叠层太阳电池的研究进展

彭英才，周子淳，刘宝元，沈波，范志东

（1.河北大学电子信息工程学院，河北保定 071002；2.北京大学介观物理国家重点实验室，北京 100871；3.英利绿色能源控股有限公司，河北保定 071501）

叠层太阳电池的研究进展

彭英才1，2，周子淳1，刘宝元1，沈波2，范志东3

（1.河北大学电子信息工程学院，河北保定 071002；2.北京大学介观物理国家重点实验室，北京 100871；3.英利绿色能源控股有限公司，河北保定 071501）

由不同禁带宽度的子电池组合成的叠层太阳电池，可以有效增加太阳电池对入射光子的能量吸收，以达到提高其转换效率的目的.本文评述了各类叠层光伏器件，如化合物叠层太阳电池、硅基叠层太阳电池、聚合物叠层太阳电池和染料敏化叠层太阳电池的光伏性能与研究进展，并提出了提高叠层太阳电池转换效率提高的某些技术对策.

叠层结构；带隙组合；转换效率；技术对策

近年，太阳能光伏技术获得了快速发展.单晶硅与多晶硅太阳电池已经产业化，化合物太阳电池、聚合物太阳电池以及染料敏化太阳电池也正在研究开发之中.光伏技术的发展历史证明，若要提高太阳电池的转换效率，应主要从以下2个方面考虑：一方面是拓宽太阳电池对太阳光谱的能量吸收范围，以增加光子的吸收通量；另一方面是改善光伏材料的性质和光伏器件的结构，以减小光生载流子在电池中的各种能量损耗［1］.如果将不同禁带宽度的电池组合在一起制作成叠层结构太阳电池，使每个子电池吸收与自身禁带宽度相匹配的光子能量，可以达到拓宽对太阳光的吸收范围的目的，进而大幅度提高其转换效率.1994年，Meier等［2－3］首次提出叠层太阳电池概念，并制作出初始效率为9.1%的叠层电池，此后叠层太阳电池的研究受到了人们的热切关注.尤其是最近几年，人们通过不断开发新材料，改进工艺技术，优化电池结构，使得叠层太阳电池的效率在稳步提升.目前，聚光条件下GaInP／GaAs／GaInNAs三结太阳电池已经达到了43.5%的转换效率［4］.人们预计，叠层太阳电池在未来作为高效率太阳电池具有巨大的发展潜力.

本文评述了化合物叠层太阳电池、硅基叠层太阳电池、聚合物叠层太阳电池和染料敏化叠层太阳电池的光伏性能，并提出了提高叠层太阳电池转换效率的技术对策.

1 化合物叠层太阳电池

由Ⅲ－Ⅴ族化合物材料制成的化合物叠层太阳电池，因其具有较高的转换效率受到了人们的广泛关注［5］.GaAs是典型的Ⅲ－Ⅴ族化合物半导体材料，其禁带宽度为1.42eV，处于太阳电池材料所需要的最佳能量吸收范围.三元合金GaxIn1－xP的禁带宽度在1.85～1.95eV，通过改变材料的组分x可以调节带隙值［6］.将组成叠层太阳电池的子电池的禁带宽度进行优化，可以进一步提高叠层太阳电池的转换效率.图1a为一个典型的以GaAs为隧穿结、GaAs和AlGaAs分别为底电池和顶电池的双结叠层太阳电池的器件结构.

图1 化合物叠层太阳电池结构和AlGaAs／GaAs隧穿结J-V特性Fig.1 The structure of compound tandem solar cell and J-Vcharacteristics of AlGaAs／GaAs tunnel junction

影响化合物叠层太阳电池性能的一个重要因素是隧穿结的性能［7］，一个高质量的隧穿结应该具有较高的掺杂浓度和较薄的厚度，以获得较大的隧穿电流和较低的阻抗；另外，在隧穿结的两侧再制作一层阻挡层，既可以防止隧穿结中的杂质扩散到隧穿结两侧的子电池，又可以避免在制作电池的过程中所产生的寄生结对电池转换效率产生的不利影响［8］.

