武汉市空气污染物长期变化规律研究

朱忠敏， 韩 舸， 龚 威， 崔珍珍， 张 淼

(1.武汉大学 测绘遥感信息工程国家重点实验室， 武汉 430079；2.华中科技大学 武昌分校 信息科学与工程学院， 武汉 430064)



武汉市空气污染物长期变化规律研究

朱忠敏1，2*， 韩 舸1， 龚 威1， 崔珍珍1， 张 淼1

(1.武汉大学 测绘遥感信息工程国家重点实验室， 武汉 430079；2.华中科技大学 武昌分校 信息科学与工程学院， 武汉 430064)

搜集了武汉市2006年～2013年8 a间的PM10和气态污染物(包括SO2、NO2、NO、CO和O3)质量浓度监测数据.利用基于Loess的季节趋势分解和窗口滑动平均等时间序列分析方法提取了各种监测指标的长期趋势、季节变化和周变化规律.结果表明，武汉市PM10历经了6 a的缓慢下降后于2012年后开始急剧上升， SO2出现明显的下降趋势，其他污染物在2013年之前呈现出小幅上升或基本稳定的趋势，2013年有明显上升；季节规律方面，PM10、SO2、NOX和CO都表现出冬季高夏季低的变化特征，O3则呈现相反的变化特征，另外每年4月PM10会出现一个小高峰现象；PM10表现出明显的周变化规律，呈现出以周三为谷值周六为峰值的周期性变化，而其他气态污染物基本没有明显的周变化规律.

可吸入颗粒物(PM10)； 气态污染物； 时间序列分析

大气污染已被公认为是影响人类健康的重要因素[1]，研究表明大气颗粒物(particulate matter，简称PM)浓度较高时会诱发心脏病从而致人死亡[2-3]，而气态污染物浓度上升则会导致呼吸道疾病和哮喘的发病率上升[4].另外，大气颗粒物和气态污染物浓度的增加对全球气候变化也产生了不可忽视的影响[5].遥感卫星获取的全球臭氧(O3)和氮氧化物(NOX)分布表明，至2000年时中国地区的O3和NOX浓度便高于全球大部分地区，并且增长速度也高于其他地区[6].2001年～2006年的全球PM2.5、PM10(空气动力学当量直径小于等于 2.5、10 μm的悬浮颗粒物)浓度分布显示，除青藏高原和大兴安岭外，中国大部的PM2.5浓度明显高于全球其他地区，其中华北和四川盆地等地区的PM2.5浓度甚至超过撒哈拉等沙漠地区处于全球最高水平[7].与此同时，我国强劲的经济增长为包括大气在内的环境保护工作带来了巨大的压力.因此，大气污染的分布、变化规律和成因研究成为学术界一大热点，同时也引起社会各方面关注.

目前而言，基于短时间、特殊场景(例如典型雾霾天气、沙尘暴和燃放烟花爆竹等)的PM2.5、PM10物理特性和化学成分分析常见于国内外研究[8-14].长时间序列分析有助于在大时间尺度上解释污染的气候学特征，使分析结果更具统计学意义，为厘清大气污染发展趋势，预测其未来走势提供重要帮助，近年来受到国外研究人员的重视[15-17].但是相关研究在我国相对较少，且其时间跨度往往仅限于3个月至2 a[18-21].

为此，本研究以2006年～2013年武汉地区PM10，SO2，CO，NOX，O3等监测数据为基础，利用时间序列分析的方法，探索和揭示该地区大气污染的长期趋势、季节性和周期性变化规律.

1 实验数据和处理方法

1.1 区域背景和监测数据

武汉市地处中国腹地，历来有九省通衢之称，其城区内江河纵横、湖港交织，全境水域面积2 217.6 km2.近年来，为推动城市发展，武汉市政府提出“工业倍增计划”与“城建攻坚计划”等五大计划.随着城市建设的提速，本地源排放增加将对空气质量带来更大的压力.与此同时，作为中部的内陆城市，京津冀、长三角和珠三角等地区的大气污染不可避免的随着大气传输过程扩散到武汉市，另外周边省内省外农村地区的秸秆燃烧也对该市的空气质量施加了重要影响.星罗棋布的湖泊和江河造就不同于其他城市的下垫面情况，对污染物的累积和扩散形成独特的影响.基于以上3点，武汉市大气污染的来源和成因难以在短时间内获得合理的分析，因而对提出科学合理的大气治理政策和构建预测预报系统的制造了特殊的困难.

