铅硼聚乙烯复合屏蔽材料成分配比优化设计

李晓玲，余方伟，孙 霖，吴荣俊，陈 艳，左亮周

(1．武汉第二船舶设计研究所，湖北武汉430205;2．海军武汉局驻第七一九研究所代表室，湖北武汉430205)

0 引言

屏蔽材料主要用于阻挡和减弱对人体造成危害的γ射线及中子辐射等，是保障人员、设备及环境辐射安全的有效手段，广泛应用于核电站、加速器、放射治疗以及核动力舰船等领域。

对于核动力舰船的辐射防护，屏蔽材料受体积和重量限制，应具有高效的中子、γ射线慢化吸收能力;另外，屏蔽材料长期工作在工况较为复杂的船上环境，还应具有稳定的耐辐照性能、热性能以及力学性能等。对此，国内外开展过大量的工作［1－5］，研制出多种复合屏蔽材料，主要包括混凝土、聚乙烯基类、聚合物基类、陶瓷类、金属氢化物等。但目前这些复合屏蔽材料的设计基本以经验判断以及试验为主，设计效率低，且并没有针对特定的辐射场、特定的性能要求等进行理论上的设计，导致所研发的复合屏蔽材料组分配比并不是最优的，各方面性能没有得到充分保障。

因此，复合屏蔽材料的配比设计是一种带有约束条件的多目标寻优问题。遗传算法［6］作为一种有效的随机搜索方法，具有全局最优性、一致性好、收敛性好等特点，对于解决带有约束条件的多目标寻优问题具有良好的适应性，已在多个领域被广泛应用、取得了良好的效果。本工作中介绍一种铅硼聚乙烯新型复合屏蔽材料成分配比优化设计工作。主要针对舰船核动力装置辐射源特点，通过采用基于遗传算法的GENOCOPⅢ (Genetic Algorithm for Numerical Optimization Problem for Constrained Problems)和基于蒙特卡罗方法的MCNP 5(Monte Carlo N － Particle Transport Code)［7－9］，设计出经过优化的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的成分配比，并进行屏蔽性能的理论模拟验证，最终完成样品试制和屏蔽性能、力学性能、热性能、耐辐照性等试验考核。

1 优化设计方法

1.1 优化设计原理

针对铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的成分配比进行一种基于遗传算法的优化设计。遗传算法是模仿自然界生物进化机制发展起来的计算机随机全局搜索和优化方法，最早由J.H.Holland教授提出［6］。它借鉴了达尔文的进化论和孟德尔的遗传学说，能在搜索过程中自动获取和积累有关搜索空间的知识，并自适应地控制搜索过程以求得最优解。遗传算法的实施过程包括编码、产生群体、计算适应度、复制、交换、突变等操作，具体如图1所示，主要执行以下 4 步骤［10－12］:

1)随机产生初始群体。

2)计算各个体的适应度，并判断是否符合优化准则，若符合，输出最佳个体及其代表的最优解，并结束计算;否则转入步骤3。

3)根据遗传概率，利用下述操作产生新群体:

①复制:将已有的优良个体复制后添入新群体中，删除劣质个体;

②交换:将选出的2个个体进行交换，所产生的新个体添入新群体中;

③变异:随机地改变某一个体的某个字符后添入新群体中;

④反复执行步骤2和步骤3后，一旦达到终止条件，选择最佳个体作为遗传算法的结果。

以上所述，反映了基于遗传算法的优化设计基本原理。

图1 遗传算法流程示意图Fig.1 Genetic algorithm flow chart

1.2 设计计算工具

1.2.1 GENOCOPⅢ程序

由Michalewicz和Janikow设计的GENOCOP程序是一个多种群的遗传算法，从代表问题可能潜在解集的一个种群开始，按照适者生存和优胜劣汰的原则，逐步演化产生出越来越好的近似解。本工作中使用GENOCOPⅢ，它将可行解搜索方法与遗传算法相结合，基于不可行解的修复解决带约束的复合屏蔽材料成分配比优化问题，提高了遗传算法的计算效率和计算结果精度。

