霾期间上海低层气溶胶微物理属性与地面相对湿度分析

黄家敏，陈星宇，安静宇，杨洪海，陈勇航*，王秀珍，张华，徐婷婷，刘岩

（1.东华大学环境科学与工程学院，上海 201620；2.杭州师范大学遥感与地球科学研究院，浙江 杭州 310018；3.中国气象局国家气候中心，北京 100081）

霾期间上海低层气溶胶微物理属性与地面相对湿度分析

黄家敏1，陈星宇1，安静宇1，杨洪海1，陈勇航1*，王秀珍2*，张华3，徐婷婷1，刘岩1

（1.东华大学环境科学与工程学院，上海 201620；2.杭州师范大学遥感与地球科学研究院，浙江 杭州 310018；3.中国气象局国家气候中心，北京 100081）

用2007年1月至2010年11月美国国家航空航天局（NASA）的CALIPSO星载激光雷达资料，通过532 nm总后向散射系数、体积退偏比和色比，分析了上海地区霾期间低层0～2 km高度气溶胶微物理属性与地面相对湿度的关系。结果表明，当地面相对湿度为65%～80%时，后向散射系数在0～0.001 km-1·sr-1范围内出现的频率最大；当地面相对湿度为50%～65%时，后向散射系数大于0.001 km-1·sr-1的频率最大；低层大气中聚集的主要是规则气溶胶粒子，当地面相对湿度为65%～80%时，气溶胶粒子最为规则，其次为80%～95%的地面相对湿度。当地面相对湿度为50%～65%时，不规则气溶胶粒子所占比重较大；霾期间，低层大气中细粒子气溶胶均占主导地位，但随着地面相对湿度的增大，气溶胶粒子粒径逐渐增大。在地面相对湿度为80%～95%时，大颗粒气溶胶相对较多。

霾；相对湿度；气溶胶；CALIPSO；微物理属性

上海作为近30 a来全球经济发展最快的城市之一，在大量土地被工业化利用、植被减少、企业工厂蓬勃发展，人口和机动车辆剧增的情况下，多种污染物排放居高不下，已成为我国霾严重污染区域之一。霾是一种低能见度天气现象，而空气湿度会影响大气气溶胶的消光特性，从而影响大气能见度，并且其复杂的化学成分和沉降过程也给人体健康和生态环境带来不利影响[1]，因此近年来霾的研究受到普遍关注。

国内外对霾的研究主要集中在两方面，一是研究霾的气象学特征及危害，如城市霾天气的判定[2]、霾的成因分析[3]、霾日天气气候特征[4]以及霾与其它天气现象的区别、监测方法、危害[5]等方面；二是研究气溶胶理化特征和辐射效应，包括气溶胶源解析[6，7]及化学、物理[8，9]和光学属性[10]等方面。其中仅出现少量关于地面相对湿度与气溶胶关系的研究，比如张立盛等[11]分析了地面相对湿度对气溶胶辐射特性和辐射强迫的影响；韩道文等[12]研究了温度和地面相对湿度对气溶胶质量浓度垂直分布的影响；杨军等[13]发表了有关地面相对湿度对大气气溶胶粒子短波辐射特性的影响的研究结果；董真等[14]进行了地面相对湿度对大气气溶胶可见辐射吸收的影响的研究，贺千山等[15]分析了地面相对湿度对干霾和湿霾的影响。风速风向、边界层高度、相对湿度等气象要素是影响上海地区灰霾形成与强度变化的重要因素，但关于地面相对湿度对霾期间低层大气中气溶胶微物理属性影响的研究尚罕见。因此，本研究应用CALIPSO卫星观测及地面气象观测资料，通过对532 nm总后向散射系数、体积退偏比、色比3个方面的分析，探讨真实大气环境下，霾期间地面相对湿度对上海低层气溶胶散射能力、不规则程度和粒子大小等微物理属性的影响，为上海霾污染的预报预警、污染控制以及数值模拟等研究工作提供参考。

