利用放射性碳（14C）示踪华山冬季化石源CO2随海拔高度变化特征

谢邵文，周卫健，熊晓虎，周 杰，牛振川，卢雪峰，程 鹏，吴书刚

（1. 中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 西安加速器质谱中心，西安 710061；4. 西安交通大学，西安710049）

利用放射性碳（14C）示踪华山冬季化石源CO2随海拔高度变化特征

谢邵文1,2，周卫健1,3,4，熊晓虎1,3，周 杰1,2，牛振川1,3，卢雪峰1,3，程 鹏1,3，吴书刚1,3

（1. 中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 西安加速器质谱中心，西安 710061；4. 西安交通大学，西安710049）

放射性碳（14C）是化石源CO2最有效的示踪剂，为了更好地了解华山冬季化石源CO2的时空变化特征，于2014年冬季在华山三个不同海拔高度——玉泉院（504 m）、北峰（1634 m）、东峰（2079 m）进行大气CO2采样。通过放射性碳同位素分析研究发现：华山冬季不同海拔高度大气CO2浓度随海拔升高而减小，三个海拔高度大气CO2平均浓度依次为461.8 ± 14.1 ppm（ppm表示 μL·L-1）、414.6 ± 2.7 ppm和413.2 ± 3.4 ppm，皆高于我国四个大气CO2本底站点的同期浓度水平。不同海拔高度大气CO2浓度及其δ13C值呈显著的反相关关系，R2= 0.906，表明华山大气CO2主要受区域生态系统的时空变化和源汇特征影响，而海洋的影响较弱。三个不同海拔高度的化石源CO2浓度均值依次为42.3 ± 5.7 ppm、14.9 ± 3.8 ppm和10.6 ± 1.0 ppm，表明华山不同海拔高度大气CO2都受到化石源CO2不同程度的影响。华山冬季化石源CO2浓度和海拔高度具有显著的反相关关系，R2= 0.914，随着海拔的不断升高，化石源CO2浓度逐渐减小。利用Hysplit模式分层后向轨迹分析结果表明：在采样时段内，玉泉院和北峰受到同源路径气团的影响，其化石源CO2浓度呈现出较一致的变化趋势，东峰受到异源路径气团的影响，其化石源CO2浓度呈现出不同的变化趋势。因此，在分析评价高海拔地区化石源CO2浓度时，不仅要考虑到近源排放影响，同样不能忽视远源传输影响。

华山；14C；化石源CO2；海拔高度

全球气候变暖备受世界关注，大气CO2浓度的持续增加是造成全球气候变暖的重要原因。工业革命前大气CO2浓度只有278 ppm（ppm表示 μL·L-1），至2013年大气CO2浓度首次突破400 ppm， CO2浓度累计增加已经超过43%。全球大气CO2浓度增加，主要是由于人为化石燃料（煤、石油和天然气）的大量使用（IPCC，2007）。2009年哥本哈根世界气候大会达成共识，为防止全球平均气温再上升2℃，到2050年，全球温室气体减排量需达到1990年的80%，大气CO2浓度不超过450 ppm，为此世界各国着手制定各自的“碳减排”政策。定量监测和评估全球不同区域的碳排放动态已成为各国实施“碳减排”政策所关注的焦点，准确有效地示踪化石源CO2的时空变化特征对全球“碳减排”和气候变化研究都具有重要意义。

放射性碳同位素（14C）的半衰期为5730 ± 40年（Godwin，1962）。在漫长地质历史时期形成的化石燃料，由于放射性衰变，其14C已经枯竭，其燃烧释放的CO2中不含有14C，非化石源CO2由于自然界碳循环而含有相当数量的14C。通过化石源与非化石源CO2的14C组成差异，可以定量计算出化石源CO2占大气总CO2的比例。已有研究表明，1 ppm不含14C的化石源CO2将对380 ppm的现代大气的Δ14C产生2.8‰的耗损（Turnbull et al，2006）。大气中14CO2被认为是监测化石源CO2排放最直接有效的示踪剂（Levin and Hesshaimer，2000；Levin et al，2003；Turnbull et al，2006；Kuc et al，2007）。我国14CO2的观测研究起步较晚，自1989年在青海省瓦里关建立我国第一个全球大气本底监测站之后，相继在北京上甸子、浙江临安、黑龙江龙凤山等地开展了大气CO2浓度变化的观测研究，少有涉及14CO2的观测及化石源CO2的示踪研究（牛振川等，2013）。目前仅在北京（奚娴婷等，2011）、广州（丁平等，2013）和西安（Zhou et al，2014）开始了初步的相关研究，且主要限于对14CO2在城市区域及其水平空间的时空变化特征研究。城市区域和高山区域、水平空间和垂直空间的化石源CO2变化特征存在较大差异，了解高山区域化石源CO2的垂直空间变化特征，不仅有助于完善对化石源CO2时空变化规律的认识，更为进一步建立化石源CO2的三维空间传输模型提供有力的数据支持，更好地研究化石源CO2对于全球气候变化的影响。华山作为关中平原的制高点，海拔超过2000 m，远离城市，是研究高山区域化石源CO2的垂直时空变化特征的有利地点。基于此，本文选取华山作为研究地点，开展大气化石源CO2随海拔高度变化特征的示踪研究。

