考虑静水压力的HBS辐照肿胀本构关系开发及验证

高利军，姜胜耀，陈炳德，肖 忠，俞冀阳

(1.清华大学 工程物理系，北京 100084；2.中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610041；3.中国核动力研究设计院，四川 成都 610041；4.国家能源先进核燃料元件研发(实验)中心，四川 成都 610041)

核电站燃料棒内的UO2芯块在辐照后会出现一定程度的体积增加，这种现象称为辐照肿胀[1]。在UO2芯块圆柱面区域，由于238U对超热中子的共振吸收作用，产生了大量易裂变的239Pu，239Pu的裂变使得芯块圆柱面区域的局部燃耗高于芯块平均燃耗，这些高燃耗区域逐渐形成高燃耗结构(HBS)[2]。HBS具有晶粒细化、高气孔率和Xe的贫化3个主要特征。HBS的μm级气孔受界面张力和静水压力的作用而处于平衡状态，是辐照肿胀的重要组成部分。

“芯块-包壳间机械作用”(PCMI)发生后，芯块的肿胀开始受到来自包壳外压的影响，此时HBS的大量μm级气孔受静水压力而收缩，所处的平衡状态不同于无外压条件下的平衡状态[3]。由于HBS的气孔率很高(可达20%)，受外压影响后，μm级气孔收缩引起的辐照肿胀减小是不可忽视的[4]。UO2芯块辐照肿胀是分析PCMI现象的重要输入条件，鉴于外力对辐照肿胀的影响，开发考虑静水压力的HBS辐照肿胀本构关系是十分必要的。目前，国际上对HBS的研究并未定量考虑静水压力对HBS辐照肿胀的影响。在此工作之前，已通过研究公开发表的HBS数据[2，5]，开发了考虑HBS演化过程的UO2辐照肿胀关系式[6]，但也未考虑外压的影响。

本文在分析外压影响气孔平衡状态的微观机理基础上，开发考虑静水压力的HBS辐照肿胀本构关系，并用实验数据对其计算结果进行初步验证。所开发的本构关系可作为现有燃料棒性能分析程序的功能模块，用于PCMI的分析。

1 基本假设

为使得本构关系开发工作切实可行，做以下重要假设，并论证其合理性。

1) 静水压力除影响HBS演化过程中的气孔体积外，不产生其他影响。实际上，除气孔体积受压收缩外，尚未观测到静水压力对HBS演化过程中其他物理量产生影响的实验结果和理论分析。

2) 不考虑静水压力引起的固体体积收缩。对于芯块中可能产生的静水压力(一般不超过200 MPa)，固体可视为不可压缩。定量计算如下：

εii=ph/Ki=1，2，3

(1)

K=E/3(1-2ν)

(2)

其中：εii为体积应变；ph为静水压力；K、E和ν分别为UO2的体积模量、杨氏模量和泊松比。计算中取E为230 GPa，ν为0.316[7]，ph为200 MPa，得到εii为0.096%，这远小于静水压力引起的气孔体积收缩量(1%量级)，因而在计算中将其忽略不计是合理的。

3) 不考虑静水压力对晶内和晶界气泡体积的影响。一方面，在HBS形成后，大部分Xe(约为90%)存在于μm级气孔中，只有少量Xe存在于晶内和晶界气泡[8]。另一方面，晶内气泡半径很小，气泡内部气体压力远大于静水压力[9]，气泡体积对静水压力不敏感。综合以上两方面，静水压力对晶内和晶界气泡体积的影响非常有限，可将其忽略。

2 本构关系开发

UO2辐照肿胀可分为固体裂变产物引起的肿胀和气体裂变产物引起的肿胀两部分[1]。固体裂变产物引起的肿胀比较固定，随静水压力变化不大；气体裂变产物的分布状态随燃耗加深而变化，且气体体积受静水压力的影响很大。