本研究搜集了武汉市吴家山环境大气监测站2006年～2013年间PM10、SO2、CO、NOX和O3的日均质量浓度监测数据(武汉市环保局：http://www.whepb.gov.cn/airInfoView.jspx).采样点位于武汉市东西湖区，该地区属于武汉市的新兴城区，是经济快速发展，市政建设加速的典型代表.相关的详细测量方法和数据质量检查规则参见《气态污染物以及PM10的自动监测技术规范》(HJ/T 193-2005)和《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 654-2013).

1.2 数据预处理

由于不同时间尺度的分析需求，原始的小时均浓度数据需要被重采样为日均、月均和年均等不同时间分辨率的数据.对于每一天，在采样时间内如果存在80%或以上的有效小时均数据，则对其求平均从而得到当日的日均数据.依次类推，进而得到月均和年均数据.表1列出了最终数据集的情况.从表1可以看出原始PM10监测数据和氮氧化物(NOX=NO2+NO)监测数据的可用性比较高，因此经处理后的有效日均数据已经超过97%.SO2的原始监测数据尽管可用度低于PM10和NOX，但是经处理后的有效日均数据数量却略多于两者，这表明尽管SO2监测数据总体上虽然丢失较多，但是不会在同一天丢失多个数据.CO和O3数据可用性较低的原因在于2006年10月之前完全没有数据，这是由于当年10月起CO和O3才被正式列入监测指标.总体上看，经过预处理后，数据的可用性得到了一定提升，对进一步的分析提供了有利的条件.

表1 不同时间分辨率数据的可用性情况

1.3 变化规律分析

简单的展示年平均值往往无法揭示蕴藏于长时间序列数据中的规律性现象.污染物浓度的监测数据并非平稳时间序列，线性回归或者单调性假设不足以反映其复杂的变化情况.以PM10浓度为例，首先受到诸如秸秆燃烧、燃放鞭炮和污染物长程传输等因素影响，其存在相当大程度的随机扰动项；其次，由于气候因素的作用，在逆温层等静稳条件容易形成的时节PM10浓度往往高于大气水平和垂直扩散条件良好的时节；最后，受到城市发展、政策变动等长期人为驱动的影响，PM10的浓度会具有某种长期趋势.为了揭示出不同时间尺度上的变化特征，就需要对原始数据进行有效的分解.STL(Seasonal-Trend decomposition by LOESS)方法最早被用于大气CO2浓度分析和经济数据的分析.它的核心思想是假设一时间序列数据具有稳定幅度的周期性，进而利用局部加权回归散点平滑法将原始时间序列分解为趋势项、周期项和随机项.它的这一特征正好符合长期污染数据的分析.关于STL详细介绍参见Cleveland(1990)[22].

在长期趋势的基础上，还需要分析各污染物的周变化规律.目前而言，能够被用来验证污染物周变化规律显著性的统计量和统计方法比较少见.本文利用一个31 d的窗口计算滑动日均值，从而消除掉季节性的特征.进而计算日均值与滑动日均值的偏差，得到一个新的关于偏差量的时间序列数据.然后，将这一组新数据按照星期一至星期日进行分组，对于这些得到的异常量(anomaly)和星期日(后文中星期日指的是day of week，而非Sunday)，采用Kruskal-Wallis测试来检验周变化规律的显著性.同时计算每组内的均值和方差，从而得到一周内每天的平均异常量.异常量计算公式见公式(1):

(1)

其中,A为异常量，C为日均浓度，i为污染物名称，j为监测日期.