1 资料与方法

本研究卫星资料来源于CALIPSO卫星搭载的正交极化云—气溶胶激光雷达（CALIOP）L1产品。CALIPSO由美国的NASA、Ball公司和法国国家空间研究中心（CNES）等联合研制，于2006年4月28日成功发射升空。CALIOP是CALIPSO卫星的主要有效载荷之一，具备识别气溶胶、沙尘、烟尘以及卷云的能力。CALIPSO采用了偏振检测技术，探测范围广，具有较高垂直分辨率和测量精度，能在包括海洋和陆地上空等全球范围内快速、连续、实时和长期地进行大气气溶胶光学属性和形态特征的探测[16]。

本研究资料主要采用2007年至2010年地面相对湿度气象观测数据和加载在CALIPSO卫星上的激光雷达观测的3个反演参量——532 nm总后向散射系数、体积退偏比以及色比。后向散射系数反映的是不同的大气成分对太阳光的散射能力，它包括1 064 nm后向散射系数、532 nm总后向散射系数以及532nm垂直后向散射系数。色比表征的是大气颗粒的相对大小，它是由1 064 nm后向散射系数与532 nm总后向散射系数的比值所决定。体积退偏比表征的是大气颗粒的不规则程度，它是由532 nm垂直后向散射强度与532 nm平行后向散射强度的比值所决定。散射系数越大说明散射能力越强，体积退偏比越大说明颗粒物越不规则，色比越大说明颗粒物越大。本研究为探讨低层大气气溶胶微物理属性情况，将0～2 km高度层大气的532 nm总后向散射系数、体积退偏比以及色比值进行平均处理后得到本文所使用的分析数据。

本研究依据2010年6月1日实施的国家气象行业标准[17]，当研究时段内平均能见度小于10 km，平均地面相对湿度小于95%，无降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等可造成视程障碍的天气现象出现时，判识为霾。采用上海金山、宝山以及徐家汇这3个气象站点2007年1月至2010年11月的地面观测数据代表上海地区的霾天气情况，并选出CALIPSO卫星北京时间凌晨1点经过上海的57个个例，再对0～2 km高度层大气在不同地面相对湿度范围（50%～65%、65%～80%、80%～95%）下的532 nm总后向散射系数、体积退偏比以及色比进行比较和研究。

2 结果与讨论

2.1 气溶胶后向散射系数随地面相对湿度的变化

CALIOP可获得轨道白天和晚上的2个波长（532 nm和1 064 nm）的后向散射系数，其中532 nm总后向散射系数计算公式如下：

式中，β（z）表示后向散射系数，激光脉冲输出波长为532 nm，下标⊥和∥分别表示偏振光532 nm垂直光和532 nm平行光，T（2z）表示双向大气透过率：

式中，δm、δa和δo3分别表示气体分子、气溶胶和臭氧的消光系数，zsat代表卫星的高度。

大气气溶胶形成，即分子簇的形成及其体积增大，影响气溶胶粒子数浓度，且通过间接辐射效应对气候产生重要影响[18]。干状态下，对于气溶胶的光学性质而言，颗粒物本身的浓度是最重要的，其次是气溶胶的粒子谱分布、相对折射率，最后是颗粒物的形态。然而，上述决定气溶胶光学性质的参数本身都是相对湿度的函数，当相对湿度达到60%以上时，相对湿度本身，或者说气溶胶所吸收的水分就成为主导的控制因素。当相对湿度达70%～80%时，水分一般可以贡献气溶胶总质量的50%，甚至更多[19]。许多决定气溶胶光学性质的参数本身都是相对湿度的函数，对于大气气溶胶而言，细颗粒物通过吸湿增长，其粒径可增大到对可见光散射更有效的范围。有研究表明，虽然吸湿增长对气溶胶光学性质的影响具有“两面性”，但在通常情况下，随着环境相对湿度的增加，大气气溶胶对可见光的散射是增强的[19]。