2.1 不考虑静水压力的HBS辐照肿胀体积应变

首先计算无外压条件下的HBS辐照肿胀，假设燃耗为Bu(GW·d/tU)时，HBS气孔半径分布函数为fp(Bu，rp)，气孔数密度为np(Bu)(m-3)，则平均气孔体积为：

πr3fp(Bu,rp)dr

(3)

其中，rp为气孔半径，m。则气孔率为：

(4)

假设燃耗为Bu时，固体裂变产物肿胀速率为ss(Bu)(1%/(GW·d/tU))，则固体裂变产物肿胀率为：

(5)

其中：ΔVs为固体裂变产物引起的体积增加；V0为UO2未辐照前的体积。

气体裂变产物肿胀率为：

≈

(6)

其中，ΔVg为气体裂变产物引起的体积增加。则燃耗为Bu时的名义体积应变(总肿胀率)为：

(7)

2.2 考虑静水压力的HBS辐照肿胀本构关系

在以上无静水压力的HBS辐照肿胀关系式基础上，可进一步考虑静水压力对气孔平衡的影响，得到考虑静水压力的辐照肿胀本构关系式。一般来说，处于固体中的气孔平衡由式(8)[1]决定：

(8)

其中：p为气孔中的气体压力；γ为固体表面张力，UO2的表面张力常取1 N/m。当气体压力p小于式(8)的计算值时(非平衡状态)，气孔收缩，气压增加，气孔达到平衡，因此式(8)给出的是最小的气孔平衡压力。当气体压力p大于式(8)的计算值时，过大的气压会引起周围基体的弹性变形，这样的气孔称为超压气孔，实验证明HBS中充满了大量的超压气孔[8]。此外，Greenwood的理论表明，当气孔压力超过(2γ+Gb)/rp(G为剪切模量；b为Burgers矢量，对于UO2常取为0.39 nm)时，气压会在周围的燃料基体中击出位错[10-12]，随之引起气孔扩张和气体压力下降。因此，击出位错的条件给出了气孔压力的最大值，在PCMI发生前可忽略静水压力的作用。气孔压力的最大值可表示为：

(9)

考虑到HBS中实际气孔压力可处于式(8)和式(9)的计算值之间，同时在PCMI发生前可忽略静水压力的作用，气孔压力可统一表示为如下简单形式：

(10)

其中，C为局部燃耗和温度的函数，N/m。

假设施加静水压力前的气孔半径、气体分子密度和压力分别为rp，old、ρold(T，pold)和pold，施加静水压力后变为rp，new、ρnew(T，pnew)和pnew，施加静水压力后气孔收缩，考虑气孔平衡状态，有：

(11)

(12)

由于施加静水压力前后气孔中的分子数相等，有：

ρold(T,ρnew(T,pnew)

(13)

初始半径为rp，old的气孔受到静水压力ph后收缩的体积为：

(14)

则施加静水压力后气孔的平均体积收缩量为：

fp(Bu,rp,old)drp,old

(15)

单位体积的HBS体积收缩(体积应变)为：

(16)

考虑静水压力影响后的名义体积应变关系式(也即考虑静水压力的HBS辐照肿胀本构关系)为：

εv(Bu,ph)=sw(Bu,ph)=

(1+sw(Bu))(1-ΔVp(Bu,ph))-1

(17)

3 验证及讨论

近30年来，有关HBS的研究集中在燃料棒的UO2芯块圆柱面区域，这一区域燃耗梯度大，形成的HBS体积小，因此无法测量某一燃耗值对应的辐照肿胀；而且这些HBS微观结构实验数据大多是在无静水压力条件下取得的，尚未看到定量研究静水压力对HBS辐照肿胀影响的相关实验，因此不能用于验证所开发的本构关系。尽管如此，20世纪60年代美国研究了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的辐照肿胀行为[13]，在上述燃料板中，UO2片被辐照到很高燃耗(达127 GW·d/tU)，被认为属于典型的HBS特征。此外，上述UO2片辐照肿胀受到包壳的约束作用，所以这些数据反映了静水压力对HBS辐照肿胀的影响，适用于对本文开发的本构关系做初步验证。在验证所开发本构关系的合理性之后，利用本构关系的中间计算结果分析了燃耗、气孔尺寸和静水压力对气孔平衡的影响。

