郑州市PM2.5浓度时空分布特征及预测模型研究

陈 强，梅 琨，朱慧敏，蔡贤雷，张明华，2

1．温州医科大学水环境应用技术研究所，浙江 温州 325035

2．加州大学戴维斯分校陆地、大气与水资源系，美国戴维斯 CA 95616

颗粒物泛指以固态或液态悬浮在气体中的气溶胶粒子。当颗粒物的空气动力学当量直径小于或等于 2.5 μm时，则被定义为细颗粒物，即PM2.5，也称可入肺颗粒物。细颗粒物在地球大气成分中组分很少，但由于其对人体健康、大气环境可能带来的严重危害，已引起政府和公众的极大关注。流行病学研究证实，颗粒物会对呼吸系统和心血管系统造成伤害，导致肺癌、心血管疾病、出生缺陷甚至过早死亡［1-2］。当大气中PM2.5浓度每增加10 μg/m3时，人的总死亡风险会上升4%［3］。大气环境科学领域研究发现，细颗粒物是大气能见度下降的主要原因，在部分地区对消光系数的贡献可达80%以上［4］。此外，PM2.5还会给气候变化、植物生长和生态系统带来一定影响［5］。

国外20世纪80年代初便已系统开展了对细颗粒物的研究［6-7］，并制定了严格的国家空气质量标准对污染源加以控制。中国相关研究起步较晚，大多数研究侧重PM2.5的化学组成［8-9］、来源解析［10-11］以及其与气象因子之间的关系［12］。胡伟等［13］通过在广州地区采样，从 PM2.5的化学构成角度分析了广州2010年亚运会期间颗粒物的污染特征。由于细颗粒物污染具有明显空间性和时效性，针对某一地区或某一时段进行的PM2.5浓度相关研究，并不能简单套用到另一区域。Shi等［14］在研究香港地区PM2.5变化特征时发现，观测期间PM2.5浓度在早晚人行高峰期呈显著的双峰模式，且工作日污染比周末更为严重，证明局部PM2.5浓度受人类活动影响较大。而在黄鹤等［15］对天津市颗粒物污染的研究中，发现天津地区工作日与周末期间污染物并未出现显著差别。

此外，传统研究普遍通过大气环境定点监测的方式获取城市PM2.5浓度，然而各监测点观察结果只能表征其周围一定半径范围内的PM2.5分布情况，难以直观反映整个区域的污染特征，为此需要借助空间插值方法和模型对城市连续空间曲面PM2.5浓度进行模拟与预测。关于空间插值，常用方法有反距离权重、趋势面、克里格插值等［16-17］。关于PM2.5的预测模型，目前主要有数值模型和统计模型两种。翟崇治［18］利用Calpuff模型，结合地形数据、气象数据、污染源数据，对重庆主城区的灰霾进行了模拟和预测，得到较为可靠的结果。同类模型如多尺度空气质量模型(Models-3/CMAQ)在国外也得到良好应用。由于数值模型复杂，对数据要求严格，在一些基础资料缺乏地区的应用往往受限。统计模型则体现了自身的经济易用性。在新兴的BP神经网络模型(BP-ANN)应用中，孙德智［19］选取气象因子对北京城区夏季O3浓度进行短期预测，取得较好的预测结果。同类文献［20-23］亦表明，以气象因子等为参数的 BP神经网络模型在大气抽样预测中，容易实现精准预测，且精度优于回归模型等其他统计预测方法。

为此，本研究以中西部重工业城市郑州为研究对象，利用统计学原理和地理信息系统(GIS)技术，分析了郑州市PM2.5的时空分布特征，并结合气象因子建立BP-ANN模型，对郑州市PM2.5浓度污染进行短期预测模拟，为公众更好地了解郑州地区颗粒物污染现状及职责部门制定针对性防治措施提供理论依据。

