激光雷达实验系统设计与大气消光系数反演方法研究［D］．成都:四川大学，2004．

［17］杨辉，刘文清，陆亦怀，等．北京城区大气边界层的激光雷达观测［J］．光学技术，2005，31(2):221-223．

［18］贺千山，毛节泰．北京城市大气混合层与气溶胶垂直分布观测研究［J］．气象学报，2005，63(3):374-384．

［19］刘诚，明海，王沛，等．西藏那曲与北京郊区对流层气溶胶的微脉冲激光雷达测量［J］．光子学报，2006，35(9):1 435-1 439．

［20］毛敏娟，蒋维楣，吴晓庆，等．气象激光雷达的城市边界层探测［J］．环境科学学报，2006，26(10):1 723-1 728．

［21］王治华．大气消光系数反演方法参数优化及成都地区大气边界层特性研究［D］．成都:四川大学，2006．

［22］王珍珠，李炬，钟志庆，等．激光雷达探测北京城区夏季大气边界层［J］．应用光学，2008，29(1):96-100.

［23］Yan Q，Hua D，Wang Y，et al．Observations of the boundary layer structure and aerosol properties over Xi'an using an eye-safe Mie scattering Lidar［J］．Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer，2013，122:97-105．

［24］张金业．武汉上空对流层大气气溶胶Raman/Mie激光雷达探测研究［D］．武汉:武汉大学，2010．

［25］潘鹄，耿福海，陈勇航，等．利用微脉冲激光雷达分析上海地区一次灰霾过程［J］．环境科学学报，2010，30(11):2 164-2 173．

［26］张婉春，张莹，吕阳，等．利用激光雷达探测灰霾天气大气边界层高度［J］．遥感学报，2013，17(4):981-992．

［27］吕阳，李正强，尹鹏飞，等．结合地基激光雷达和太阳辐射计的气溶胶垂直分布观测［J］．遥感学报，2013，17(4):1 008-1 020．

［28］刘婷，黄兴友，高庆先，等．不同气象条件下的气溶胶时空分布特征［J］．环境科学研究，2013，26(2):122-128.

［29］Weitkamp C．LIDAR:range-resolved optical remote sensing of the atmosphere［M］．Optical Sciences，Singapore:Springer，2004:23-33.

［30］Collis R．Lidar:A new atmospheric probe［J］．Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society，1967，93(398):553-555.

［31］Klett J D．Stable analytical inversion solution for processing lidar returns［J］．Applied optics，1981，20(2):211-220.

［32］Fernald F G．Analysis of atmospheric lidar observations-Some comments［J］．Applied optics，1984，23(5):652-653．

［33］张天舒，刘文清，赵雪松，等．北京奥运期间工业污染源颗粒物输送通量的激光雷达监测［J］．大气与环境光学学报，2009，4(5):362-367．

［34］闵敏，王普才，宗雪梅，等．灰霾过程中的气溶胶特性观测研究［J］．气候与环境研究，2009，14(2):153-160．