1 样品采集与分析

1.1 采样地点与时间

华山（Mt. Hua），位于陕西省华阴市境内（图1），向西距渭南市60 km，距西安市120 km，最高海拔2154.9 m，作为关中平原地区的制高点，由于山体挺拔峻峭，风光旖旎，是享誉海内外的旅游胜地。本研究采样点分别位于华山景区内（34°29′N，110°04′E）：玉泉院（海拔504 m）、北峰（海拔1634 m）和东峰（2079 m）。采用分层同步采样的方法，在3个不同海拔高度采样点使用5 L铝箔气袋，进行4小时间隔气泵采样。采样时间为：2014年12月25日11时、15时、19时、23时和2014年12月26日3时、7时，采样时段内天气状况良好，晴朗微风。

图1 采样点位置Fig.1 Sampling location

1.2 数据分析与处理

本文大气样品的CO2浓度和δ13C值均使用Picarro G2131-i型碳同位素分析仪进行测定，测量精度＜0.1‰。Δ14C值采用西安加速质谱中心3 MV串列加速质谱仪进行测量，测试精度可达2‰（Zhou et al，2006，2007）。在大气研究中通常用Δ14C来描述大气中14C的变化情况（Stuiver and Polach，1977），其定义为：

ASN和Aabs分别代表样品的14C/12C比值与国际绝对放射性碳标准的14C/12C比值，ASN和Aabs都经过同位素分馏校正和放射性衰变校正。

长期的观测研究表明：大气CO2浓度主要由大气背景CO2、化石源CO2和生物源CO2三部分组成，根据14C质量守恒，可得：

CO2obs、CO2bg、CO2bio、CO2ff分别代表大气CO2观测浓度值、CO2背景浓度值、生物源CO2浓度值和化石源CO2浓度值。Δobs、Δbg、Δbio、Δff分别代表大气Δ14C观测值、Δ14C背景值、生物源Δ14C值和化石源Δ14C值。

化石源CO2的Δ14C = -1000‰，而生物源Δ14C值来源非常复杂，难以定量，通常假设Δbio=Δbg（Levin et al，2003；Kuc et al，2007；Turnbull et al，2009；Zimnoch et al，2012）。

由（2）、（3）即可推出化石源CO2浓度值：

从公式（4）中我们可以发现，求出CO2ff，除了需要获得样品CO2浓度值和Δ14C值，还必须获得Δ14C背景值。样品的CO2浓度值和Δ14C值可以通过实测获得，而Δ14C背景值通常需要长期的观测得到。由于我国现阶段还没有大气14CO2的长期观测站点，已有的研究多使用西欧和北美提供的大气Δ14C背景值（奚娴婷等，2011；丁平等，2013）。通过全球不同地区大气14CO2观测站点的数据对比分析可知，不同区域大气Δ14C背景值存在一定的区域差异。因此，对于华山区域的Δ14C背景值，应当选取我国的大气Δ14C背景值，以尽可能减小由于Δ14C背景值的偏差造成的CO2ff的高估或者低估。本研究选用Zhou et al于2012年在我国海南七仙岭采集的Δ14C背景值（39.0 ± 2.0）‰（Zhou et al，2014），同时考虑到Δ14C背景值每年大约有5.0‰的自然衰减（Graven et al，2012），故本研究使用Δbg= （29.0 ± 2.0）‰进行计算。