1 郑州区域概况及数据采集

郑州市位于河南省中北部，地理区域范围为东经 112°42'～114°14'、北纬 34°16'～34°58'，北临黄河，西依嵩山，东、南接黄淮平原。郑州市市区位于平原地带，地表起伏平缓。目前该市共设有9个大气监测站，包括市监测中心、河医大、烟厂、郑纺机、银行学校、供水公司、经开区管委、四十七中，以及1个对比监测站岗里水库。2012年12月市环保局正式对公众发布9个监测站点数据。本研究中，所用PM2.5数据采集自国家环保部推出的“全国城市空气质量实时发布平台”，记录时段为2013年8月17日—12月31日，每天连续24 h监测，所采集数据为每小时平均值。同期地面温度、相对湿度、平均海平面气压、风速、降雨量等气象资料来自美国Weather Underground公司网站存档数据和中国气象科学数据共享中心。此外，基础地理数据主要包括各测站经纬度坐标、郑州市基础地图(ArcGIS Online数据)等。

2 研究方法与原理

2.1 PM2.5时空分布分析

由各测站PM2.5小时浓度计算对应时段郑州市总体污染水平，利用单变量方差分析方法［24］，对郑州市PM2.5浓度日变化特征和周末效应进行研究。为降低缺失数据的干扰，对每天观测数据量少于12组的予以舍去。

结合地理数据，利用GIS空间分析中的反距离权重(IDW)算法［25］对各监测站PM2.5浓度进行插值，模拟出该市细颗粒物污染空间分布等级，并在GIS系统(ArcGIS 10.0)中进行可视化表达。

式中:zp是未知点p的估计值;zi是控制点i的z值，具体在本研究中即各测站的PM2.5浓度;di是控制点i与点p间的距离;n是在估算中用到的控制点数目;k是确定的幂。

2.2 BP-ANN预测模型构建

2.2.1 训练数据准备

选择郑州市每日的平均气温、相对湿度、风速、平均海平面气压、日照时数5项因子，考虑到降雨对PM2.5污染的冲刷作用及两日间的关联效应，添加了五日内降雨量、前一日的PM2.5浓度均值2个变量共7项指标作为BP-ANN预测模型的输入因子，由各测站小时实测数据计算整个郑州市日平均PM2.5浓度，作为输出因子。

所有输入/输出数据采集自2013年8—12月，以日为单位共得到137组样本。随机抽取80%(N=106)作为训练数据，用于构建BP-ANN预测模型;将剩余20%(N=31)作为模型的验证数据。对所有数据进行归一化，限定在［－1，1］区间内，以消除各维数据间的数量级差别。

2.2.2 预测模型的构建与训练

Robert Hecht-Nielsen证明，在不限制隐含层节点数的情况下，含有一个隐含层的3层BP网络可以实现任意非线性映射［26］。本研究即采用此种结构，通过模型自动寻优确定隐含层最佳节点数为14，构建PM2.5浓度BP神经网络预测模型结构，其中传递函数、学习算法等具体网络参数设置见表1。所有过程均通过Matlab编程实现。IDW插值是GIS中常用的精确插值方法，基本原理是假设未知值的点受近距离控制点的影响比远距离控制点的影响更大，其通用方程为

表1 BP-ANN预测模型的结构参数

2.2.3 模型评价与验证

对所构建的BP-ANN模型，通过拟合一致性指标(D)［27］、相关系数(r)、平均偏差(MBE)、平均绝对误差(MAE)、均方根误差(RMSE)共5项因子(各自计算公式见式(2)～式(6))进行模型评价。同时采用逐步回归方法，构建一个多元线性模型用于比较。利用验证数据分别检验两模型的拟合度和稳定性。