2 结果和讨论

2.1 长期趋势分析

图1和图2分别展示了PM10和气态污染物月均数据的分析结果.其中，浓度限值的一级、二级标准来源于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012).需要指出的是，PM10、SO2、NOX的浓度限值为年均值，而CO的浓度限值为日均值，O3的浓度限值为日最大8小时平均值.几种污染物未选用同样时间尺度的浓度均值作为一级、二级标准的原因在于《环境空气质量标准》没有定义CO和O3的年均浓度标准.

图1 PM10趋势分解结果Fig.1 Temporal variation trend decomposition of PM10

图1显示从2006年起，PM10呈现下降的趋势，但是从2012年起呈现出剧烈上升的趋势.这一结果表明，在武汉地区，PM10的浓度并非长期呈现上涨的趋势，考虑到城市处于快速发展的阶段，这说明现行的各种大气污染控制措施取得了一定的效果.但是，2012年起PM10浓度开始大幅上涨，这可能与2012年后开始提速的市政建设有一定关系，工地数量加剧了大气污染的程度.同时，图1也显示PM10的趋势浓度一直处于90～140 μg/m3，远超我国现行的一级和二级标准.武汉市政府在其《改善空气质量行动计划(2013-2017年)》中提出“到2017年，全市空气中可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5)的年均浓度，分别比2012年和2013年下降20%”.图1显示2006年至2012年7年之内，PM10浓度下降约12.5%.考虑到2012年后PM10又出现的剧烈上升趋势，为实现上述目标需要采取更多更严格的控制措施.另外，即使实现这一目标，PM10浓度依然无法达到二级标准.这说明，大气治理工作依然任重而道远.

图2 气态污染物SO2、NOX、O3和CO趋势分解结果Fig.2 Temporal variation trend decomposition of gaseous pollutants of SO2、NOX、O3 and CO

图1也展示了PM10变化的季节性.PM10每年7月达到谷值，1月达到峰值，1月至7月间呈现下降的态势，7月至次年1月呈现上升的态势.这一变化规律与全国其他地区雾霾出现的规律是吻合的，夏季大气活跃的水平和垂直对流对净化城市空气质量起到了显著的作用，秋冬季大气常处于静稳状态容易加剧污染的积累.同时，亚热带季风气候决定了武汉市夏季多雨，秋冬少雨的特征，降雨量的季节性与PM10浓度的季节性恰好相反，也说明降雨对空气质量的影响是明显的.同时，季节性分析表明在每年的四月会出现一个小高峰，武汉市极少受到春季沙尘暴影响.这说明在清明至谷雨期间，武汉市的气象条件不利于污染物的扩散.此外，6月和10月受周边县市和省份秸秆燃烧引起的重度雾霾容易受到公众的关注.图1显示，PM10在6月并没有出现类似4月的小高峰现象，但是在10月往往出现急剧上升，这说明受到外源输入型污染时，不同的气候特征会造成完全不同的污染积累结果.在资源条件有限时，建议对秋季的秸秆燃烧投入更多的控制措施，对夏初的秸秆燃烧进行有效的监测预警即可.

图2展示了4种气态污染物(NO和NO2被合并为NOX)的变化规律.其中CO和NOX只显示了一个标准的原因在于根据现行国家标准，这两种污染的一级和二级标准是相同的.图2显示，SO2的浓度出现明显的下降，从一度超过二级标准到2013年达到一级标准.CO浓度在2010年之前下降，之后保持平稳，考虑到激增的机动车保有量，相关的汽车尾气控制措施起到了一定效果，但是2013年CO出现大幅上升.O3浓度基本平稳，相较于2006年略有下降，与CO类似在2013年后出现大幅上升.NOX的浓度一直呈现趋势性上升态势，于2013年超过了国家一级/二级标准.

