贵金属催化同时去除碳颗粒和NOx

朱荣淑，王俊佳，闫庆允，何建昇，吴祖力，欧阳峰

（1.深圳水资源利用与环境污染控制重点实验室（哈尔滨工业大学深圳研究生院），518055广东深圳；2.城市废弃物能源再生公共技术服务平台，518055广东深圳）

贵金属催化同时去除碳颗粒和NOx

朱荣淑1，2，王俊佳1，闫庆允1，何建昇1，吴祖力1，欧阳峰1，2

（1.深圳水资源利用与环境污染控制重点实验室（哈尔滨工业大学深圳研究生院），518055广东深圳；2.城市废弃物能源再生公共技术服务平台，518055广东深圳）

为系统研究贵金属催化同时去除碳颗粒和NOx的活性及抗硫抗水性能，采用等体积浸渍法制备了一系列贵金属催化剂（Ru／ZrO2、Ag／ZrO2、Rh／ZrO2、Pd／ZrO2、Pt／ZrO2、Ir／ZrO2、Au／ZrO2），研究了富氧条件下其催化去除碳颗粒和NOx的活性，并考察了SO2和H2O对其催化活性的影响.结果表明：在富氧条件下，贵金属的负载提高了碳颗粒和NOx同时去除的活性，其中Ru／ZrO2、Ag／ZrO2和Pd／ZrO2的催化活性较佳；SO2和H2O对Ir／ZrO2催化同时去除碳颗粒和NOx、Pt／ZrO2催化去除碳颗粒、Ru／ZrO2催化去除NOx有促进作用，但对其他贵金属有抑制作用.

富氧；贵金属催化剂；同时去除；碳颗粒；NO

由于柴油机是在富氧条件下燃烧，其排放尾气富含氧气导致传统的三效催化剂并不适用，使得碳颗粒和氮氧化物（NOx）的排放一直是柴油车尾气治理的重点和难点.自Yoshida等［1］提出“soot-O2-NO”3组分之间的反应以来，用柴油机过滤器上收集的碳颗粒还原氮氧化物（NOx）引起普遍关注［2-4］.文献［5-6］研究了钙钛矿型（ABO3）和尖晶石型（AB2O4）复合氧化物在富氧条件下同时去除碳颗粒和NOx的可能性，发现该体系对催化同时去除碳颗粒和NOx具有较高的活性.朱荣淑等［3］制备了系列单一金属氧化物催化剂，研究其同时催化去除碳颗粒和NOx的活性，考察碳颗粒与催化剂之间的接触方式对催化活性的影响，并分析了碳颗粒和NOx催化同时去除的路径.结果表明，Cr、Mn、Co和Ni金属氧化物催化剂对同时去除碳颗粒和NOx具有较高的催化活性.但由于过渡金属催化剂普遍存在抗水抗硫性能差的缺点，在真实柴油车尾气环境下催化活性大幅下降［7-8］.

贵金属催化剂因具有良好的抗硫抗水性能而得到广泛关注［4，9-10］.Matsuoka等［11］研究了在富氧条件下碳颗粒催化还原NOx，并发现Pt催化剂比K、Ca和Cu催化剂有更好的催化活性.即使在氧含量为8%时，Pt催化剂也能保持很好的催化活性，在反应温度为500℃时NO被完全还原为N2.朱荣淑等［4］对Ir／Al2O3和Pt／Al2O3在富氧条件下同时催化去除NOx和碳颗粒进行了研究，发现Ir／Al2O3比Pt／Al2O3有更高的催化活性.然而，贵金属催化同时去除碳颗粒和NO的系统研究尚未见报道.本实验制备了一系列单贵金属催化剂（Ru／ZrO2、Ag／ZrO2、Rh／ZrO2、Pd／ZrO2、Pt／ZrO2、Ir／ZrO2、Au／ZrO2），研究了富氧条件下其催化同时去除碳颗粒和 NOx的活性，并考察了 SO2和 H2O对其催化活性的影响.

