典型酸碱条件下NO2-对剩余污泥水解产酸的影响

王 博,王淑莹,袁 悦,彭永臻(北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124)

典型酸碱条件下NO2-对剩余污泥水解产酸的影响

王 博,王淑莹,袁 悦,彭永臻*(北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124)

控制温度35℃,在典型pH值条件下(酸性5.0,碱性9.0)对比研究了NO2-对剩余污泥水解酸化性能的影响.结果表明:投加亚硝酸盐促进了剩余污泥的水解,提高了总可溶性COD(SCOD)产量,且随着时间的进行,酸性时比碱性时水解程度更高,到第28d时,总SCOD浓度由高到低依次为B1(pH=5且加NO2-),B2(pH=9且加NO2-),B4(pH=9且未加NO2-),B3(pH=5且未加NO2-);B1,B2,B3和B4中总挥发性脂肪酸(TVFAs)最高浓度分别为4476,4303,1350和2921mg/L,表明亚硝酸盐同样增强了污泥的酸化程度,并且酸性条件时促进作用更大.除此之外,酸性且投加NO2-的条件可以有效减少氨氮的释放.

pH值；NO2-；剩余污泥；水解；酸化

目前,活性污泥法是生活污水、城市污水处理中最常用的工艺,然而,处理过程中会产生大量的剩余污泥[1].如何实现污泥的减量化、稳定化、无害化是城市污水处理厂面临的重大难题.剩余污泥发酵产生的挥发性脂肪酸被认为是营养物质去除过程中易于利用的碳源[2].然而,许多研究过程采用提取发酵上清液作碳源的方法[3-4],这样不仅需要解决污泥发酵液泥水不易分离的难题[5],而且还面临发酵产物被产甲烷菌消耗的问题[6].向厌氧发酵污泥中加入亚硝酸盐,可以使剩余污泥发酵与反硝化同时进行,进而实现内碳源原位开发和利用[7],这种耦合方式具有如下优点:由于 NO2

-的存在,避免了产甲烷反应的发生,防止了发酵产物被产甲烷菌消耗;发酵产物产生后随即被周围的反硝化菌利用,增加了发酵反应和产物传质的推动力;反硝化反应产生碱度,能使反应器保持在中性或偏碱性的条件下运行,避免过度酸化[8-9].

pH值是影响厌氧污泥发酵和反硝化反应的重要因素.Chen等[6]指出碱性和酸性时污泥水解性能高于中性,而挥发性脂肪酸产量在碱性条件下均高于其他条件;在早期的文献中产酸相反应器中最适的pH值通常设定在5.0与6.0之间[10].此外,有研究表明当用挥发性脂肪酸作为反硝化碳源时,适宜的pH范围是7.0～8.0,且当pH值低于6.5或高于9.0时反硝化速率有所下降[11].综合以上内容,本研究通过批量试验将亚硝酸盐投加到剩余污泥发酵系统,以期探究利于发酵的较佳酸碱条件下(pH=5和 9),亚硝酸盐或反硝化对厌氧污泥消化的进一步影响.

1 材料与方法

1.1 试验装置与运行

图1 试验装置示意Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

如图1所示,反应器为4个容积1.7L的广口试剂瓶,分别添加 1.5L的新鲜剩余污泥,曝氮气5min以去除反应器内的氧气,并立即用橡胶塞封闭.控制反应器中温度为(35±1)℃,使用磁力搅拌器(500r/min)进行搅拌,使反应器中的泥水混合物充分混匀.使用WTW Multi340i水质测定仪对pH值进行实时监控,每天在07:00,15:00,23:00手动调节B1,B2,B3,B4反应器的pH值,使其分别稳定在5.0,9.0,5.0,9.0(用3mol/L的NaOH和3mol/L的HCl调节),并定时(12:00)向B1,B2反应器中投加100gN/L的NaNO2溶液1.5mL.反应器共运行28d,取样周期为2d,每次定时(11:30)从4个反应器中取泥水混合液15mL,用0.45µm的醋酸纤维滤膜过滤,对滤液中的 NO2--N、NH4+-N、PO43--P、COD、蛋白质、多糖,挥发性脂肪酸(VFAs)等指标进行测定.每个样品均测3次,图表中的数据是3次所得结果的平均值.

1.2 剩余污泥来源与性质

剩余污泥取自本实验室以生活污水为处理对象的中试 SBR反应器(有效容积:7m3),经自来水淘洗后浓缩至所需污泥浓度(约10g/L),污泥特性见表1.