3.1 UO2-Zr隔室型燃料板肿胀数据对本构关系的验证

20世纪60年代，美国分别通过尺寸测量和密度测量得到了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的辐照肿胀数据，两种方法得到的结果基本一致。据估算，在该项研究中，辐照后UO2片所受静水压力约为17 MPa。利用本文所得本构关系计算了零静水压力，以及静水压力分别为17 MPa和150 MPa三种条件下的辐照肿胀率(即名义体积应变)，所得结果如图1所示。

图1 UO2-Zr隔室型燃料板实验数据与计算结果的比较

由图1可见，随静水压力的增加，同一燃耗下HBS辐照肿胀率降低，但降低幅度逐渐减小；HBS辐照肿胀实验数据大部分落在零静水压力和150 MPa静水压力(在UO2-Zr弥散型燃料棒中，UO2颗粒受到锆合金基体的强烈约束作用，UO2辐照后形成的HBS所受静水压力可达锆合金在燃料棒运行温度下的屈服强度150 MPa)对应的肿胀曲线之间，17 MPa静水压力对应的肿胀曲线从实验数据中心穿过，与实验数据符合最好。因此，在HBS开始形成(约为68 GW·d/tU)到微观结构演化基本完成(130 GW·d/tU)的燃耗范围内，同时考虑到实验值本身误差的影响，所开发的本构关系能很好地计算HBS辐照肿胀率。

3.2 气孔收缩程度随燃耗和静水压力的变化

为研究在不同燃耗下静水压力对气孔收缩程度的影响，计算了50 MPa静水压力下，燃耗分别为70、110和150 GW·d/tU的气孔收缩程度，结果如图2a所示。由图2a可见，在燃耗相同的条件下，与小气孔相比，大气孔受静水压力后发生收缩的程度更大；燃耗越高，同一尺寸的气孔受静水压力影响后发生收缩的程度越小。

为研究不同静水压力对气孔收缩程度的影响，在燃耗为150 GW·d/tU的条件下，计算了静水压力分别为20、50和100 MPa时的气孔收缩程度，结果如图2b所示。由图2b可见，同一初始半径的气孔所受静水压力越大则收缩程度越大；在同一静水压力条件下，总趋势是气孔越大，受静水压力的影响越大，收缩率越大，同时需要注意的是，在局部的气孔尺寸区间，这一趋势并不严格成立，这可能是气体状态方程和气孔平衡状态的非线性引起的。

图2 气孔收缩程度随燃耗和静水压力的变化

4 结论

本文研究了静水压力对HBS气孔体积的影响，开发了考虑静水压力影响的HBS辐照肿胀本构关系，并利用美国UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的辐照肿胀数据做了初步验证，验证了所开发本构关系的合理性。所开发的本构关系考虑了UO2辐照到高燃耗后发生的微观结构演化过程，真实地反映了静水压力对HBS辐照肿胀的影响，可用于PCMI发生后燃料棒UO2芯块圆柱面区域辐照肿胀的精细化计算。使用所开发本构关系做计算，得到以下重要结论：

1) 在同一静水压力作用下，随着燃耗增加，同尺寸气孔受压收缩量减小；

2) 在燃耗相同的情况下，静水压力越大，同尺寸气孔受压收缩越显著；

3) 在总趋势上，当其他条件相同时，与小气孔相比，大气孔受压收缩更明显；

4) HBS受静水压力作用后，气孔收缩，总的辐照肿胀减小；随着燃耗加深，HBS中气孔率增加，静水压力对辐照肿胀量的影响是不可忽略的。

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