Kim等人［9］采用C和Si分别作为p型和n型掺杂剂，制作出以GaAsC／GaAs：Si为隧穿结的GaInP／GaAs叠层太阳电池.实验发现，采用C，Si作为掺杂剂可以显著抑制隧穿结中杂质扩散，从而使该电池获得了25.58%的转换效率.Kang［10］进一步改善掺杂材料，采用在GaAs中扩散系数更小的Te代替Si作为n型掺杂剂，并制作出以GaAs：C／GaAs：Te隧穿结的GaInP／GaAs叠层太阳电池.实验指出，当掺杂浓度为Te：1×1019／cm3，C：1×1020／cm3时，该电池的转换效率达到了28.03%.

Garcia等［11］利用AlGaAs代替GaAs作为隧穿结，制作出以AlGaAs：C／GaAs：Te做为隧穿结的In-GaP／GaAs太阳电池.结果表明，这种材料的隧穿结可以减小光生载流子在隧穿过程中的损耗，显著提高了太阳电池的外量子效率.测量指出，直接生长的AlGaAs：C／GaAs：Te隧穿结其峰值电流密度可达2 000A／cm2，该电池在1 000个太阳光的条件下转换效率可达32.6%.此后，他们又制作出厚度为20nm，平均掺杂浓度为1×1020／cm3的p＋＋－AlGaAs：C／n＋＋－GaAs：Te隧穿结［12］.这种直接生长的隧穿结获得了10 100A／cm2的超高电流密度.在零偏压下该隧穿结的串联电阻率仅为1.6×10－5Ω／cm2，图1b所示为该隧穿结在退火前后的电流密度曲线.

影响化合物叠层太阳电池转换效率的另一个因素是子电池的带隙匹配和晶格匹配.带隙匹配要求叠层太阳电池的子电池的带隙尽可能与太阳光的光子能量相匹配.由于Ⅲ－Ⅴ族材料载流子的寿命受位错影响较大，界面处的缺陷会导致光生载流子的复合［13］，因此提高太阳电池的晶格匹配度可以减少载流子在界面处的损耗，进而改善叠层太阳电池的光伏性能［14－15］.

2009年，Fraunhofer等［16］研制出In0.65Ga0.35P／In0.17Ga0.83As／Ge三结太阳电池，其中In0.65Ga0.35P的带隙宽度为1.67eV，In0.17Ga0.83As的带隙宽度为1.18eV，底电池和衬底的晶格失配为1.1%.为了克服晶格失配带来的影响，在底电池和中间电池之间加入了7层200nm厚的In渐变Ga1－yInyAs缓冲层，并控制In的含量由1%变为17%.实验在1个太阳光（1sun）条件下测得该电池的短路电流密度为Jsc＝16.4mA／cm2，开路电压Voc＝2 282mV，填充因子FF＝84.3%和转换效率η＝31.6%.图2a为子电池外量子效率随波长的变化关系.从图中可以看出，该电池在标准光照条件下，子电池的外量子效率比较均衡.图2b为不同聚光条件下该电池的光伏特性.通过测试后，聚光条件下获得了最高为41.1%的转换效率.

除了Ⅲ－Ⅴ族化合物叠层太阳电池外，人们还研制出基于Ⅱ－Ⅵ族化合物的叠层太阳电池.所谓的Ⅱ-Ⅵ族化合物叠层太阳电池，是指由ⅡB族和ⅥA族元素组成的半导体化合物制作的叠层太阳电池.利用ZnSe材料制作成顶电池，GaAs为中间电池和Ge为底电池形成ZnSe／GaAs／Ge叠层太阳电池，可以进一步优化带隙组合，并且能够覆盖94%的AM1.5的太阳光谱，转换效率比GaInP／GaAs／Ge太阳电池提高4.5%［17］.2013年，Amin等人［18］设计了CdSe／CdTe双结叠层太阳电池，这种电池的光谱响应范围为300～2 000nm，其电池的理论效率预计可达34.6%.