1 实 验

1.1 原料和试剂

贵金属前驱物包括 RuCl3·3H2O、H2PtCl6· 6H2O、RhCl3·n H2O（昆明铂锐金属材料有限公司，纯度≥99.9%）、AgNO3（上海博达化工有限公司，纯度＞99.8%）、Pd（NH4）NO3、H2IrCl6·6H2O和HAuC4·4H2O（上海拓思化学有限公司，纯度≥99.9%）.载体采用纳米ZrO2（南京埃普瑞纳米材料有限公司，纯度≥99.9%，粒径40 nm，比表面40 m2／g）.采用Printex-U型碳颗粒（Degussa，德国）模拟柴油车尾气中的碳颗粒.

1.2 催化剂的制备

采用等体积浸渍法制备催化剂，贵金属负载总量为1%（质量分数）.经计算量取一定浓度的贵金属前驱物溶液浸渍在ZrO2载体上，室温下静置24 h后在110℃干燥10 h，最后在850℃1.5%H2／N2的气氛中煅烧3 h，得到实验所需贵金属催化剂.

1.3 催化剂的活性评价

催化剂活性通过程序升温反应（temperature program reaction，TPR）技术进行评价.评价实验在连续流动固定床反应装置上进行，反应器为内径6 mm的石英管.实验所需温度由单管电阻炉提供，其温度由可编程温控仪（北京朝阳自动化仪表厂，CKW-2200）控制，程序升温速率为4℃／min.反应过程中产生的CO和CO2经Ni触媒转化炉转化后由带有FID检测器的气相色谱仪（岛津仪器（苏州）有限公司，GC-2014C）检测；NO、NO2、NOx（包括 NO和NO2）由 NOx分析仪（澳大利亚 ECOTECH公司，EC9841）检测.气体检测均为在线检测.

为增强实验的可重复性，催化剂与碳颗粒采用“紧密接触”方式，即将碳颗粒与催化剂按1∶10的质量比混合后置于玛瑙研钵中研磨1 h，然后在20 MPa压力下压片，经破碎后筛分出粒径为0.125～0.425 mm的样品颗粒备用.每次实验取总质量为0.055 g的样品置于反应器中.反应混合气的体积分数组成为NO（0.042%）、O2（4%）、Ar（平衡气），气体总流量为100 mL／min.为了考察SO2和H2O的影响，添加的SO2和H2O的体积分数分别为0.003%和4%.

催化剂对碳颗粒和NOx去除的催化活性，主要可由两个参数评价，即碳颗粒氧化的峰值温度（tpeak）和NOx的最大转化率（η）.η由下式计算

其中 420代表初始通入 NOx体积分数为420 mL／m3，φ（NOx）为检测到的 NOx体积分数.tpeak越低，η越大，催化剂活性越高.

2 结果与讨论

2.1 富氧条件下贵金属的催化活性

图1为富氧条件下单贵金属催化去除碳颗粒和NOx过程中COx和NOx的TPR曲线，其tpeak和η见表1.从图1可以看出，碳颗粒和NOx的去除发生在同一温度区间内.这一现象表明碳颗粒和NOx发生了同时去除.从表 1可以看出，ZrO2的 tpeak为543.9℃，η为8.6%.对于碳颗粒的去除，贵金属催化剂的tpeak均比ZrO2的低，其活性顺序为Ru／ZrO2＞Ag／ZrO2＞Rh／ZrO2＞Pd／ZrO2＞Pt／ZrO2＞Ir／ZrO2＞Au／ZrO2＞ZrO2.对于NOx的去除，除Au／ZrO2的η值低于ZrO2外，其他贵金属催化剂的η值均比ZrO2的高，其活性顺序为Ag／ZrO2＞Pd／ZrO2＞Ru／ZrO2＞Ir／ZrO2＞Pt／ZrO2＞Rh／ZrO2＞ZrO2＞Au／ZrO2.由此可见，贵金属的负载普遍提高了催化剂的活性.