2 结果与讨论

2.1 华山冬季不同海拔高度大气CO2浓度变化特征

采样时段内，玉泉院大气CO2浓度变化范围为450.7 ～ 489.2 ppm，平均浓度为461.8 ± 14.1 ppm，最大值出现在19时，最小值出现在23时；北峰大气CO2浓度变化范围为410.4 ～ 417.6 ppm，平均浓度为414.6 ± 2.7 ppm，最大值出现在7时，最小值出现在11时；东峰大气CO2浓度变化范围为409.6 ～ 418.7 ppm，平均浓度为413.2±3.4 ppm，最大值出现在3时，最小值出现在23时（图2）。通过将华山不同海拔高度的大气CO2浓度值与西安市（Zhou et al，2014）及我国四个国家级大气CO2本底站的监测数据（刘立新等，2009）对比可以发现，玉泉院大气CO2浓度接近于西安市大气CO2浓度，而北峰和东峰大气CO2浓度则接近于本底站的大气CO2浓度（表1）。采样时期的四个国家级大气CO2本底站大气CO2浓度数据由刘立新公布的2009年大气CO2浓度数据以及全球大气CO2浓度背景值的年际涨幅2.07 ppm（WMO，2014）推算得出。

图2 华山冬季不同采样点大气CO2浓度随时间变化Fig.2 Diurnal variations of CO2at different altitude in the winter of Mt. Hua

表1 不同观测点2014年冬季大气CO2平均浓度值Tab.1 Average atmospheric CO2concentration at different observation sites in the winter of 2014

已有的研究表明，城市区域和高山区域具有不同的大气CO2浓度日变化特征（何新星等，2005；赵玉成等，2006；浦静姣等，2012）。城市区域交通线路密集，人口稠密，工厂排放、机动车尾气排放等造成了城市区域通常有较高的大气CO2浓度值，且CO2浓度高值时段常常与城市上下班的高峰时段相吻合。高山区域植被覆盖茂盛，人为化石燃料使用相对较少，生态系统的光合作用和呼吸作用往往占主导。近年来，由于华山旅游资源的不断开发，华山景区的游览人数日趋增多，玉泉院已经体现出了城市区域的大气CO2浓度特征。特别是在下班、居民做饭高峰的19时，玉泉院大气CO2浓度达到峰值489.2 ppm，超过了西安市冬季平均CO2浓度值，反映了在下班高峰时段，由于人车流量短时间内的急剧增加、居民做饭、旅游餐饮业消费等的释放导致大气CO2浓度的显著升高。玉泉院和北峰大气CO2浓度，整体上表现为白天高、晚上低的城市区域大气CO2浓度日变化特征，且由于北峰海拔远高于玉泉院，气团自由扩散需要一定的时间，因此浓度高峰值相对滞后，出现在23时。东峰大气CO2浓度变化趋势则与玉泉院和北峰存在显著差异，整体呈现出白天低，晚上高的特征。东峰海拔超过2000 m，作为关中平原内的一个制高点，地表排放源较难影响到山顶区域，山上植被茂盛，白天植物光合作用强烈，晚上植物呼吸作用占主导，因此大气CO2浓度呈现出白天略低于晚上的高山区域大气CO2浓度日变化特征。同时，随着海拔的升高，大气CO2浓度的变幅减小使得单从浓度变化角度捕获大气CO2时空变率及原因变得困难，如何进一步示踪大气CO2浓度变化的原因变得更加重要。

2.2 华山冬季不同海拔高度大气CO2浓度与其δ13C相关关系

周凌晞等通过长期观测数据对瓦里关大气CO2及其δ13C本底特征与源汇间关系探讨发现，大气CO2浓度变化如果仅由陆地生物圈吸收和释放引起，则CO2与其δ13C呈线性相关，而两者间相关关系对于拟合直线的偏离则显示了某地点大气CO2及其δ13C平均变化中大气圈—生物圈、大气圈—海洋交换间相对贡献的变化（周凌晞等，2003）。华山冬季大气CO2浓度及其δ13C值呈现显著的反相关关系（图3），R2=0.906，小于瓦里关冬季R2冬= 0.946，大于瓦里关全年序列R2全=0.865。华山地处我国内陆腹地，远离海洋，山上植被茂盛，华山冬季大气CO2浓度与其δ13C值的显著反相关关系反映了陆地生物圈光合作用和呼吸作用的时空变化对大气圈的强烈影响，表明华山冬季大气CO2浓度及其δ13C值变化主要体现了华山区域自然生态系统的时空变化和源汇特征，而来自海洋的作用相对较弱。