图2 InGaP／InGaAs／Ge叠层太阳电池波长和外量子效率的关系以及转换效率与聚光度的关系Fig.2 Relationship between external quantum efficiency and wavelength of different subcells and conversion efficiency under different concentration intensity

2 硅基叠层太阳电池

硅基叠层太阳电池是指由多晶硅（pc-Si）、微晶硅（μc-Si：H）、非晶硅（a-Si：H）及硅锗（SiGe）材料制作的叠层太阳电池，其中a-Si：H的光学带隙为1.7～1.8eV，μc-Si：H的光学带隙接近单晶硅的光学带隙，约为1.12eV.以宽带隙的a-Si：H电池作为顶电池，窄带隙的μc-Si：H电池作为底电池，可以制作出较高转换效率的叠层太阳电池.影响硅基叠层太阳电池转换效率的主要因素是子电池的带隙匹配和电流匹配［19－22］.目前硅基叠层太阳电池主要有：a-Si：H／μc-Si：H双结太阳电池以及a-Si：H／a-SiGe：H／a-SiGe：H，a-Si：H／a-SiGe：H／μc-Si：H三结太阳电池.与化合物太阳电池相比，硅基叠层太阳电池不需要再置入隧穿结，简化了制作工艺.此外，采用叠层结构可以有效减小非晶硅子电池本征层的厚度，从而提高了叠层电池的稳定性［23］.

Meillaud等［24］通过改善叠层电池顶层导电氧化物薄膜结构的表面形态，减少了制作电池的过程中在其界面处产生的缺陷，并制作出1.75μm厚的a-Si：H／μc-Si：H叠层太阳电池，获得了28.5mA／cm2的短路电流密度和11.3%的稳定转换效率.此后，他们又进一步改进了叠层电池的中间反射层，并分别在玻璃和塑料衬底上制作出a-Si：H／μc-Si：H双结叠层电池［25］.利用低压化学气相沉积技术制作出ZnO非对称中间层以提高顶电池的光吸收.在顶电池厚度为200nm时，采用不同结构中间层的a-Si：H／μc-Si：H叠层电池的顶电池的外量子效率如图3所示.无中间反射、SiOx中间层和非对称中间层顶电池的短路电流为分别为9.5，10.2和12.5mA／cm2.从图中可以看出，采用非对称中间层结构可以使a-Si：H／μc-Si：H的叠层太阳电池的顶电池获得更高的外量子效率，利用这种结构制作a-Si：H／μc-Si：H叠层太阳电池，其初始转换效率为13%.

此外，人们在a-Si：H／μc-Si：H电池的基础上，开发了多种结构的硅基叠层太阳电池.2011年，Jin等［26］采用热丝化学汽相淀积的方法，利用钽丝和纯硅烷制作出超薄的初始晶硅本征层，并以此制备了厚度远薄于一般薄膜电池的SnO2：F／a-Si／nc-Si／ZnO：Al／Ag叠层太阳电池.从图4中可以看出，太阳电池的初始转换效率为η＝8.84%，Jsc＝9.13mA／cm2，Voc＝1.41V.经过2 000h光照后Jsc＝9.14mA／cm2，Voc＝1.38V，显示出了较好的稳定性.

图3 不同中间层材料所获得的顶电池外量子效率Fig.3 External quantum efficiency of the top cell in an n-i-p／n-i-p tandem solar cells

图4 超薄叠层太阳电池光照前后的J-V特性曲线Fig.4 J-Vcharacteristics of the ultrathin tandem cell before and after Light irradiation

Matsui T等［27］采用SiH4，GeH4，H2混合气体为材料，在衬底温度为200℃的条件下，利用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）制作出了a-Si：H／μc-Si0.9Ge0.1：H双结叠层太阳电池，并获得了11.2%的初始转换效率.2012年，他们采用三极管型PECVD的方法，利用SiH4＋H2混合气体采用慢速沉积法制作出a-Si：H顶电池［28］.实验表明，这种工艺制作出来的a-Si：H薄膜中Si-H2键密度，小于常规PECVD制作的a-Si：H中硅氢键密度，可以有效减小硅氢键对a-Si：H电池稳定性的影响.采用这种方法作出a-Si：H／μc-Si：H叠层太阳电池，达到了11.8%初始效率，并在1个太阳光的照射下达到了11.3%稳定效率.由此表明，采用这种技术可以提高硅基叠层太阳电池的稳定性.