1.2.2 MCNP程序

MCNP程序是美国洛斯阿拉莫斯国家实验室研制的用于计算复杂三维几何结构中粒子输运的大型多功能蒙特卡罗程序，能够解决中子、光子、电子，或者耦合中子/光子/电子的输运问题，以及计算临界系统的特征值。本工作中使用MCNP 5，用于计算中子、γ射线通过铅硼聚乙烯复合屏蔽材料后的当量剂量率。

1.3 设计步骤

铅硼聚乙烯复合屏蔽材料成分配比优化设计主要包括以下3个步骤:

1)确定优化目标及约束条件，通过GENOCOPⅢ程序计算出铅硼聚乙烯复合屏蔽材料在屏蔽性能最好时的主要成分配比;

2)采用MCNP 5程序对优化结果进行屏蔽性能的计算验证;

3)完成样品试制，并进行屏蔽性能、力学性能、热性能及耐辐照性能的试验检测，以考核优化设计出的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的综合理化性能。

2 优化设计过程

2.1 屏蔽材料主要成分及性能要求

在聚乙烯基材中添加铅、碳化硼及加工助剂等即为铅硼聚乙烯复合屏蔽材料。根据中子、γ射线与物质的相互作用［13］可知，铅等重元素通过光电效应、康普顿效应和电子对效应等吸收和散射γ射线，同时通过非弹性散射将快中子慢化为中能中子;聚乙烯含氢量大，通过弹性散射将中能中子慢化为热中子;最后，碳化硼中的B对热中子进行吸收10。铅硼聚乙烯复合屏蔽材料屏蔽原理如图2所示。

图2 铅硼聚乙烯复合屏蔽材料屏蔽原理示意图Fig.2 Schematic diagram for lead-boron polyethylene shielding principle

对于核动力舰船类移动式的核动力装置，复合生物屏蔽材料应具有如下性能特点:良好的中子、γ屏蔽性能;化学性能稳定、无毒、无特殊气味;具有良好的机械加工性能、焊接性能和力学性能;引起材料蠕变的最低温度高于使用温度要求;良好的辐照稳定性，辐照后产生的次级效应要尽可能的低;良好的经济性。

因此，本研究以屏蔽性能为主要优化目标，同时兼顾材料的力学性能、热性能以及耐辐照性能等因素。

2.2 优化设计目标

本研究优化的目标函数是中子、γ总当量剂量率［14－15］，即

式中:fn(X)为中子当量剂量率子目标;fg(X)为γ射线当量剂量率子目标;X为各成分的质量含量组成的向量，X=［x1，x2，…xp］，其中xi(i=1，2，…，p)为屏蔽材料中各成分的质量分数。

对于多种成分配比的材料，满足下列约束条件:

式(2)为等式约束，即屏蔽材料中各成分的归一化条件;式(3)为不等式约束，主要为减少寻优的范围，增加遗传算法寻优的成功率，ρ(X)为铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的密度函数，D为屏蔽材料满足的密度区间;式(4)为区间约束，L，U分别为屏蔽材料各成分的上下限。

以235U诱发裂变能谱［16－17］为辐射源项时，考虑其辐射特点，即每次裂变释放2.407个中子+7.77个γ光子，根据屏蔽理论可知较高的中子份额给中子屏蔽带来了较大压力，因此在成分设计中保持聚乙烯含量在0.5～0.9范围内;同时为了保障γ屏蔽性能及热中子吸收问题，考虑材料力学性能、热性能和耐辐照性能等要求，在以往设计生产经验基础上限定铅的质量分数范围为0.1～0.5，碳化硼质量分数范围0.01～0.1。因而，本优化设计中铅硼聚乙烯复合屏蔽材料密度区间为1.07～1.84 g/cm3。