图3 华山冬季大气CO2浓度与δ13C值相关关系Fig.3 The correlation of CO2concentrations and δ13C values in the winter of Mt.Hua

2.3 华山冬季不同海拔高度化石源CO2浓度变化特征

采样时段内，玉泉院大气CO2的Δ14C值的变化范围为-88.8‰ ～ -53.3‰，平均值为(-65.2 ± 12.4)‰，最大值出现在11时，最小值出现在7时；北峰大气CO2的Δ14C值的变化范围为-24.8‰ ～ 2.9‰，平均值为(-8.0 ± 9.3)‰，最大值出现在11时，最小值出现在7时；东峰大气CO2的Δ14C值的变化范围为0.1‰ ～ 7.3‰，平均值为(2.7 ± 2.5)‰，最大值出现在7时，最小值出现在23时（图4）。

图4 华山冬季不同海拔高度大气Δ14C值随时间变化Fig.4 Diurnal variations of Δ14C at different altitude in the winter of Mt. Hua

通过公式（4）计算出华山冬季不同海拔高度大气化石源CO2浓度。采样时段内，玉泉院化石源CO2浓度变化范围为36.4 ～ 53 ppm，平均值为42.3 ± 5.7 ppm，最大值出现在7时，最小值出现在11时；北峰化石源CO2浓度变化范围为10.4 ～ 21.8 ppm，平均值为14.9 ± 3.8 ppm，最大值出现在7时，最小值出现在11时；东峰化石源CO2浓度变化范围为8.8 ～ 11.6 ppm，平均值为10.6 ± 1.0 ppm，最大值出现在23时，最小值出现在7时（图5）。华山冬季化石源CO2浓度和海拔高度具有显著的反相关关系，R2= 0.914，随着海拔的不断升高华山冬季化石源CO2浓度逐渐减小（图6）。

图5 华山冬季不同海拔高度化石源CO2随时间变化Fig.5 Diurnal variations of fossil-derived CO2at different altitude in the winter of Mt. Hua

图6 华山冬季化石源CO2浓度和海拔高度相关关系Fig.6 The correlation of fossil-derived CO2concentrations and altitude in the winter of Mt. Hua

相比于华山冬季不同海拔高度大气CO2浓度值，冬季化石源CO2浓度值即使在较高的海拔仍有敏锐的响应。玉泉院和北峰化石源CO2浓度呈现出较一致的变化特征，在傍晚19时呈现出次高值，而在凌晨7时呈现出最高值。这是由于在傍晚，人车流量显著上升，居民做饭以及旅游餐饮业消费等的释放，大气CO2总体浓度呈现出最高值，但由于大气CO2来源多样，非化石源CO2占有相当大的比例，化石源CO2呈现出次高值。在深夜，人类活动减弱，冬季夜晚取暖，燃煤释放的CO2成为最主要的源。经过一夜的累积，化石源CO2浓度在凌晨7时达到最高值。同时，随着海拔高度不断增加，气体扩散需要一定时间，北峰化石源CO2浓度变化相对于玉泉院存在一定的时间滞后性。

2.4 后向轨迹分析模拟

通过采用美国国家海洋和大气管理局大气资源实验室（NOAA Air Resources Laboratory）大气边界层模拟分析表明：在采样时段内，华山大气边界层均在海拔1000 m左右。北峰海拔已经达到1634 m，远高于边界层变化范围，但北峰依然呈现出和玉泉院一致的化石源CO2浓度变化趋势，而海拔达到2079 m的东峰却呈现不同的变化趋势，这表明：在采样时段内，华山不同海拔高度大气化石源CO2浓度变化可能受到更为复杂的化石源CO2传输源影响。为了检验在采样时段内华山不同海拔高度大气气团的可能来源，采用美国国家海洋和大气管理局大气资源实验室的Hysplit模式，对采样时段进行48小时后向轨迹分析。采用三层模型模拟，高度分别设置为500 m，1600 m和2100 m，气象数据采用GDAS 数据库中的相关资料。48小时后向轨迹分析结果表明：影响华山500 m和1600 m高度的气团具有同源性，主要来自华山的东南部地区；而在2100 m的山顶，气团主要来源为华山的西部地区（图7）。因此，在采样时段内，玉泉院和北峰受到同源路径气团的影响，其化石源CO2浓度呈现出一致的变化趋势，而东峰由于受到异源路径气团的影响，其化石源CO2呈现出不同的变化趋势。同时，玉泉院和北峰更多的是受到来自近源气团的影响，而海拔更高的东峰则在近源影响的同时更多的受到远源气团传输的影响。

