微通道内液滴成型的模拟研究

汪青青，刘国华

(安徽工业大学 能源与环境学院，安徽马鞍山243002)

随着微流控芯片的发展，微流控技术作为微实验室的关键支撑技术越来越引起人们的关注[1]。该技术促进了反应体积和反应产物的小型化，具有效率高、控制精准等特点，在化学分离[2-3]、药物控释[4-6]、食品行业、农业等领域具有广阔的应用前景。

微流控技术指的是在直径为微米级或纳米级的微通道内对纳升至皮升体积的流体进行操纵，实现对极微量样品或试剂的处理及利用。液滴的生成和操纵是实现其功能的前提和基础，也是现阶段国内外最具挑战性的研究热点[7]。Cramer等[8]研究了流体黏性、流量和界面张力对液滴大小的影响，发现液滴的当量直径随界面张力的减小而增加，随连续相速度的增加而减小；同时发现在一个连续、相当大的流速范围内，分散相流速对液滴大小几乎没有影响，但没有分析液滴形成过程。Thorsen等[9]在截面尺寸为35 μm×6.5 μm的T型微通道内控制液滴的生成，实验研究了液滴在通道内的排列方式和液滴形成过程中的作用力，认为剪切力和界面张力是液滴形成的主要影响因素，并在扩散出口处发现了6种不同的液滴排列方式，提出了微液滴在不平衡系统中的自组织理论，但没有研究黏度及流量等对液滴生成的影响。Garstecki等[10]研究了T型微通道中气泡和液滴的生成机理,认为液滴生成的主要原因是分散相阻塞微通道，造成连续相压力增大，再与界面张力相互作用形成液滴，也没有研究其他因素对液滴生成的影响。

由微通道连接而成的微通道网络是微流控技术的重要结构特征，T型微通道则是微通道网络中最基本的结构单元之一，研究T型微通道内液体流动特性及液滴生成规律对明确微流控技术的内在机理及其工程化应用具有重要意义。文中设计构建T型微通道生成液滴的数值模拟模型，并采用Level Set界面追踪方式，建立两相流三维数学模型，以期能够准确地反映多相流的实际流动行为，对微芯片的设计起指导作用。

1 实验方法

1.1 模型建立

建立几何模型，连续相在1 000 μm×100 μm×50 μm(l×h×w)主通道中自左向右流动，分散相从截面为100 μm×50 μm的旁通道注入。模拟时旁通道长400 μm，其右端距主通道入口200 μm，使用两相流、层流，水平集应用模式建立模型，模型在固壁上使用预先定义的湿壁边界条件，接触角为135°。如图1所示，将被分散成液滴的分散相流体从竖直管道进入，连续相流体由水平管道从左至右进入，流体的性质在模拟时自定义。

1.2 网格划分及控制方程

为精确预测T型微通道内液滴生成机理和影响因素，建立三维计算模型，分别改变微通道内连续相和分散相流体的黏度和流量进行模拟计算。划分网格时，结合计算流体力学理论，采用六面体结构化网格，经网格独立无关性检验后，共产生52 206个网格。相对于非结构化网格，体结构化网格可大大减小占用计算机内存，提高运算速度，加速模拟计算。

水平集法(1evel set)[11-12]是根据连续逼近法追踪运动界面的变化，将和交汇面局部曲率有关的界面张力表示为体积力，简化计算中捕捉因界面张力的变化引起拓扑结构变化过程。此方法广泛应用于研究两相流动。在选定的模式下建立动量传递方程、连续性方程及水平集方程，流体分界面使用水平集函数中的0.5等值线定义，具体约束方程如下：

其中：ρ是密度，kg/m3；u是速度矢量，m/s；η是动力黏度 (Pa·s)；p是压强，Pa；Fst是界面张力，N/m ；I是单位矩阵；γ和ε是数值稳定化参数；Φ是水平集函数。密度和黏度由下式计算得出：

其中ρ1，ρ2和η1，η2分别为连续相和分散相的密度和黏度。

2 实验结果与讨论

2.1 液滴生成过程分析

模拟时，将连续相、分散相的密度和黏度固定，分别为：ρ1=ρ2=1.0×103kg·m-3，η1=1.95×10-3Pa·s，η2=6.71×10-3Pa·s，保持连续相和分散相流量不变，分别为：u1=4×10-7m3·s-1，u2=2×10-7m3·s-1，界面张力系数σ=5.6×10-3N/m的情况下得到如图2所示的相场分布。

根据相场分布与时间变化的关系(如图2)，对单个液滴形成过程进行分析，得到液滴形成的3个阶段。第一个阶段，从液滴颈部破裂到径向膨胀力和界面张力第一次平衡。由于界面张力作用，分散相液体前端回缩到旁通通道入口处，剪切力较小。同时分散相压力增长，但其仍小于界面张力，此过程中液滴宽度减速增大，长度减速减少，最后达到膨胀力和界面张力平衡。第二阶段，剪切力随着液滴直径增大而增大，其与径向膨胀力相平衡，此时，界面张力保持不变。液滴继续增长，液滴宽度保持不变，长度加速增大(图2)。第三阶段，界面张力、剪切力和径向膨胀力共同作用，液滴宽度减速增长，长度保持加速增长。最后，由于界面张力不断减小，液滴颈部破裂，液滴形成。分散相缩回到旁通入口处，重复液滴形成过程。比较不同流量条件下的液滴长度和宽度变化趋势，发现这种趋势不随流量变化而变化。在整个过程中，剪切力、径向膨胀力和界面张力的合力发生周期性变化。还可计算液滴的有效直径d，即和形成液滴相同体积下球形液滴直径，如