Jeguirim等［12-13］深入研究了贵金属催化氧化碳颗粒的机理，发现Ru和Pt等贵金属在富氧条件下可与氧气作用形成M（O），M（O）与碳颗粒反应生成C（O），使C活化，从而促进了碳颗粒和NO2的反应，降低了碳颗粒的氧化温度，其反应式如下：

对于贵金属的催化氧化活性顺序，Chen等［14］研究了Ru、Rh、Pd和Pt催化氧化CO的催化活性，发现不同贵金属吸附氧的能力有所差异进而影响其催化氧化CO的能力，不同贵金属吸附O原子的强弱顺序为Ru＞Rh＞Pd＞Pt.吸附O原子越强，有利于催化剂表面形成以活性氧为主的位点，从而使其氧化活性也越强.显然，本研究中观察到的贵金属Ru、Rh、Pd和Pt的氧化活性顺序与Chen等［14］报道的一致，这表明贵金属催化氧化碳颗粒的活性主要与氧在贵金属表面的吸附性有关.对于Ir、Au，Zhang等［9-10］的研究表明其具有很强的表面氧吸附，表面可形成类氧化物层.由于氧吸附过强，其可能利于氧化物形成（如方程（2）所示）而不利于O的传递（如方程（3）所示）［15］，从而导致Ir、Au表现了低的催化氧化碳颗粒的活性.对于Ag，Li等［16］的研究也表明其具有很强的表面氧吸附，但并不稳定，导致其表现了高的催化氧化碳颗粒的活性.

对于NOx减少表现为与碳颗粒同时去除（如图1所示），这主要归因于NO与碳氧化中间产物C（O）之间的反应［4］，即 NO+C（O）→ N2（N2O）+ CO2.Wang等［17］研究了富氧条件下贵金属催化CO还原NO，发现其催化活性顺序为Ir＞Pd＞Pt＞Rh.显然，除Pd外，这一活性顺序与本研究观察到的贵金属催化还原NOx的活性顺序一致.对于Pd催化NO还原的高活性，Ohtsuka等［18］也观察到类似现象，并且观察到Pd催化NO+O2生成NO2的活性较低，但催化NOx+O2（NOx为NO或NO2）与甲烷反应的活性很高，这可能与NO在Pd表面具有较好的分解活性相关［19-20］，其可能的NOx去除路径如下：

即吸附在Pd表面的NO分解形成吸附态的N和O，吸附态的O经Pd传递到C表面反应生成C（O），促进了碳颗粒的氧化.吸附O被消耗，使吸附态的N更容易形成N2而从催化剂表面释放出来，导致NOx浓度出现一个较大的降低峰，从而使Pd具有较高的η值.但值得注意的是，这一机理与早期分析Ir／Al2O3在富氧条件下催化同时去除碳颗粒和NOx的反应路径［4］略有不同，其中的机理差异还有待进一步研究.对于Ag和Ru，有关其催化NO直接分解的报道很少.但Ru具有较强的传输氧能力［21］，利于碳氧化中间产物C（O）形成，从而利于促进NO与碳氧化中间产物C（O）之间的反应.从碳颗粒的氧化活性（如表1所示）可以看出，Ag可能与Ru有类似之处，具有较强的传输氧能力，较利于碳氧化中间产物C（O）形成，而其催化氧化性略低于Ru，从而更利于C（O）还原NO.对于Au对NOx减少低于载体，从其催化氧化碳颗粒的活性可知，主要是其催化氧化活性高于载体，从而更利于将C（O）直接氧化而不利于C（O）还原NO.

2.2 SO2和H2O对催化活性的影响

图2为添加SO2和H2O条件下单贵金属催化去除碳颗粒和NOx过程中COx和NOx的TPR曲线，其tpeak和η列于表2.图3比较了在富氧和富氧含硫含水条件下贵金属催化去除碳颗粒和NOx的tpeak和η.可以看出，SO2和H2O的添加对Ir催化同时去除碳颗粒和NOx的活性有促进作用，对Ru催化去除NOx的活性有促进作用，对Pt催化去除碳颗粒的活性有促进作用，但对其他贵金属普遍存在抑制作用，而对Pd和Au的抑制尤其明显.