1.3 测定方法

SS、VSS采用称重法测定[12],NO2--N、NH4+-N、PO43--P采用LACHAT QuikChem8500Series2流动注射仪测定.COD采用连华科技 5B-1型COD快速测定仪测定.蛋白质采用 lowry-Folin法测定[13].多糖采用蒽酮比色法测定[14].

VFAs采用 Agilent 7890A气相色谱仪测定,N2为载气,FID 检测器,色谱柱型号及尺寸:Agilent DB-WAXetr,30m×530µm×1µm,载气流量为 3.8mL/min;起始炉温为 80℃,维持 1min后以 20℃/min升温至 160℃,1min后再以 5℃/min升温至180℃停留2min.进样器和检测器温度分别升至220和250℃,进样体积为2.0µL.

表1 试验所用剩余污泥的性质Table 1 Characteristics of waste activated sludge(WAS)

2 结果与讨论

2.1 NO2-投加对剩余污泥水解的影响

式中: CSCOD为理论上产生的总 SCOD,mg/L; CA− NO−2为投加的NO2--N量,mg/L; CNO−2为反应器中 NO2--N 浓度,mg/L; Cobs-COD为反应器中SCOD浓度,mg/L; 1.72为反硝化1mg NO2--N所需理论COD质量.

厌氧污泥发酵主要包括 3个阶段:水解,酸化和产甲烷,研究表明NO2-的存在(B1和B2投加了NaNO2)使产甲烷菌受到抑制,产甲烷性能下降或停止(亚硝酸盐浓度为50mgN/L时,甲烷产生量将减少80%[15]),于是发酵产物不再被产甲烷菌消耗,而主要被反硝化菌群利用[8-9],因此理论上产生的总SCOD由表观测得的SCOD量和用于反硝化的SCOD量组成[式(1)].污泥的水解情况可以根据总SCOD 的变化来判断(图 2),明显看出,在B3(pH=5),B4(pH=9)未投加 NO2-的条件下,二者SCOD均呈现出先上升后下降的趋势,且分别在第6d (3083.0mg/L)和第4d (5679.5mg/L)达到最高值,B4在整个发酵过程中总SCOD浓度始终高于B3,可见与酸性条件相比,碱性条件下污泥水解程度更大,这与苑宏英等的[16]研究结果一致.

图2 总SCOD的变化情况Fig.2 Variation of the total SCOD concentrations

对比B1,B2中总SCOD浓度(图2),发现二者变化趋势有很大区别,B2(pH=9且投加 NO2-)中总 SCOD 前期出现波动后期不断增加,而B1(pH=5且投加NO2-)中总SCOD随时间一直升高.第14d之前,B2中SCOD浓度始终高于B1,第 14d之后尽管二者均呈现不断上升的趋势,但B1中总SCOD却一直高于B2.酸性条件下,比较B1和B3中SCOD浓度,发现二者在第6d之前相差不大,第6d之后,B1中总SCOD明显高于B3,且差距随时间不断增大,到第 28d时,B1中总SCOD是B3的10倍之多.碱性条件下,比较B2和B4中SCOD浓度,发现在整个发酵阶段,B2始终高于 B4.综合以上得出,投加亚硝促进了剩余污泥的水解,提高了总SCOD产量,且随着时间的增加,酸性条件时所积累的总溶解性有机物产量更高.

图3 NO2--N还原速率与FNA浓度随时间的变化情况Fig.3 Variations of NO2--N reduction rate and FNA concentration

分析上述现象产生的原因,一方面,在整个发酵过程中由于每天都向B1,B2中投加亚硝酸盐,尽管反硝化作用一直存在(如图3, B1、B2反应器中平均反硝化速率均维持在3.7mg N/(L·d)),但是 NO2

--N浓度是一个渐变的过程.亚硝酸盐的存在,使得反应器中不再是严格厌氧环境,产甲烷菌受到抑制,进而减少了产甲烷作用对于发酵产物的消耗,而反硝化作用的存在使得发酵产物随即被反硝化菌利用,增加了水解产酸过程的推动力[9],因此投加亚硝促进了剩余污泥的水解,总SCOD产量得到提高(图 2).另一方面,在酸性且含有 NO2

--N 条件下会产生大量游离亚硝酸(FNA),反应衍生物如NO,N2O3和NO2也会伴随产生,而NO已被证明对于菌群是一种高毒性的化合物,且N2O3和NO2可破坏蛋白质的结构,进而引发细胞破损[17-18].系统中的这些物质与菌群随着接触时间的增加,在很大程度上会加速微生物的衰减,进而使得污泥发酵产生的总SCOD不断增加.另外, pH=5时,FNA平均值为 4.6mg/L,而 pH=9时,FNA平均值为 2.8×10-4mg/L,可见FNA在酸性条件比碱性条件浓度更高(图3)对产甲烷菌的抑制作用更强,使得产甲烷作用消耗的有机酸较少,因而随着时间的增加,酸性条件时所积累的总溶解性有机物产量更高(图2).

