微流控芯片中液滴被动式融合的流道设计

赵朝夕

（哈尔滨工业大学 机电工程学院，哈尔滨 150001）

0 引言

微液滴技术是指微尺度通道内，利用流动剪切力与表面张力之间的相互作用将连续流体分割分离成离散的纳升级及以下体积的液滴，将液滴视为生化反应的微反应容器［1］，在液滴中完成样品的配制、混合和储存等工作。它是一种微纳技术。Hongbo Zhou 设计了一种实验装置，通过调节微阀的脉动压力和微流道内的流动阻力使得产生的液滴在时间间隔和体积上保证高度统一。

就微流道中的液滴而言，两种互不相溶的液体，比如水和油，分别将它们赋予离散相和连续相的功能，前者以微小体积单元（10-15～10-9L）的液滴形式分散于后者之中。基于液滴的生化反应，如微纳颗粒的材料合成过程中，需要向已有液滴中加入另一种反应组分，通常以不同液滴之间的融合形式进行，以便获得良好的混合反应效果。因此，液滴的可控融合是一项重要的液滴操控技术。目前发展的液滴融合方式分为主动融合和被动融合。本文就被动式融合的流道进行设计，即在没有施加外力的作用下，利用微通道独特的几何形状来实现液滴融合，并提出可能影响融合的原因。

1 液滴被动式融合流道设计及原理

研究发现，液滴的融合是一系列碰撞、界面消耗、界面融合、渗透或者包封过程。在直通道中，液滴运动受限于通道壁，在液滴融合瞬间，后面的液滴渗透到前一个液滴之中。液滴的被动式融合方法又称为水动力法［2］。

如图1 所示，流道中共包含三相流体，连续相设定为水，两个离散相为不溶于水的有机溶液液滴。本文设计的液滴被动式融合的基本思路是：先在芯片中用T 型通道生成两种有机溶剂的液滴，调节两类液滴的生成速率，使之互相隔离地流入同一个通道中。在长棱形扩张通道中，由于质量流率不变，形成流速变慢的梯度区。使得处于上游的液滴2 进入这个流速梯度区时受到的黏性阻力增大，流速变慢。因此下游液滴1 能追上上游液滴2，并在扩张管道中的特定的位置相遇（同步化）。在相互靠近到接触时的过程中，液滴内部中心处的速度最大，然后液滴之间的分离薄膜逐渐排空，当液滴之间的距离小于一定值时，液滴界面变得不稳定并破碎，液滴进入融合过程，此时速度最大位置在液滴边缘。最后在收缩通道中，在管道的挤压诱导和两相溶剂间的拖拽力作用下完成融合过程。这样就完成了两种液滴数量上的1∶1 融合。

图1 液滴被动式融合的原理示意

笔者认为，这种被动式融合成功与否的关键之处在于液滴的流动条件和通道的几何形状。流动条件指的是两个液滴间的距离、流速和进出口的压力等，扩张通道长度合理的情况下，液滴的距离过大，则存在下游液滴追不上上游液滴的情况。在压力作用下，两种液滴的密度不同，产生加速的不同，也会产生速度差。所以，在设计流道时应该通过多个工况进行计算，拟合出流动条件与通道长度的关系，以保证液滴完全融合。

2 控制方程

在微观尺度下，忽略流体重力作用，并且把水和两种不溶于水的有机溶剂三相视作不可压缩的黏性流体。

2.1 不可压缩流体的连续性方程

连续性方程基于质量守恒原理［3］。在式中，ρ 是密度，t 是时间，u→是速度矢量。不可压缩流体的密度为常数，因此简化后得到该式。

2.2 考虑表面张力的动量方程

式中：v→为速度矢量，σ 代表面张力系数，p 为压强，μ 为动力黏度，κ 为界面的曲率，δs表示与界面有关的Dirac 分布，n→为界面单位法向矢量。D 为应力张量，满足

液液两相界面的捕捉是通过计算在各网格单元内的两相体积分数αo和αw来实现的，下角标o 和w 分别表示水和有机物。αw=1（αo=0）表示网格单元全部被水相占据；αw=0（αo=1）表示网格单元全部被有机相占据，两相界面存在于0＜αw＜1 的网格内。在液液两相混合的网格单元中，式（1）、式（2）中的密度和黏度皆为混合属性，通过式（4）、式（5）计算：