Oi-Uchisawa等［22］研究了 SO2和 H2O对 Pt／SiO2催化氧化碳颗粒的影响，发现SO2和H2O的存在降低了碳颗粒的氧化温度，认为在程序升温过程中生成的SO3和硝酸促进了碳颗粒氧化.Liu等［23］研究了H2SO4对Pt／Al2O3催化氧化碳颗粒和催化还原NOx的影响，发现 H2SO4能促进碳颗粒的氧化，但对NOx的还原具有抑制作用，认为硫酸盐有利于NOx在碳颗粒表面的吸附，促进了碳颗粒和NO2的反应，但其不利于NOx在催化剂表面的吸附，使催化剂催化分解NOx的量降低.这与本研究中观察到的Pt催化现象一致.

Fujitani等［24］研究了富氧条件下 SO2在 Ir（111）表面的反应，当温度在200 K时SO2分子吸附在Ir表面，温度升高到300 K时，Ir表面的SO2会发生反应生成S和SO3，而当温度升高到500 K以上时，Ir表面只有S，S能与Ir表面的O反应，提高Ir的抗氧化性能，因此，Ir在含硫条件下仍然能保持较高的催化活性.Haneda等［25］研究了SO2对Ir、Pt、Rh、Pd催化还原NO活性的影响，发现SO2能提高Ir催化还原NO的活性，主要因为SO2能使Ir具有稳定活性中心，且有利于NO-Ir-CO的生成，从而提高了NO的去除率，其反应如下

Haneda等［26］也发现H2O存在时能提高Ir的催化活性，认为H2O存在有利于IrO2被还原生成Ir，使催化剂保持催化活性.因此，SO2和H2O的存在起到防止Ir被氧化的作用，从而使催化剂保持较高的催化活性.

Kolli等［27］研究了SO2对Pd／ZrO2催化氧化CO的影响，发现在反应过程中SO2以硫酸盐的形式吸附在Pd表面，覆盖了催化剂上的活性位点，导致催化剂活性降低.李兰廷等［28］研究了富氧条件下SO2对Au催化氧化CO的影响，发现在反应过程中SO2被氧化并以硫酸盐的形式吸附在催化剂的活性位点上，使催化剂出现SO2中毒现象.Pekridis等［29］研究了SO2对Rh催化还原NO的影响，发现在反应过程中SO2吸附在催化剂表面而阻碍了NO的吸附，使NO的去除率降低.Fujitani等［24］对照了 SO2在 Ir（111）和Rh（111）表面的吸附和反应，结果表明，当温度升高到500 K以上时，Ir表面S能与其表面的O反应，而Rh表面S不能与其表面的O反应.石晓燕等［30］研究表明，H2O对Ag／Al2O3催化还原NOx表现出抑制作用.尽管Ouyang等［31］报道了SO2可促进4%Ag／Al2O3催化NOx还原，但在Ag载量为1.2%低载量时，SO2因吸附于催化剂表面而使催化剂失活［32］.由此可见，Pd／ZrO2、Au／ZrO2、Rh／ZrO2、Ag／ZrO2在含硫含水条件下贵金属催化剂活性有所降低，主要是因为SO2吸附在催化剂表面导致催化剂中毒.

Tschammber等［21］研究发现，富氧条件下Ru催化NO2氧化碳颗粒的活性强于Pt，这主要是由于Ru易将NO2分解，而分解后产生的活性氧易与碳颗粒反应形成C（O）物种，促进碳颗粒的氧化.这与本研究中观察到的催化现象一致.但SO2和H2O的存在对Ru催化去除NOx的促进作用与文献报道并不一致.Marnellos等［33］研究了 SO2和 H2O对 Ru／Al2O3催化分解 N2O的影响，发现在无硫条件下N2O的转化率为80%，但当反应气体中含有5%的水或少量的SO2时，N2O的转化率不足原来的一半.对于SO2和H2O的存在对Ru催化去除NOx的促进作用，对照图1（a）和图2（a）可以看出，SO2和H2O的存在使Ru在370℃催化去除NOx，且碳颗粒的去除过程与NOx的去除过程也不一样，这可能与Ru在富氧含硫含水条件下的催化特性有关.有关Ru在富氧含硫含水条件下的催化特性还有待进一步研究.