事实上，大部分与气溶胶化学、物理和光学性质相关的环境测量都只能将环境大气引入到受控制的室内环境下测量，以上结论是在实验室环境下研究得出的，而在真实大气环境中，大气气溶胶对光的散射作用在其它因素的共同影响下随地面相对湿度变化情况却有所不同。

图1是532 nm总后向散射系数在不同地面相对湿度范围（50%～65%、65%～80%、80%～95%）下的频率分布，可以看出无论地面相对湿度如何变化，532 nm总后向散射系数的变化趋势不变。霾期间低层大气532 nm总后向散射系数主要集中在0～0.003 km-1·sr-1，数值越大，出现频率越低。在每隔0.001 km-1·sr-1的同一总后向散射系数范围内，随着地面相对湿度的变化，大气散射情况有所不同。532 nm总后向散射系数在0～0.001 km-1·sr-1范围内主要反映的是分子散射，它的频率随着地面相对湿度的增加先增大后略减小，在地面相对湿度为65%～80%范围内其频率最高，达到48.12%（表1）；其次是地面相对湿度范围为80%～95%时，其频率为46.51%；532 nm总后向散射系数的频率最低值出现在地面相对湿度为50%～65%范围内，仅为39.44%。而在后向散射系数为0.001～0.003 km-1·sr-1范围内，随地面相对湿度的增加，后向散射系数的频率值先减小后增大，在地面相对湿度为50%～65%范围内达到最高值35.81%；地面相对湿度范围为80%～95%时的散射系数频率值较其略低一些，为33.63%；最低的是地面相对湿度在65%～80%范围内的532 nm总后向散射系数频率值，仅为29.77%。当总后向散射系数大于0.003 km-1·sr-1时，532 nm总后向散射系数的频率随着地面相对湿度的增加而减小，在地面相对湿度为50%～65%范围内为最大。

产生以上变化的原因是多方面的，后向散射系数同日照、湿度、气温和风速都负相关，与日照、气温和湿度的相关关系最为明显[20]。本文数据来源于真实大气环境，而真实大气环境往往是复杂的，比如，当某一时段光照强度变化或者风速改变时，都会导致后向散射系数变化。因此，这里所得的结果是各因素综合作用的结果，地面相对湿度只是其中的一个因素。另外，0～2 km大气相对湿度值与地面相对湿度值很可能不一样，也可能是导致以上变化的原因。

2.2 气溶胶体积退偏比随地面相对湿度的变化

体积退偏比是532 nm垂直后向散射系数与532 nm平行后向散射系数之比，反映了被测颗粒物的不规则程度，计算公式如下：

退偏比越大，说明颗粒物越不规则，通过退偏比可区分球形和非球形气溶胶粒子。Liu等[21]研究指出沙尘气溶胶粒径大且不规则，体积退偏比较大;海洋气溶胶和大陆气溶胶主要由规则颗粒物组成，体积退偏比为0%～3%；煤烟体积退偏比范围略大于海洋气溶胶和大陆气溶胶，体积退偏比为0%～5%[15]。由于气溶胶亲水增长，随着空气相对湿度的增加，更多水汽依附在气溶胶表面，使得气溶胶吸收更多水分，粒径和形状会发生不同程度的改变，例如硫酸铵和氯化钠颗粒在地面相对湿度为90%时，其形状会由原来的不规则几何体转变为近似球体[22]。

在真实大气情况下，观察到不同地面相对湿度体积退偏比的出现频率分布见图2，可看出不同的地面相对湿度条件下体积退偏比的变化趋势基本相同。在三种地面相对湿度条件下，取值为0～10%的体积退偏比的出现频率均达到最大，体积退偏比的出现频率随着体积退偏比的增大而逐渐减小，也就是越大的退偏比值出现频率越少，体积退偏比为0～10%的气溶胶所占比例远远多于其它取值范围。但在每隔10%的同一范围内，随着对应地面相对湿度的不同，体积退偏比的出现频率仍有变化。当地面相对湿度为50%～65%、65%～80%、80%～95%时，体积退偏比为0～10%的出现频率分别为62.83%、72.21%、67.51%（表2），呈现先增大再减小的趋势，当地面相对湿度为65%～80%时，体积退偏比的出现频率相较于其它地面相对湿度时最大。当体积退偏比在10%～100%范围内时，随着地面相对湿度的增加，体积退偏比的出现频率先减小后增大，地面相对湿度在65%～80%范围内的体积退偏比出现频率相较于其它地面相对湿度最小，地面相对湿度范围在50%～60%时的体积退偏比出现频率最大。由此可知，霾发生期间，上海低层大气中聚集的主要是规则气溶胶粒子，且在地面相对湿度为65%～80%时最规则，而地面相对湿度为50%～60%时不规则气溶胶粒子所占比例最大。