SO2、NOX和CO的季节性与PM10类似，O3则呈现出相反的趋势，在冬季低夏季高.这一季节性的原因在于，夏季的强烈太阳辐射刺激O3的生成，同时其他污染气体减少使得O3的消耗量下降.国外相关研究建议欧洲地区在夏季适当鼓励NOX排放以控制过高的O3污染.武汉市O3的浓度在夏季超过一级标准而未到达二级标准，成为夏季最主要的首要大气污染物.因此，在夏季合理的控制O3浓度成为一个需要考虑的问题.最后，除SO2外的其他气态污染物在2013年后都出现了急剧的上升，这使得城市气态污染控制的工作更加严峻.

2.2 周变化规律

图3显示除周六外的各天异常量趋向负值，这一结果与Bigi在意大利的研究结果[23]有所不同.考察异常量的计算方法可以知道，负值意味着当日PM10浓度小于以当日为中心，以31天为窗口的平均浓度.多数星期日的平均异常量为负值说明武汉地区容易出现频繁而持续性不长的重污染情况.

图3 PM10周变化规律Fig.3 PM10change rule in a week

图3所示的标准差远超过平均值，导致在一个月的时间窗口内PM10具有非常大的波动性.这种特征造成统计意义上零假设很难通过显著性检验，从统计学的角度看，类内差异远大于类间差异时是无法证明各类之间的差异性的.为解决这一问题，国外学者提出应该剔除掉重度雾霾日，但是就我国实际情况而言，如果剔除重度雾霾的情况，样本数量会大量减少(武汉年均PM10为100 μg/m3左右，欧洲污染比较重的地区年均PM10也只有40 μg/m3左右)，甚至使一些规律性特征被消除.所以，本文不对原始数据进行筛选或评价而直接进行显著性检验.PM10异常量在各日是等量齐观的假设，经Kruskal-Wallis测试得到的p值远超0.05，因此无法从统计学上否定这一假设.但是，图3确实能够展现出明显的周期性，这可以理解为当样本数足够多且重度雾霾的发生于星期日无直接关系时，其对一周内各天产生了相似的影响，因此在表达周期性时这种影响得到了抵消，而这种相互抵消作用随着样本数量增大会变得更加明显.当我们减小样本数(指定特定采样年份、特定取值或者随机采样时)确实发现这种周期性会明显的减弱.

另外，图4显示了以6 d或8 d为一周的变化规律.从中可以看出，这种伪变化规律完全不具备图3所展示的周期性，这说明并非以随意周期计算都能得到周期变化规律的，从侧面表明图3所示的周变化规律是真实可靠的.

图4 PM10以6天和8天为一周的伪周变化规律Fig.4 The change rule of PM10 in a pseudo-week， of 6 days or 8 days

图3显示武汉地区的PM10浓度以周六为峰值，周三为谷值呈现循环交替的特征.这一特征显著不同于国外研究结果，Bigi指出意大利地区的PM10浓度在一周以内以周四为峰，周日为谷呈现循环交替[23].两种的变化规律暗示我国与欧洲截然不同的生产生活方式对大气污染也产生了完全相反的影响.具体来看，武汉市的污染源可分为固定源和流动源，固定源中钢铁厂、热电厂和工地占据了绝大部分的排放量，而这些设施不会在周六和周日停止生产活动，因此固定源的排放可以认为没有周变化规律；相反流动源中机动车排放处于主导地位，这种流动源排放具有周变化规律的.

图5展示了利用相同方法计算的气态污染物周变化规律，由左上起顺时针依次为SO2、NOX、O3和CO.首先，从数值上看SO2和NOX的异常量在0上下波动，这表明这两种污染物没有出现类似PM10的变化特征.SO2和NOX在大气中的生命周期短，极易在各种光化学的作用下形成二次气溶胶粒子.异常值出现趋向负值的原因在于频繁而非连续的出现高浓度污染.由于SO2和NOX的本身特性决定了出现这种污染时(无论外源输入型还是内源累积型)，即使雾霾持续一定时间但是SO2和NOX的浓度不会一直维持在高位，而是转换成二次气溶胶，形成悬浮颗粒物.所以它们的异常量数值特征是异于其他污染物.CO和O3的异常量从数值上看与PM10的规律一致.