3 结 论

1）在富氧条件下，碳颗粒和NOx可同时去除，贵金属的负载普遍提高了催化剂的催化活性，其中Ru／ZrO2、Ag／ZrO2和Pd／ZrO2具有较高的催化同时去除碳颗粒和NOx的活性.

2）SO2和H2O对Ir／ZrO2催化同时去除碳颗粒和NOx有促进作用，对Pt催化去除碳颗粒有促进作用，对Ru催化去除NOx有促进作用，对其他贵金属有抑制作用.

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（编辑 刘 彤）

封面图片说明

封面图片出自论文“纳米TiO2颗粒与腐殖酸和SDBS的相互作用机制”。基于纳米TiO2颗粒与腐殖酸和SDBS相互作用及环境水化学条件对其相互作用的影响研究，探讨了纳米TiO2颗粒同腐殖酸和SDBS的相互作用机制。图片显示了纳米TiO2颗粒与腐殖酸和SDBS相互作用过程的3步骤，即聚集、接近和强相互作用。且表明了纳米TiO2颗粒与腐殖酸和SDBS强相互作用的不同之处：颗粒表面带负电荷时，腐殖酸因配位体交换作用在颗粒表面发生吸附，而SDBS的疏水尾端因疏水作用和氢键促使其在纳米TiO2颗粒表面产生吸附。该图片从机理角度阐明了纳米材料同环境有机物在水环境中的相互作用，为控制纳米污染物在水环境中的污染效应提供了理论基础。

（图文提供：鲁晶，刘冬梅，刘世光，刘海星，杨晓南，赵英，崔福义.哈尔滨工业大学市政环境工程学院）

Simultaneous removal of soot and NOxwith noble metal catalysts

ZHU Rongshu1，2，WANG Junjia1，YAN Qingyun1，HE Jiansheng1，WU Zuli1，OUYANG Feng1，2

（1.Shenzhen Key Laboratory of Water Resource Utilization and Environmental Pollution Control（Harbin Institute of Technology Shenzhen Graduate School），518055 Shenzhen，Guangdong，China；2.Public Platform for Technological Service in Urban Waste Reuse and Energy Regeneration，518055 Shenzhen，Guangdong，China）

In order to systematically evaluate the activities of the noble metal catalysts for simultaneous removal of soot and NOxand the corresponding effect of sulfur and water，a series of noble metal catalysts（Ru／ZrO2，Ag／ZrO2，Rh／ZrO2，Pd／ZrO2，Pt／ZrO2，Ir／ZrO2，Au／ZrO2）were prepared by iso-volumetric impregnation method firstly.Then the activities of the noble metal catalysts for simultaneous removal of soot and NOxwere measured under oxygen-rich condition，and the effect of SO2and H2O on the performances of those catalysts were also studied.Experimental results showed thatnoble metal can improve the activities of simultaneous removalof soot and NOxsignificantly.Compared with the other catalysts，Ru／ZrO2，Ag／ZrO2and Pd／ZrO2have higher catalytic activity.The existence of SO2and H2O promoted Ir／ZrO2catalystal removal of soot and NOxsimultaneously，promoted Pt／ZrO2catalyze for soot oxidation，Ru／ZrO2for NOxreduction and inhibited the catalytic activities of other noble metals.

oxygen-rich condition；noble metal catalysts；simultaneous removal；soot；NO

X511

A

0367-6234（2015）08-0059-07

10.11918／j.issn.0367-6234.2015.08.012

2014-04-03.

国家自然科学基金青年基金（20907012）；深圳市战略新兴产业发展专项资金 （JCYJ20130329162012793）；深圳市科技研发资金（CXZZ20130516145955144）.

朱荣淑（1977—），女，副教授，硕士生导师；欧阳峰（1957—），男，教授，博士生导师.

朱荣淑，rszhu＠hitsz.edu.cn；欧阳峰，ouyangfh＠hit.edu.cn.