可见，气溶胶粒子规则性并没有随着地面相对湿度的增加呈绝对的减小趋势，这可能是由于0～2 km高度范围内的相对湿度是有变化的，再者，真实大气环境中往往存在多种气溶胶类型，不同气溶胶受相对湿度的影响有所不同，例如，硫酸盐气溶胶极易受到相对湿度的影响，而黑碳气溶胶本身亲水能力较弱，有些有机物气溶胶甚至为完全疏水性[22]。

2.3 气溶胶色比随地面相对湿度的变化

色比是1 064 nm总后向散射系数与532 nm总后向散射系数之比:

大城市区域由于人类活动形成的霾天气本质主要是细粒子气溶胶污染，细粒子颗粒物富含大量的有毒有害物质，在大气中的停留时间长，输送距离远，因而对人体健康和大气环境质量的影响更大[23]。色比可识别颗粒物的大小，色比越大，颗粒物越大。在大气中的气溶胶随着相对湿度的增加而发生凝结增长，随着湿度的增加，吸湿性和溶解性气溶胶粒子的尺度将随之增大。当相对湿度低于60%时，气溶胶颗粒常以“干”的状态存在于大气当中，其质量浓度和粒子谱是影响散射能力的主要因素，但当地面相对湿度高于60%后，相对湿度的影响则变得非常重要[24]，颗粒物基本的物理状态发生明显改变，其中颗粒物粒径和形状的变化最为明显，如当相对湿度为90%时，硫酸铵和氯化钠颗粒的粒径可分别增大1.8和2.2倍[22]。

低层气溶胶的色比呈先增大后减小的趋势（图3），在0.2～0.4范围内达到最大，在50%～65%、65%～80%、80%～95%的地面相对湿度下，其频率分别达到16.55%、17.13%、15.51%（表3），相较于532 nm总后向散射系数与体积退偏比，色比的变化比较平缓。从不同地面相对湿度上来看，当色比为0～0.4时，同一地面相对湿度下色比频率逐渐增加，但随着地面相对湿度的增大，色比频率有先增后减的趋势；当色比为0.4～0.6时，在不同地面相对湿度下色比的频率较为相近，随着地面相对湿度的增大略微有减小的趋势；当色比为0.6～1.2时，随着地面相对湿度的增加，色比的频率先减小后增大，在地面相对湿度为65%～80%时最小；当色比为1.2～2.0时，其频率随着地面相对湿度的增大而增大，因此，相较于其它地面相对湿度范围，在低层大气中，地面相对湿度在80%～95%范围内时，大颗粒气溶胶相对较多。

随着地面相对湿度的增加，总体上色比是呈增大趋势的，这主要是气溶胶吸湿增长[25]的原因。当相对湿度达到潮解点时，气溶胶会瞬间吸收大量水分因而粒径增大，当相对湿度低于风化点时，气溶胶会释放大量水分，使其结晶而粒径变小。当相对湿度由50%上升到90%时，细粒径气溶胶的粒径约增大1.46倍，而更小粒径的气溶胶约增大1.12倍[26]。

3 结论

（1）霾期间，上海低层大气532 nm总后向散射系数主要集中在0～0.003 km-1·sr-1，数值越大，出现频率越低。无论地面相对湿度如何变化，532 nm总后向散射系数的这种变化趋势不变。当后向散射系数在0～0.001 km-1·sr-1范围内时，其频率在地面相对湿度为65%～80%时最大；当后向散射系数大于0.001 km-1·sr-1时，其频率在地面相对湿度为50%～65%时最大。