Kim等［29］各自研制出了a-Si：H／a-SiGe：H／μc-Si：H和a-Si：H／μc-Si：H／μc-Si：H三结叠层太阳电池，并分别获得了16.1%和13.4%的转换效率.实验发现，相比于a-SiGe：H中间电池，μc-Si：H作为中间电池能够有效提高叠层电池的稳定性，在1 000h光照后，a-Si：H／μc-Si：H／μc-Si：H电池效率的衰减仅为4%.

3 聚合物叠层太阳电池

近年，有机物的光伏材料开始出现，因其具有低成本、易加工、可弯曲和较高的灵活性，从而受到了人们的广泛关注.聚合物太阳电池是以有机小分子化合物和聚合物为光伏材料制作的太阳电池.当导电聚合物受到光子激发形成的电子 空穴对，在电场或在界面处分离成电子和空穴，并通过输送和收集形成光电流［30－31］.叠层结构的聚合物太阳电池是将不同带隙宽度的聚合物电池采用串联结构进行叠加，以达到拓宽光谱吸收范围的目的.

2007年，Kim等［32］在首先制作出了基于化合物异质结的叠层太阳电池，并获得了6%的转换效率.该异质结电池以PCPDTBT：PCBM为顶电池，P3HT：PC70BM为底电池，并在2个子电池之间引入了透明的TiOx薄层.该TiOx薄层主要起2个作用：一是起到顶电池电子的收集和传输作用，另外作为底电池生长的衬底，使2个子电池在结构上连接在一起.You等［33］通过改进材料性能，成功研制了转换效率为10.6%的叠层化合物电池.该电池以高性能的P3HT：ICBA电池作为顶电池，分别制作了P3HT：ICBA／PDTP-DFBT：PC61BM（a）和P3HT：ICBA／PDTP-DFBT：PC71BM（b）2种叠层太阳电池.他们采用溶胶 凝胶法制作ZnO作为电子输运层，PEDOT：PSS和MoO3分别作为顶电池和底电池的空穴传输层.图5a为2个电池的J-V特性曲线，图5b为2个电池的波长和外量子效率之间的关系.

图5.聚合物太阳电池的J-V特性曲线与波长和外量子效率之间的关系Fig.5 J-Vcurve of polymer tandem cell and the relationship between EQE and wavelength

Pattnaik等［34］首次提出了基于无机／有机结构的叠层太阳电池，即采用a-（Si，C）：H作为顶电池，P3HT：PCBM作为底电池，电池的光伏性能为：Jsc＝5mA／cm2，Voc＝1.5V，FF＝77%，η＝5.7%.由于有机太阳电池的光稳定性较差，采用a-（Si，C）：H作为顶电池能够起到滤波的作用，将太阳光中的蓝光和紫外光部分滤掉，进而提高叠层太阳电池的稳定性.采用这种混合结构可以使子电池达到带隙匹配，预计混合结构的双结电池可以达到17%～18%的转换效率，三结电池的转换效率可以超过20%.

4 染料敏化叠层太阳电池

染料敏化太阳电池主要由多孔半导体薄膜材料、染料敏化剂、电解质、对电极等组成.其工作原理为：染料敏化太阳电池通过染料分子吸收光子后，其中的电子受到激发，使染料从基态跃迁至激发态，由于激发态染料分子不稳定，染料分子内部产生了电子迁移，电子迅速注入到纳米半导体的导带中，染料分子变为氧化态.注入到纳米半导体导带中的电子通过扩散到达导电基底，导电基底收集光生电子并通过外电路流向对电极从而形成光电流.处于氧化态的染料分子被电解质还原为基态，从对电极流入的电子又将氧化的电解质还原，从而完成一个完整的光电化学反应循环［35］.染料敏化叠层太阳电池是在同一个半导体薄膜材料上，分层淀积不同光敏性质的染料制成叠层结构，从而提高太阳电池对光子的吸收率.

2004年，Shozo等［36］首次制作出染料敏化叠层太阳电池.这种双结太阳电池的顶电池分别采用N719染料对其进行敏化，黑色敏化染料对底电池进行敏化，该电池获得了7.2%的转换效率.通过将不同性质的染料进行组合，特别是近红外区光敏染料的应用大大提高了电池的转换效率.2009年，Hironori等［37］研制出了优化染料配比的串联结构叠层电池，获得了10.4%转换效率.Masatoshi［38］的小组通过对每个子电池TiO2薄膜的厚度进行优化，利用N719和黑色敏化染料进行敏化.制作了串联和并联结构的叠层太阳电池.图6a为串联结构叠层太阳电池的J-V特性曲线，图6b为并联结构叠层太阳电池的光电转换效率（IPCE）.通过实验测得并联结构的叠层太阳电池的转换效率高于串联结构的叠层太阳电池，优化后的并联太阳电池获得了10.6%的转换效率.