其中Ω代表水平管道的最左端，即x＜2×10-4m。模拟输出液滴直径随时间的变化如图3，结果显示d大约为1.15×10-4m，与文献[13]中一致。

在液滴生长过程中，连续相和分散相的相界面是不断变化的。随着主通道内分散相流入体积的变化，液滴的有效直径不断增大，连续相界面连续减小，黏性剪切力也随时间不断变化，动力学和界面能各向异性使得整个过程十分复杂。在液滴生成过程中，由于两相界面各处速度不同、受力不均，液滴的头部会形成涡流，在t=0.015 s时刻，速度矢量图如图4。图中箭头大小归一化设置，不表示速度大小，只代表速度方向。

以主通道中心轴线为基准，建立模型时的横坐标为横坐标，压力为纵坐标作出10条曲线，如图5(a)。从图5(a)可看出：当连续相和分散相流体进入通道，开始形成两相交界面，从t=0.005 s到t=0.010 s过程中，形成的交界面未引起主通道连续相流通截面积明显减小；初始交界面形成导致入口压力上升，使整个通道内压力呈线性下降；液滴进一步生长，t=0.015 s时，入口处压力急剧增大，这主要是由于形成的液滴前端堵塞了原来连续相流动通道，使液滴交界面处连续相上游压力增大，入口压力的上升趋势保持到t=0.035 s时刻，才进入液滴成型过程中的分离时段；t=0.040 s时，液滴从分散相中脱离，连续相入口压力明显下降，说明在液滴成型过程中，连续相上游压力作用较大；t=0.045 s时，下一成型中液滴开始堵塞主通道，入口压力比t=0.040 s时增大；t=0.050 s时，压力趋势已和t=0.035 s基本一致，第二滴液滴开始形。图5(b)为0～0.080 s内压力趋势相同的2组曲线。从图5(b)可看出，主通道内压力呈周期性变化，每0.015 s重复1次，液滴成型的频率是66.7 Hz。

由以上分析可以得出，形成中的液滴堵塞主通道流通面积引起液滴前后压力差，且作用于形成中液滴的下游，在液滴形成过程中起着驱动作用。

2.2 连续相流量对液滴生成的影响

考察连续相流量对液滴生成的影响时，数值计算中流体各物性参数依然保持不变，分散相流量u2固定，为2×10-7m3·s-1，连续相流量u1分别取1×10-7，3×10-7，4×10-7m3·s-13种情况，模拟得到如图6的相场分布。

从图6可看出：保持分散相流量不变时，增大连续相流量，液滴直径减小，原因是作用在液滴界面的剪切力增大，界面上受力平衡被打破，使得Laplace压力增加，径向膨胀力增大，重新与剪切力、径向膨胀力达到平衡；液滴生成的频率增加，由此可见连续相流量对液滴的生成至关重要；液滴直径随连续相流量增大而变化，其变化速率不断减小，最后大致保持不变。主要原因是当分散相流量大于连续相流量时，径向膨胀力剪断液滴颈部所用时间较长，此时对液滴体积影响较大的是连续相流量。随着连续相流量的增大，径向膨胀力剪断液滴颈部所用的时间已足够短，在分散相流量恒定时，液滴的直径随之变化的幅度明显减小。

2.3 连续相黏度对液滴生成的影响

其他物性参数均保持不变，连续相黏度η1分别为0.85×10-3，1.20×10.2-3，1.95×10-3Pa·s，连续相黏度对形成液滴生成影响的模拟结果如图7。根据模拟结果作出如图8所示的液滴直径随时间变化图。

从图7，8可看出，生成液滴的有效直径随连续相黏度的增加而减小，但生成液滴的频率增加，这主要是因为连续相流体对分散相的黏性剪切力随连续相黏度的增大而增大，从而加速了液滴的剪断脱离，液滴的形成时间缩短。在连续相和分散相流量保持不变，相界面张力固定时，液滴生成时间缩短，表明进入成型中液滴的分散相体积变小，故液滴的直径变小，可看出连续相黏度对液滴直径的影响很敏感。

3 结 论

1)黏性剪切力和界面张力是液滴形成的主要因素，直径变化的趋势主要由剪切力、径向膨胀力和界面张力(Laplace压力差)间的作用关系决定。

2)当分散相流量不变时，增大连续相流量，作用在液滴界面的剪切力增大，界面上力平衡被打破，液滴直径减小，频率增加。

3)连续相黏度增大，分散相的黏性剪切力也增大，这加速了液滴的剪断脱离过程，液滴的成型时间缩短，形成中的液滴分散相体积变小，因此生成液滴的直径变小，频率增加。研究结果丰富了微液滴的操控理论，对化工、制药、生物等领域的液滴成型工程应用有一定指导意义。

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