（2）低层大气中聚集的主要是规则气溶胶粒子。当地面相对湿度为65%～80%时，气溶胶粒子最规则；其次为80%～95%的地面相对湿度时；当地面相对湿度为50%～65%时，气溶胶粒子相对最不规则。

（3）在低层大气中，细粒子气溶胶在各地面相对湿度的环境中均占主导地位，随着地面相对湿度的增加，气溶胶粒子粒径增大，在地面相对湿度为80%～95%时，大颗粒气溶胶相对较多。

（4）在真实大气环境中，由于受到现实情况下各种因素的综合影响以及监测设备、技术的局限性而无法获得高空大气相对湿度逐时变化值，故本研究只分析了地面相对湿度情况下0～2 km大气气溶胶微物理属性的分布特征。

致谢：本研究卫星资料来自美国NASA Langley Distributed Active Archive Center，在此表示感谢。

[1]吴兑.大城市区域霾与雾的区别和灰霾天气预警信号发布[J].环境科学与技术，2008，31（9）：1-7.

[2]吴兑.灰霾天气的形成与演化[J].环境科学与技术，2011，34（3）：157-161.

[3]郑庆锋，史军.上海霾天气发生的影响因素分析[J].干旱气象，2012，03：367-373.

[4]王明洁，朱小雅，陈申鹏.1981—2010年深圳市不同等级霾天气特征分析[J].中国环境科学，2013，09：1563-1568.

[5]姚玉刚，邹强，张仁泉，等.灰霾监测研究进展[J].环境监控与预警，2012，05：14-17.

[6]段菁春，谭吉华，盛国英，等.广州灰霾期间颗粒态PAHs的污染特性及来源[J].环境科学，2009，30（6）：1575-1579.

[7]魏欣，毕晓辉，董海燕，等.天津市夏季灰霾与非灰霾天气下颗粒物污染特征与来源解析[J].环境科学研究，2012，11：1193-1200.

[8]杨军，牛忠清，石春娥，等.南京冬季雾霾过程中气溶胶粒子的微物理特征[J].环境科学，2010，31（7）：1425-1431.

[9]王苑，耿福海，陈勇航，等.基于微脉冲激光雷达的上海浦东地区不同强度霾研究[J].中国环境科学，2013，01：21-29.

[10]徐政，李卫军，于阳春，等.济南秋季霾与非霾天气下气溶胶光学性质的观测[J].中国环境科学，2011，31（4）：546-552.

[11]张立盛，石广玉.地面相对湿度对气溶胶辐射特性和辐射强迫的影响[J].气象学报，2002，60（2）：230-237.

[12]韩道文，刘文清，张玉钧，等.温度和地面相对湿度对气溶胶质量浓度垂直分布的影响[J].中国科学院研究生院学报，2007，24（5）：619-624.

[13]杨军，李子华，黄世鸿，等.地面相对湿度对大气气溶胶粒子短波辐射特性的影响[J].大气科学，1999，23（2）：239-247.

[14]董真，黄世鸿，李子华，等.地面相对湿度对大气气溶胶可见辐射吸收的影响[J].气象科学，2000，20（4）：487-493.

[15]贺千山，潘鹄，黄颖，等.上海干霾与湿霾气溶胶消光特性的比较[J].兰州大学学报：自然科学版，2013，49（4）：497-503.

[16]刘刚，史伟哲，尤睿.美国云和气溶胶星载激光雷达综述[J].航天器工程，2008，17（1）：78-84.

[17]QX/T 113-2010，中华人民共和国气象行业标准[S].

[18]Kulmala M,kontkanen J,Junnininen H,et al.大气气溶胶成核监测[J].尹仔锋，译.沙漠与绿洲气象，2014，8（1）：74-75.

[19]程雅芳，张远航，胡敏.珠江三角洲大气气溶胶辐射特性[M].北京:科学出版社，2008：16-17.