2.2 蛋白质浓度的变化

污泥中的有机物主要由蛋白质组成(表1),其含量直接影响着系统中挥发性脂肪酸(VFAs)的多少.由图4可见,B2中蛋白质浓度呈现不断下降的趋势且在第 1d达到最高值(536.9mg/L),可见其变化决定了 SCOD前期整体下降的趋势(图2);B3和B4反应器则呈现先上升后下降的趋势,这与 SCOD的变化基本一致(图 2),二者均在第6d达到最高值,分别为355.8,544.7mg/L;B1中蛋白质浓度不断增加且在第 14d达到最高值585.9mg/L,表明 SCOD前期增加的原因主要是蛋白质含量的提高.对比相同 pH值下投加亚硝酸盐和未投加亚硝酸盐反应器中(B1和B3、B2和B4)蛋白质浓度,发现B1(pH=5,加NO2-)中蛋白质浓度始终高于 B3(pH=5,未加 NO2-);而B2(pH=9,加 NO2-)除在第 6d蛋白质浓度低于B4(pH=9,未加NO2-)外,其余时间均高于B4.综合以上可以得出,NO2-投加可以增强污泥溶解性能,促进蛋白质溶出,进而提高SCOD产量.

图4 蛋白质浓度的变化Fig.4 Variation of the protein concentrations

有研究表明,碱性条件下蛋白质溶出量多于酸性和中性条件,且其浓度随着发酵时间的延长逐渐增加[19],对比B3与B4反应器中蛋白质浓度(图 4),可以看出,B3始终低于 B4,与上述研究结果相同.然而,B1与B2反应器中蛋白质浓度的比较却与上述规律有所不同,发现第10d之前,B1中蛋白质浓度低于B2,例如,第6d时B1和B2中蛋白质浓度分别为388.7,489.9mg/L;第10d之后B1中蛋白质浓度超过B2,且二者之间的差距有所增大,例如第14d时B1和B2中蛋白质浓度分别为585.8,416.3mg/L,二者相差169.5mg/L,而第26天时 B1和 B2中蛋白质浓度分别为 497.6, 292.6mg/L,二者相差 205.0mg/L.综合以上得出,随着时间的增加,亚硝酸盐的加入使得酸性比碱性更能促进蛋白质溶出.

2.3 NO2-投加对剩余污泥酸化的影响

表2 TVFAs浓度随时间变化情况(mg COD/L)Table 2 Variations of TVFAs over time (mg COD/L)

研究表明,挥发性脂肪酸(VFAs)特别是其中的乙酸,是反硝化过程中优先利用的碳源[20-21],因此 B1和 B2反应器中理论上产生的总 VFAs (TVFAs)由表观测得的VFAs量和用于反硝化的VFAs量组成.由表2可以看出,在同一pH值条件下随时间增加,投加 NO2-时 TVFAs浓度高于未投加NO2-时,表明亚硝酸盐增强了污泥的酸化程度.例如第12d时,B1、B3(pH值均为5)中TVFAs浓度分别为1772.7,953.1mg/L,B2、B4中(pH值均为9)TVFAs浓度分别为2944.9,2619.0mg/L.经分析,出现这种现象的原因有以下三点:1)两种典型酸碱条件与亚硝酸盐的投加使得污泥水解产物增多(图2),酸化细菌有更多的可溶性物质进行酸化;2)NO2-或FNA对产甲烷菌有很强的抑制性,使反应能够很好地控制在酸化阶段[22];3)亚硝酸盐激发了反硝化的进行(图 3),酸化产生的 VFAs被更多的利用,(到第28d时,B1、B2中反硝化作用所消耗的VFAs占TVFA产量的比例分别达到94%和97.8%),从而避免了底物反馈抑制,导致生化反应推动力增强和TVFAs产量的提高.