2.3 优化设计过程及初步结果

铅硼聚乙烯复合材料成分配比优化设计过程如图3所示。

图3 铅硼聚乙烯成分配比优化设计流程图Fig.3 The lead-boron polyethylene optimization design flow chart

首先对材料进行初始化配比，并以材料密度区间、元素成分区间为诸约束条件，选取适当遗传参数，然后运行GENOCOP II程序。其中，屏蔽优化过程中遗传参数的选取对计算性能有直接影响，包括:1)种群数目。种群太小在寻找全局优化解的时候容易进入局部优化跳不出来，而种群太大则会产生无谓的计算，浪费时间。在这里选用300～500，最后的优化结果表明该种群的选区时合适的;2)遗传－突变比。高的遗传－突变比代表更强的选择压力，在种群大小为500情况下0.2是比较合理的取值。

根据初步计算出的各成分配比结果，将密度、计算模型 (如图4所示)等信息编辑成MCNP输入文件，用于计算穿过屏蔽材料后的中子、γ当量剂量率，并求得总剂量当量率。MCNP计算模型中，将核动力装置辐射源项描述为一个圆形面源，其半径与能谱无关，实际计算时取5 cm，能谱通过分立源描述卡片建立，方向垂直于待优化复合屏蔽材料，在20 cm厚的屏蔽材料后采用点探测器进行中心点处的注量率测量，乘以注量剂量转换因子最后得到中子、γ的当量剂量率。其中，源项采用235U诱发裂变能谱［16－17］(即每次裂变释放2.407个中子 +7.77个γ光子)，中子能谱分布见式(5)，γ光子能谱分布为:

图4 MCNP计算模型的几何描述Fig.4 Geometric description for MCNP simulation model

分别计算每个子目标值，结合相应的权重因子加权求和，将输出结果反馈给GENOCOPⅡ，不满足设计目标则重新设计配比、计算、比较，直至达到满足条件的优化结果，复合生物屏蔽材料的成分配比设计初步完成 (见表1)。

3 优化设计结果模拟验证

为了对优化设计出的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的屏蔽性能进行验证，选取代表性的其他配比铅硼聚乙烯及传统组合屏蔽材料 (铅+含硼聚乙烯的组合方式，等效密度与优化结果密度相同)进行模拟比对，参与比较屏蔽材料见表2。

表2 参与比较屏蔽材料列表 (质量比)Tab.2 List of comparison shielding materials(weight ratio)

具体采用MCNP 5模拟计算各屏蔽材料对235U诱发裂变源的中子、γ射线 (包括次级γ射线)以及总当量剂量的减弱系数。剂量减弱系数［18］定义为 fi=Hi/Hi0(式中，i=n，r，t，分别代表中子、γ射线以及总当量剂量;Hi为穿过屏蔽材料后某点处当量剂量，Hi0为没有屏蔽材料同一位置处的当量剂量)。参与比较屏蔽材料各项减弱系数的模拟结果如图5所示。

图5 中子γ射线及总的当量剂量减弱系数与屏蔽材料厚度关系曲线Fig.5 neutronγ －ray total equivalent dose weaken factor vs shielding materials thickness

图5屏蔽性能模拟结果显示，各屏蔽材料的中子、γ射线以及总当量剂量减弱系数随屏蔽材料的厚度呈指数衰减，与其在物质中的理论减弱规律是一致的，说明计算结果的可靠性。图5(a)中，在厚度0～40 cm计算范围内相同厚度下传统组合中子减弱系数最小，即对235U诱发裂变源的中子屏蔽能力最强，然后依次是配比1、优化设计结果、配比3和配比2。各屏蔽材料中子减弱能力基本与其氢含量成正相关。其中，传统组合屏蔽方式前层的铅首先将快中子慢化，因而促进了后层含硼聚乙烯对中子的慢化和吸收。图5(b)中，铅含量最多的配比2对γ射线的屏蔽能力最好，相同厚度下随着铅含量的下降其γ射线减弱系数变大，即γ射线屏蔽能力变差。图5(c)中，优化设计结果的总当量剂量减弱系数最小，即综合屏蔽能力最好，这是由于其具有较为均衡的中子、γ射线屏蔽能力。总之，通过对优化设计结果及其它配比、组合方式屏蔽材料的屏蔽性能模拟对比，验证了在计算厚度0～40 cm范围内优化设计的铅硼聚乙烯具有最佳的中子、γ射线屏蔽性能，从而说明了优化设计方法的正确性与可靠性。