式(2)～ 式(6)中:Oi为 PM2.5浓度实测值，为PM2.5浓度实测值的平均值，Pi为PM2.5浓度预测值，为PM2.5预测值的平均值。

3 结果与讨论

3.1 PM2.5浓度日变化特征

图1给出了周末、工作日与国庆节不同时期PM2.5浓度的日变化趋势。从相似性角度分析，各时期细颗粒物污染日变化均具有明显单峰分布特征，日平均波动幅度为37%，变化显著。从早晨开始，随着人类活动的加剧，机动车燃料不完全燃烧，PM2.5浓度逐渐积累并于上午11:00左右出现峰值;此外，观测期间以秋冬两季为主，水平方向上静风现象及垂直方向上逆温现象经常发生，亦加重了清晨后污染物的累积。随着白天太阳辐射逐渐增强，近地面大气混合层高度增加，为颗粒物的扩散提供了有利条件，导致下午13:00—17:00污染逐步减轻。夜间23:00、0:00时PM2.5浓度较高，可能与夜间行驶的机动车多为柴油重型车有关。

图1 郑州市总体PM2.5浓度日变化趋势及周末效应研究

从差异性角度分析，国庆节期间郑州市整体细颗粒物污染日变化显著，高出周末和工作日平均污染浓度的32.8%，这可能与长假出行车辆增多关系密切。据不完全统计，2013年国庆节期间郑州主要高速收费站车流量达230万辆以上，共接待游客995万人次，远高于平日。通过单变量方差分析和成对比较(表2)，可以认为周末、工作日均与国庆节时期的PM2.5浓度均值有显著差异(P＜0.01)，国庆节期间空气污染更为严重。工作日与周末两个时期在图1中相比，PM2.5浓度表现出前者高后者低的现象，这可能是由于工作日交通流量大、市民出行频繁，周末人类活动程度相对较低所致;然而从统计学角度分析，两者总体均值无显著差异(P=0.146＞0.05)，尚不能认为郑州地区PM2.5浓度存在明显“周末效应［28］”。出现该结果的原因则可能是抽样误差的偶然性，导致犯了统计学中的“取伪”错误［29］，后期可通过延长观测时期来增加样本量加以改善。

表2 成对比较

3.2 PM2.5浓度空间变化特征

采用IDW算法，通过ArcGIS软件中的空间分析模块对已知监测站进行插值，生成郑州地区PM2.5浓度连续曲面，进行符号化处理后得到郑州市细颗粒物污染空间分布图(图2)，并对9个测站数据进行统计分析(表3)。

分析图2、表3可知，观测期间郑州市以金水区、管城回族区为两个污染中心，其中郑纺机、经开区管委两测站 PM2.5平均浓度最高，分别达(138.3±92.0)μg/m3、(130.3 ± 76.8)μg/m3，与2012年国家制定的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)日均二级浓度限值75 μg/m3相比，两者的超标天数均为102 d，占74.5%;二七区(河医大测站附近)污染程度较低，超标率为37.2%;位于远郊的对比监测点岗里水库，其平均PM2.5浓度并未随距市中心的距离增大而降低，反而基本持平于观测期间郑州市109.4 μg/m3的总体污染水平。

图2 观测期间郑州市PM2.5污染分布图

表3 郑州市各测站观测期间PM2.5日均浓度描述统计

结合本研究观测时期特点，城郊及北部农村谷类、豆类农作物在夏秋两季正值收获时节，秸秆焚烧现象时有发生［30］，且岗里水库附近户外烧烤成风，均对该地区PM2.5浓度存在重要贡献;市中心地带受11月开始的燃煤供暖、密集交通、其他点源污染影响，污染物排放增加，且观测期间郑州市大气环境经常性处于稳定状态，湍流运动不明显，空气对流运动弱，不易于污染物的扩散稀释，以及由此生成的二次硫酸盐、二次硝酸盐等粒子增多，造成了更为严重的二次污染。此外，观测期间，郑州城区多处进行的地铁施工、大型建筑施工等建设所产生的扬尘、水泥尘对PM2.5浓度贡献也不容忽视。根据郑州市环保局统计数据，郑州市燃煤对雾霾的平均贡献率为41%，其次为扬尘、机动车尾气，分别占28%、24%。