B1和B2中TVFAs在第28d达到最高浓度,分别为4501.5和4329.5mg/L,相比之下,B3和B4中TVFAs浓度比较低且在第8d取得最高值,分别为1350.7,2921.5mg/L.特别指出,当pH=9,投加亚硝酸盐时 TVFAs最高浓度是未投加时的 1.5倍,而当pH=5,投加亚硝酸盐时TVFAs最高浓度是未投加时的3.3倍.这说明,与碱性条件相比,酸性条件时投加亚硝酸盐更能促进污泥酸化程度.

由图5可以看出,随着时间的增加,B1和B2反应器中TVFAs占SCOD的百分比例趋于稳定,在16d～28d期间B1和B2中TVFAs/SCOD平均值分别为50.5%和66.4%.由于TVFAs是发酵产酸的主要产物,其占SCOD的比例直接反映出酸化阶段在整个污泥发酵过程中所取得的效果,图5中数据结果表明在典型酸碱条件下(pH=5和pH=9),投加亚硝使得酸化阶段产物均超过污泥发酵产生SCOD的一半,并且碱性条件下酸化阶段产物更高.

图5 B1(pH=5,加NO2-)和B2(pH=9,加NO2-)反应器中TVFAs/SCOD的变化情况Fig.5 Variations of TVFAs/SCOD in B1 (pH=5with NO2-addition) and B2 (pH=9with NO2-addition) reactor during fermentation

2.4 NO2-投加对NH4+-N和PO43--P释放的影响

图6 NH4+-N和PO43--P浓度的变化Fig.6 Variations of the concentrations of NH4+-N and PO43--P during fermentation

污泥水解酸化过程中不仅有 SCOD、VFAs等有机物质溶出,同时也伴随着氮磷的释放.不管NO2-投加与否,剩余污泥发酵均导致了可溶性NH4+-N和PO43--P浓度的增加(图6).从图6a和图6b中看出,4个反应器中氨氮浓度变化均为起始时(0～4d)不断增加而后趋于稳定,B1,B3中氨氮平均浓度分别为 41.2,315.6mg/L,而 B2,B4分别为 527.0,457.7mg/L,可见酸性条件下,投加NO2-时释放的氨氮量低于未投加时,而碱性条件下结果相反.对比图6a中 B1、B2氨氮浓度,在二者均投加亚硝酸盐的条件下,碱性时释放的氨氮浓度远远高于酸性,到第28d时,B2中NH4+-N浓度已达到628.2mg/L,而B1中仅为26.8mg/L,前者与后者的比值达到23倍之多.从图6b中可以看出,在B3、B4均未投加亚硝酸盐的条件下,仍然有碱性时氨氮浓度高于酸性的规律,但二者浓度差别较小.分析 B1中氨氮浓度较低的原因:有机质中的蛋白质在酸性的条件下,由特定的细菌水解得到氨氮[23],然而 B1中蛋白质浓度却一直维持在较高水平,可见分解蛋白质的发酵菌群受到了高FNA浓度(图3)的抑制.综合以上得出,酸性且投加NO2-的条件可以有效减少氨氮的释放.从图6c和图6d可以看出,4种条件下,释放的可溶性PO43--P浓度均大致呈现出波动上升的趋势,B1,B3 中 PO43--P 平均浓度分别为131.8,153.7mg/L,而B2,B4分别为71.0,84.0mg/L,可以看出不论NO2-投加与否,均出现酸性时磷释放量多于碱性时的规律.产生这种现象的原因是,磷在微生物体内主要是以聚磷酸盐的形式贮存,其在厌氧时发生水解,从而使得磷以溶解性磷酸盐的形式释放出来,而在碱性条件时,一个或多个金属磷酸盐化合物的溶解性产物将会增多,导致金属磷酸盐沉淀的生成,因此碱性条件下的PO43--P浓度比酸性条件下的低.对比图6c和图6d,在相同酸碱条件下,投加 NO2-与未投加时PO43--P浓度大致相当,表明亚硝酸盐虽然不会使磷释放减少,但也没有起到促进作用.

3 结论

3.1 投加亚硝酸盐促进了剩余污泥的水解,提高了总SCOD产量,且随着时间的进行,酸性比碱性水解程度更高.

3.2 NO2-投加可以增强污泥溶解性能,促进蛋白质溶出,进而提高SCOD产量.

3.3 亚硝酸盐增强了污泥的酸化程度,并且酸性条件时促进作用更大:B1(pH=5且加 NO2-), B2(pH=9且加 NO2-),B3(pH=5且未加 NO2-), B4(pH=9且未加 NO2-)中总挥发性脂肪酸(TVFAs)最高浓度分别为 4476,4303,1350, 2921mg/L.