其次，从变化规律上看气态污染的周变化规律没有PM10的明显.其中SO2、NOX和O3没有表现出规律性，但是NOX和O3表现出了相反的变化方向，NOX被认为在对流层中的O3和HxOy的光化学反应中起着决定性的作用.这种相反的规律为夏季控制O3浓度提供了一定的可能.CO是唯一表现出一定周变化规律的气态污染物，但是这种规律非常不明显.一般而言CO作为机动车排放的重要指示物可以反映出机动车的活动情况，但是图5所示的CO浓度在周二达到峰值的规律难以进行解释.从数据源来看，本文的数据来源于10时～15时的各小时的平均CO浓度，早高峰的排放会得到体现，而晚高峰的影响则不在监测范围内，这可能与图5所示的CO周变化规律有一定关联.另外，在后期的工作中应该继续着重于搜集更多其他方面的数据来验证和解释这一比较特殊的变化规律.

图5 气态污染物周变化特征Fig.5 Gaseous pollutants change rule in a week

3 结论

武汉市8年监测数据揭示自2006年以来，该市的PM10浓度呈现持续下降的趋势，但是以2012年为分界出现了急剧上升的趋势.为实现到2017年较2012年降低PM10浓度20%的目标，在现有措施基础上需要采取更多的治理手段.

武汉市SO2呈现持续下降的趋势；其他气态污染物在2013年一致出现显著上升；在2013年之前，CO、NOX和O3浓度保持基本稳定；另外，NOX和O3的浓度变化呈现相反的态势.

武汉市PM10和气态污染物都呈现出显著的季节性，除O3出现冬季低夏季高的特征，其他污染物都统一呈现出冬季高夏季低的特征.需要特别指出的是武汉市PM10在每年4月会出现一次小高峰，这一点值得后续工作的深入分析.

武汉市PM10表现出明显的周变化规律，具体而言是以周三为谷值周六为峰值呈现出明显的周期变化特性.而气态污染物几乎没有表现出明显的周变化规律.

总体上看，长期的监测和分析结果表明武汉市PM10和气态污染物呈现出浓度较高，变化剧烈的特征.

致谢: 本文作者特别感谢武汉市环境监测中心和湖北省环境监测中心站为本文提供的数据和政策支撑.

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Study on long-term trend of atmospheric contaminants in wuhan

ZHU Zhongmin1，2， HAN Ge1， GONG Wei1， CUI Zhenzhen1， ZHANG Miao1

(1.State Key Laboratory of Information Engineering in Surveying，Mapping and Remote Sensing， Wuhan University， Wuhan 430079；2.College of Information Science and Engineering， Huazhong University of Science and Technology Wuchang Branch， Wuhan 430064)

In this study， we had collected measurements of mass concentrations of PM10and other gaseous pollutants， including sulphur dioxide， nitrogen dioxide， nitrogen monoxide， carbon monoxide and ozone， from 2006 to 2013. Methods of time series analysis， such as seasonal trend decomposition by Loess and sliding window analysis， were utilized to analyse the long-term trend， seasonal and weekly variability of PM10and gaseous pollutants. Results show that the concentration of PM10deceased slowly since 2006 and started to increase dramatically after 2012. The concentration of SO2decreased significantly while concentrations of other gaseous pollutants kept steady before 2013 but had increased significantly since then. Regarding the seasonal variability， concentrations of all pollutants except ozone were high in the winter and were low in the summer. However， a reverse variability was observed for ozone. At last， an evident weekly cycle was witnessed for PM10. Its concentration fell to the minimum on Wednesday and reached the maximum on Saturday. Meanwhile， no evident weekly cycles were witnessed for gaseous pollutants according to our observations．

PM10; gaseous pollutants; time series analysis

2014-12-10.

国家自然科学基金项目(41127901); 武汉市重大科技攻关专项项目; 地理国情监测国家测绘地理信息局重点实验实开放基金项目(2014NGCM).

1000-1190(2015)02-0280-07

X703.5

A

E-mail: zhongmin_zhu@163.com.