3 结论

（1）华山冬季不同海拔高度大气CO2浓度随海拔升高而逐渐减小，随着海拔高度的变化，大气CO2的源汇特征也在发生变化。不同海拔高度大气CO2浓度与其δ13C值的显著反相关关系表明：华山冬季大气CO2主要受华山区域自然生态系统的时空变化和源汇特征影响，而来自海洋的作用相对较弱。

图7 华山48小时后向轨迹模拟分析Fig.7 48 hours backward trajectories simulation analysis of Mt. Hua

（2）14C作为示踪化石源CO2最有效的示踪剂，通过测量华山冬季不同海拔高度的大气Δ14C值可以计算出华山冬季不同海拔高度大气化石源CO2浓度值。随着海拔的不断升高，华山冬季大气化石源CO2浓度逐渐减小，化石源CO2浓度和海拔高度具有显著的反相关关系。相比于大气CO2总浓度，化石源CO2浓度的变化特征即使在高海拔区域也能有敏感的响应，华山周边冬季取暖，燃煤释放CO2成为夜晚化石源CO2浓度升高的主要原因。

（3）对于高海拔区域，气象条件和气团传输来源都会对大气化石源CO2浓度变化特征产生重要影响，利用大气边界层模拟和后向轨迹模拟分析结果表明：在分析评价高海拔区域大气化石源CO2浓度变化特征时，近源排放与远源传输的影响都不容忽视。

致谢：感谢范煜坤、杜花、王鹏等在实验和采样过程中给予的帮助。

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The use of radiocarbon tracing the characteristic variations of fossil-derived CO2with altitude in the winter of Mt. Hua

XIE Shao-wen1,2, ZHOU Wei-jian1,3,4, XIONG Xiao-hu1,3, ZHOU-jie1,2, NIU Zhen-chuan1,3, LU Xue-feng1,3, CHENG Peng1,3, WU Shu-gang1,3
(1. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710061, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Xi’an Accelerator Mass Spectrometry Center, Xi’an 710061, China; 4. Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, China)

Radiocarbon (14C) is the most effective tracer of fossil-derived CO2. In order to better understand the spatial and temporal variations of fossil-derived CO2with altitude, three locations in Mt. Hua area of different altitudes were chosen, Yuquan Temple (504 m), North Peak (1634 m), East Peak (2079 m), for the sampling of atmospheric CO2in the winter of 2014. Through radiocarbon measurement, we found that atmosphericCO2concentrations decreased with increasing altitudes. The average concentrations of atmospheric CO2at three locations were 461.8 ± 14.1 ppm (ppm represents μL·L-1), 414.6 ± 2.7 ppm and 413.2 ± 3.4 ppm respectively. All of them were higher than four background sites’ atmospheric CO2concentrations in China. The negative correlation between CO2concentration and δ13C value was also observed (R2= 0.906), suggesting that atmospheric CO2in Mt. Hua area were mainly affected by regional ecosystem characteristics and sourcesink effects, while the impact of ocean was minor. The average concentrations of fossil-derived CO2at three different altitudes were 42.3 ± 5.7 ppm, 14.9 ± 3.8 ppm, 10.6 ± 1.0 ppm, indicating that atmospheric CO2at different altitudes are subject to the impact of fossil fuel to varying degrees. There was a strong negative correlation between fossil-derived CO2and altitude (R2= 0.914). Using the Hysplit mode and backward trajectories simulation analysis showed that, during the sampling period, Yuquan Temple and North Peak were affected by the homologous path air mass whose fossil-derived CO2exhibited a consistent trend, and East Peak was affected by heterologous path air mass, the fossil-derived CO2of which showed a different trend. Therefore, tracing the fossil-derived CO2in the areas of high altitude, we should take into account not only the impact of near-source emissions, but also transmission from the distant sources.

Mt. Hua; radiocarbon (14C); fossil-derived CO2; altitude

X831

A

1674-9901(2015)06-0419-08

10.7515/JEE201506005

2015-08-12

国家重点基础研究发展计划（2013CB955904）；黄土与第四纪地质国家重点实验室自主部署重点课题（LQ0705）

周卫健，E-mail: weijian@loess.llqg.ac.cn