图6 染料敏化叠层电池和子电池的J-V曲线和光电转换效率Fig.6 J-Vcurve and IPCE of dye-sensitized tandem solar cell and its subcells

CuInxGa1－xSe2和染料敏化电池的带隙组合适合制作双结叠层太阳电池，Grtzel等［39］首先提出利用染料敏化电池作为顶电池，CuInxGa1－xSe2电池作为底电池的混合结构，并获得了Jsc＝14.05mA／cm2，Voc＝1.45V，FF＝0.74和η＝15.09%的转换效率.由于GaAs的禁带宽度为1.4eV，与CuInxGa1－xSe2（Eg＝1.1eV）相差不多，所以GaAs／AlxGa（1－x）As-也被用于制作混合结构的叠层太阳电池.2011年，Ito等［40］在类似结构的基础上研制出了以染料敏化太阳电池为顶电池，GaAs／AlxGa1－xAs为底电池的混合结构叠层电池并获得了7.63%的转换效率.

5 结语

作为最有应用前景的第3代太阳电池，叠层太阳电池的研究正取得重要进展.在提高太阳电池的转换效率的同时，降低制作成本是研究的主要方向.为了进一步提高叠层太阳转换效率，今后还要注意以下几方面的工作：1）对于化合物叠层太阳电池，应进一步改善隧穿结特性和优化子电池的材料组分，制作出电流匹配性好、晶格匹配度高、带隙匹配的化合物叠层太阳电池；2）对硅基叠层太阳电池子电池的本征层厚度、掺杂浓度及中间层材料进行进一步优化，寻找最合适的材料和工艺参数，以提高叠层太阳电池的性能；3）加大对聚合物材料和有机染料稳定性的研究，提高聚合物叠层太阳电池和染料敏化叠层太阳电池的稳定性.随着对叠层太阳电池研究的不断深入以及工艺水平的发展，叠层太阳电池有望在不远的将来成为光伏产业的主流.

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［40］ ITO S，DHARMADASA I M，TOLAN G J，et al.High-voltage（1.8V）tandem solar cell system using a GaAs／AlXGa（1－X－-）As graded solar cell and dye-sensitised solar cells with organic dyes having different absorption spectra［J］.Solar Energy，2011，85（6）：1220 -1225.

（责任编辑：孟素兰）

Study progresses of the tandem solar cells

PENG Yingcai1，2，ZHOU Zichun1，LIU Baoyuan1，SHEN Bo2，FAN Zhidong3
（1.College of Electronic and Informational Engineering，Hebei University，Baoding 071002，China；
2.State Key Laboratory of Mesophysics，Beijing University，Beijing 100871，China；
3.Yingli Green Energy Holding Company Limited，Baoding 071501，China）

The tandem solar cells formed by different bandgap solar cells can effectively increase the absorption of solar light and enhance the conversion efficiency.This paper introduced photovoltaic properties and study progresses of different tandem photovoltaic devices，such as compound tandem solar cells，Si-based tandem solar cells，polymer tandem solar cells and dye-sensitized tandem solar cells.In the last，we proposed sometechnical strategies to improve the conversion efficiency of tandem solar cells.

tandem solar cells；band gapoptimization；conversion efficiency；technical strategies

彭英才（1948-），男，河北曲阳人，河北大学教授，博士生导师，主要从事硅基纳米结构光电信息薄膜材料的沉积生长、结构表征、电学特性、光学特性与量子器件的研究.E-mail：ycpeng2002＠163.com

TM 914.4

A

1000 1565（2014）05-0553-08

book=5,ebook=116

10.3969／j.issn.1000 -1565.2014.05.019

2014-04 -13

北京大学介观物理国家重点实验室开放性课题；河北省高等学校技术研究项目（2011237）