[20]徐婷婷，秦艳，耿福海，等.环上海地区干霾气溶胶垂直分布的季节变化特征[J].环境科学，2012，33（7）：2165-2171.

[21]LIU Z,LIU D,HUANG J,et al.Airborne dust distributions over the Tibetan Plateau and surrounding areas derived from the first year of CALIPSO lidar observations[J].Atmospheric Chemistry and Physics，2008，8（16）：5045-5060.

[22]Brook S D,DeMott P J，Kreidenweis S M.Water uptake by particles containing humic materials and mixtures of humic materials with ammonium sulfate[J]. Atmospheric Environment，2004，38：1859-1868.

[23]彭艳梅，钟玉婷，何清，等.大气气溶胶细粒子研究进展[J].沙漠与绿洲气象，2013，7（1）：69-74.

[24]Kim K W,Kim Y J,Oh S J.Visibility impairment during Yellow Sand periods in the urban atmosphere of Kwangju，Korea[J].Atmospheric Environment，2001，35：5157-5167.

[25]张芷言，王宝民，邓雪娇，等.广州地区PM_1质量浓度对能见度的影响以及气溶胶吸湿增长因子[J].中国科学院大学学报，2014，03：397-402.

[26]McMurry P H,Stolzenburg M R.On the sensitivity of particle-size to relative humidity for aerosols[J]. Atmospheric Environment.1989，23：497-507.

Analysis of Microphysical Properties of Aerosols in the Low-Layer Atmosphere and Surface Relative Humidity During the Haze in Shanghai

HUANG Jiamin1，CHEN Xingyu1，AN Jingyu1，YANG Honghai1，CHEN Yonghang1*，WANG Xiuzhen2*，ZHANG Hua3，XU Tingting1，LIU Yan1
（1.College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China；2.Remote Sensing and Earth Sciences Research Institute,Hangzhou Normal University，Hangzhou 310018，China；3.National Climate Center of China Meteorological Administration，Beijing 100081，China）

Based on the onboard lidar data from CALIPSO satellite of National Aeronautics and Space Administration（NASA）from January 2007 to November 2010,the relationship between 0～2 km altitude aerosol microphysical properties and surface relative humidity during the haze in Shanghai was revealed by analyzing the parameters of 532 nm total attenuated back scattering coefficient,volume depolarization ratio and total attenuated color ratio.The results showed that when the 532 nm back scattering coefficient was in the range of 0 to 0.001 km-1·sr-1,the frequency of 532 nm back scattering coefficient was the largest with the surface relative humidity of 65%～80%.However,when the 532 nm back scattering coefficient was greater than 0.001 km-1·sr-1,its frequency reached the maximum with the surface relative humidity of 50%～65%.The main constituents of lower troposphere were regular aerosols and the most regular aerosols appeared on the relative humidity was within 65%～80%,while the most irregular aerosols appeared on the relative humidity was within 50%～65%.In addition,fine particle aerosols were the dominant aerosols of lower troposphere in the haze.With the increase of surface relative humidity,the aerosol particle size increased,and the proportion of large aerosols were highest when the surface relative humidity was within 80%～95%.

haze;relative humidity；aerosol；CALIPSO；microphysical properties

P426.1，X831.03

B

1002-0799（2015）01-0039-06

黄家敏，陈星宇，安静宇，等.霾期间上海低层气溶胶微物理属性与地面相对湿度分析[J].沙漠与绿洲气象，2015，9（1）：39-44.

10.3969/j.issn.1002-0799.2015.01.007

2014-05-19

杭州市科技发展计划项目（20120433B18）；国家重点基础研究发展计划（2011CB403405）；国家自然科学基金（40975012）资助。

黄家敏（1991-），女，硕士研究生，研究方向为大气环境。E-mail：minmin091@163.com

陈勇航（1965-），女，教授。E-mail：yonghangchen@126.com

通讯作者：王秀珍（1961-），女，教授。E-mail:wxz0516@sina.com