3.3 BP-ANN模型验证

表4给出了构建BP-ANN模型的输入因子与输出因子间的Pearson相关系数，除五日内降雨量因子外，其余因子均通过了显著性检验(P＜0.05)。结合具体气象数据，所有测站最大的PM2.5浓度值均出现在风速低于1 m/s、能见度低于1 km、持续浓雾的天气中，而最小的PM2.5浓度值则出现在降雨过后的1—4 d内、风速大于3.3 m/s、能见度大于15 km的晴天，表明PM2.5浓度在一定程度上受气象条件影响，验证了通过气象数据预测细颗粒物污染程度的合理性。

表4 预测因子与目标值间的相关系数

为了更好验证所构建BP-ANN模型的优劣，采用逐步回归方法，在SPSS中构建多元线性回归模型用于比较，其最优方程为

式中:x1为由各测站计算出的整个郑州市前一日PM2.5平均浓度(μg/m3)，x2为风速(km/h)，x3为平均海平面气压(hPa)。

分别将31组验证数据带入BP-ANN模型和逐步回归模型，对各模型的预测值和实际监测值进行对比，结果如图3、图4所示。

通过计算两模型的评价指标发现(见表5)，在建模阶段，BP-ANN模型的拟合一致性指标取值(D=0.944)更接近于1，表明在建模阶段该取值更好地学习了样本规律;在验证阶段，两模型与观测值的Pearson系数相近，但多元线性回归模型的一致性指标(D=0.794)低于 BP-ANN模型(D=0.854)，且其平均偏差和均方根误差均高于后者;分析整个过程(图5)，所构建的BP-ANN模型的预测结果与实际监测值的线性拟合能力(R2=0.759)优于回归模型(R2=0.667)。综上，所构建的BP神经网络预测结果能更为精确地模拟郑州市细颗粒物污染浓度的分布，拟合效果更好。

从图3、图4亦可看出，在验证样本观测日期为2013年12月18、26日处，两模型预测结果拟合度较差。结合同期气象数据，发现12月16—25日均为浓雾天气，18、26日前3日平均风速分别为1.3、1 m/s，PM2.5平均浓度分别为259.7、357.4 μg/m3。而18日当天，郑州地区出现了降雪，平均风速为3.5 m/s，26日为晴天，风速达4.2 m/s，两日 PM2.5浓度骤降至 75 μg/m3以下。这表明气象因素是两日PM2.5迅速下降的主要原因，同时也反映出在处理变异点问题上，所构建的BP-ANN模型的准确度尚待改进，这也是本研究今后所需开展的方向。

图3 BP-ANN模型PM2.5浓度预测值与实测值对比

图4 多元线性回归模型PM2.5浓度预测值与实测值对比

表5 BP-ANN预测模型的评价指标

图5 BP-ANN模型(左)和多元线性回归模型(右)建模与验证阶段预测值与实测值散点图

4 结论

通过对观测期间郑州市PM2.5浓度进行统计，结合气象数据、基础地理数据进行综合分析，得到如下结论:

1)观测期间郑州市PM2.5平均浓度为109.4 μg/m3，按PM2.5日二级标准评价，郑州市PM2.5日均值超标天数88 d，超标率为64.2%。其中，中度以上污染占污染日的33.1%，污染情况不容乐观。

2)郑州市PM2.5浓度日变化呈单峰模式，受逆温现象和污染累积影响于上午11:00出现峰值，下午13:00—17:00逐渐下降。国庆节期间颗粒物污染程度显著高于平日，表明人为活动的加剧影响PM2.5的排放;周末效应则不明显。郑州市PM2.5浓度空间变化中，金水区、管城回族区污染最为严重，工业燃煤、地铁施工等源排放是造成其污染的主要原因;位于远郊的岗里水库，受秸秆焚烧和市区污染输送等影响，亦造成PM2.5浓度的居高不下。

3)在气象因素中，风速、相对湿度、平均海平面气压是影响郑州市PM2.5浓度的主要因子，验证了通过气象数据预测细颗粒物污染程度的科学性。相对于传统回归模型，BP-ANN模型在用于郑州市PM2.5浓度拟合验证中拟合一致性指标达0.854，具备更好的短期预测能力。

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