由于水作为连续相，因此可根据式（1）求得水的体积分数［4］

对于微观流体来说，主要的控制方程除了上述两个外还有基于能量守恒原理的能量守恒方程，但是一般用于有热流交换的模型中，这里并不涉及。

3 影响融合因素的讨论

3.1 雷诺数的影响

雷诺数是流体力学中的重要无纲量参数，反映了惯性力与黏性力的比值，是用来界定层流与湍流的标尺。

式中，v 是主流流体的流速，即水相流速，d 是微细管道的内径。

在宏观尺度下，Re＜2 300 即为层流状态，但国内外诸多学者的实验证明，微观尺度下流体会发生层流到湍流的提前转捩，Re=200～700。在本课题中，经计算，Re=600，可认为这是一个湍流模型。湍流的特点就是流动呈无序混乱的不稳定状态，流速等特性都随机变化，而且流体分子在流动过程中相互混渗。

两个液滴得以融合，就是由于下游液滴冲击上游液滴使得流动剪切力大于表面张力而挣脱其束缚并发生相撞、破裂后融合（表面张力就是液体分子的表面自由能，这个引力视图将液体的表面积降到最小，而所有形状中，球形的表面积最小）。两液滴融合后的速度会有所下降，若Re增大，流体黏性比较小，惯性力占主导地位，因此液滴在惯性的作用下依然保持融合前的速度，这样保证了流体流速的稳定性。而黏性力会帮助减少融合时间。因此，雷诺数并不是越大融合效果越好，一定存在黏性力和惯性力相互作用效果平衡的临界值。超越临界值后湍流特性强烈，下游液滴如果体积和速度过大就有将上游液滴还没有来得及被融合就有被击碎的可能，即使融合，那么融合后的形状会变得不规则，易于发生破裂。

3.2 空间受限效应的影响

液滴的融合需要克服液滴之间流体薄膜的分离作用并使得液滴界面失稳才能实现。针对宏观尺度下的球状液滴研究表明，液滴的融合过程是从毛细力-黏性力平衡占主导的区域向毛细力-惯性力平衡占主导的区域的转化过程［5］。但是在微流道中，由于通道壁面的存在，液滴界面通常不是球形，这一理论难以定量地应用于受限空间内的液滴融合过程。一方面，由于液滴之间的流体层需要从有限的空间排出，液滴的融合变得困难。而另一方面，受限效应使得液滴与液滴的接触面变得更平更大，使得融合也有可能变得更为容易。

3.3 主流流体流场的影响

当一个液滴靠近其它液滴时，它的出现使得流场形成外延流和旋转流，因此液滴之间常发生碰撞、融合等现象。

当两相液滴流动时，由于液滴间的流体流动速度比周围流场大，因此形成指向液滴间的压力梯度，即下游液滴的驱动力为吸引力。上游液滴底部产生尾流对下游液滴有抽吸作用，下游液滴也因此前进速度比上游的快，下游液滴在向前运动的同时与上游液滴接触并开始融合。

3.4 液滴体积的影响

在一个给定的常值初始距离下，体积大的液滴会在它们之间产生更大的吸引力，因而缩短了融合时间。但是这个参数的作用因为黏性力的存在而受到限制。液滴体积越大，液滴受到来自壁面的剪切阻力也越大。而且液滴较小时，在扩张通道中可能会擦肩而过无法融合，也无法阻塞收缩流道，只能依靠两相拖拽力使其融合，此时对应的雷诺数也比较大。

4 结论

本文针对微流控芯片中导致液滴被动融合的扩张和收缩通道进行了设计，并给出了微观流体的控制方程。找出4 个影响液滴融合的主要因素并进行分析和讨论。认为存在着一个能保持流动呈湍流状态的临界雷诺数，使流体流速的稳定还能减少融合时间，但有不会使液滴易于破裂；而空间受限效应一定是影响因素之一，但是由于缺少实验的验证，它对融合的作用还尚不明确；当2 个液滴接近时，在它们之间的主流流体形成的流场的动力结构发生改变，对液滴的融合提供了一定程度的帮助；生成液滴的体积的合理控制也是需要考虑的，体积越大吸引力越大，同时也提高了壁面的剪切阻力，而过小则可能无法有效融合。

对流道进行特殊形状的设计是促使液滴融合方式中最简单的一个，在这个过程中影响液滴有效融合的因素有很多，流体的流动条件和通道的几何尺寸都需要控制在合理范围内，并且还要添加一些后续的检测和分选过程，挑选出完全融合的液滴来作为下一单元的样品。

［1］张蒙.气阀控微流控芯片中微液滴的研究［J］.武汉大学学报：理学版，2014，60（2）：107-110.

［2］陈九生，蒋稼欢.微流控液滴技术：微液滴生成与操控［J］.分析化学评述与进展，2012，40（8）：1293-1300.

［3］王福军.计算流体动力学分析-CFD软件原理与应用［M］.北京:清华大学出版社，2004：7-9.

［4］王澎，陈斌.T 型微流控芯片中微液滴破裂的数值模拟［J］.化工学报，2012，63（4）：999-1003.

［5］李战华,吴健康,胡国庆.微流控芯片中的流体流动［M］.北京：科学出版社，2012：131.