4 样品试制及性能试验考核

4.1 样品试制

根据优化设计结果进行了铅硼聚乙烯的样品试制，制备工艺流程如图6所示。

图6 铅硼聚乙烯板制备工艺流程Fig.6 Molding-craft flow for lead-boron polyethylene

第1步:将原材料高密度聚乙烯粉、碳化硼粉及铅粉等按比例称重;

第2步:3种原材料分别为有机高分子、金属及无机非金属，其性质悬殊，相容性差，因而需要采用偶联剂进行材料预处理，从而增加复合材料的粘结强度、提高成型质量。

第3步:将3种原材料依次置入密炼机中高温混合，同时添加防霉剂、阻燃剂等加工助剂，充分搅拌直至熔融状态;

第4步:将混合物置入液压机中经历加热、加压、冷却等过程后，最终成型。

试制出的铅硼聚乙烯板表面平整、无裂缝，里面各成分混合均匀、无气泡。试制出的样品如图7所示。

图7 铅硼聚乙烯板试制样品Fig.7 The lead-boron polyethylene sample

4.2 性能试验

为验证优化设计结果，对优化设计出的铅硼聚乙烯样品分别进行中子、γ屏蔽性能、力学拉伸强度、邵氏硬度，熔融温度、氧指数、热膨胀系数及耐辐照性能的试验考核。

试验结果及执行标准如表3所示。

表3 优化设计铅硼聚乙烯复合屏蔽材料各项性能检测结果Tab.3 The test results for optimization design lead-boron polyethylene

通过试验结果发现，优化设计铅硼聚乙烯复合屏蔽材料的252Cf源 (与235U诱发裂变谱相近)快中子剂量减弱系数落在235U诱发裂变源的中子减弱系数MCNP理论模拟曲线上，(如图7(a))，说明在试验厚度以内，中子穿透屏蔽材料的理论模拟是正确的;γ射线屏蔽性能试验测试采用了60Co源，试验结果显示其γ射线当量剂量减弱系数小于235U诱发裂变源的γ射线减弱系数MCNP理论值 (如图7(b))，说明优化设计的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料对60Co源比对235U诱发裂变源的γ射线屏蔽效果好，而对235U诱发裂变源的γ射线屏蔽性能的试验考核有待进一步检测。

另外，生产试制出的铅硼聚乙烯使用温度达100℃，具有一定的阻燃能力、较好的力学硬度和韧性，且辐照后样品拉伸强度为辐照前的112%，说明该屏蔽材料各项性能良好，能够满足舰船核动力装置等核设施的应用。

图8 快中子屏蔽性能、γ屏蔽性能模拟值与试验值对比Fig.8 The comparison of simulation results and experimental result for(a)fast neutron(b)γ－ray equivalent dose weaken factor

5 结语

本文建立了基于遗传算法和蒙特卡罗方法的复合屏蔽材料成分配比优化设计理论，主要针对舰船核动力辐射源项特点，通过GENOCOP和MCNP程序的多轮迭代，获得了约束范围内铅硼聚乙烯的最佳设计配方，并与其他屏蔽材料进行屏蔽性能的理论模拟和对比，验证了该优化结果的可靠性与及设计的合理性。同时，完成了样品试制及试验室检测，进一步证实优化的铅硼聚乙烯复合屏蔽材料具有较好的中子、γ射线屏蔽能力，力学拉伸强度、热稳定性及耐辐照性能等，且生产工艺成熟稳定，能够满足舰船核动力装置等核设施对辐射防护的设计要求。

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