3.4 酸性且投加NO2-的条件可以有效减少氨氮的释放,B1,B2,B3和B4中氨氮平均浓度分别为41.2,527.0,315.6,457.7mg/L.虽然不会使磷的释放量减少,但也不会有促进作用.

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发达国家海上风电经验借鉴

丹麦

丹麦是世界上风电发展最快最好的国家,目前风力发电占其全国电力的20%.丹麦海岸线长达7000多公里,与其相连的北海风力资源丰富,近海地带海床条件好,为丹麦海上风电场的建设与开发创造了良好的条件.

丹麦风电发展的成功与其政府的大力支持密切相关.发展初期,为扶持风电产业,政府规定电力部门风力发电必须占有一定的配额,在电价方面也有一定的补贴.丹麦环境部早在 1979年就要求风电强制上网,由电力公司支付部分并网成本.1992年起,要求电力公司以85%的电力公司的净电力价格购买风电,这其中不包括生产和配电成本的税收.

上世纪90年代初期,丹麦实施了风机扩容计划,即以新型和大容量的风机替代小型风机或者运行状况差的风机,并为这样的替代提供20%～40%的补贴.另外,从80年代初期到90年代中期,风机发电所得的收入都不征税.丹麦国家政府一直对地方政府施加压力,要求地方政府优先考虑发展风能.

德国

德国的风力发电装机容量居世界首位,是风电大国西班牙和美国的两倍,占世界总装机容量的 28%左右.由于北部风力最强的陆上风电开发区已接近饱和,德国政府加大力度开发海上风电,计划到 2015年海上风电装机达到300万千瓦,到2020 年达到1500万千瓦,2030 年达到3000万千瓦.德国政府运用经济杠杆和法律手段,对海上风电给予扶持,如加大政府建设投资、提供比陆上风电更高的补贴等,为海上风电产业的发展营造有利的外部条件.1991年 1月1日,德国政府颁布了《输电法》,这是德国开始风能商业利用后制定的第一部促进可再生能源利用的法规.2000 年4月1日,具有划时代意义的《可再生能源法》在德国开始生效.海上风电项目在德国开始爆炸性地增长.

西班牙

西班牙政府认为,海上风电是实现中长期可再生能源发展目标的决定性因素,并把海上风电纳入修订后的优惠电价范畴,建立了海上风电场审批制度.具体来说,上网电价最高可达16.4欧元/kW⋅h,项目的最小规模为50MW,两年内拥有风资源评估和开展环境研究的专有权,允许对风电场规格参数保持一定的灵活性等.西班牙设定的上网电价幅度足以支持试点和示范项目风电场,法规中规定的竞争因素也意味着,海上风电场的建设尽量少用政府财政资金.

摘自中国环境报2014-08-21

Effect of NO2-on waste activated sludge hydrolysis and acidification under typical acidic and alkaline conditions.

WANG Bo, WANG Shu-ying, YUAN Yue, PENG Yong-zhen*(Engineering Research Center of Beijing, Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2014,34(9)：2252～2258

Effect of NO2-on waste activated sludge waste activated sludge (WAS) hydrolysis and acidification at pH 5.0 and 9.0 with 35℃temperature was investigated. The result indicated that WAS hydrolysis with nitrite addition was enhanced accompanied by the increment of total SCOD and acidic condition was better than alkaline condition for hydrolysis with the increase of time. On the 28th day, the order of total SCOD was B1 (pH=5with NO2-addition) > B2 (pH=9with NO2-addition) > B4 (pH=9without NO2

-addition) > B3 (pH=5without NO2

-addition). The maximum total volatile fatty acids (TVFAs) in B1, B2, B3, B4 were 4476, 4303, 1350and 2921mg/L, which indicated that acidification was also improved with nitrite addition, and the effect was better at acidic condition. Moreover, the released ammonia nitrogen was decreased significantly under nitrite-added and acidic condition.

pH；NO2-；waste activated sludge；hydrolysis；acidification

X703

A

1000-6923(2014)09-2252-07

王 博(1988-),男,山东聊城人,北京工业大学环能学院博士研究生,主要从事活性污泥法脱氮除磷研究.

2014-01-03

国家自然科学基金(51178007)

* 责任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn