燃煤电厂协同脱汞研究进展及强化措施

李洋，陈敏东，薛志钢，支国瑞，马京华，刘妍，高炜

（1南京信息工程大学环境科学与工程学院，江苏 南京 210044；2中国环境科学研究院城市大气研究所，北京 100012）

燃煤电厂协同脱汞研究进展及强化措施

李洋1，2，陈敏东1，薛志钢2，支国瑞2，马京华2，刘妍2，高炜2

（1南京信息工程大学环境科学与工程学院，江苏 南京 210044；2中国环境科学研究院城市大气研究所，北京 100012）

燃煤电厂是大气汞排放的重要源头，但是我国目前尚无完善的烟气汞控制方案。本文简要综述了国内外烟气脱汞技术研究现状，统计了国内污控设备（包括脱硝设备、除尘设备和脱硫设备）的装机容量。指出污控设备对烟气汞具有一定的协同脱除作用，但是受到我国煤质及运行条件等因素的制约，效果并不理想。本文结合国内某燃煤电厂的实测情况，提出了以下强化措施:①通过添加溴盐溶液，提高选择性催化还原（SCR）对烟气汞的氧化效率；②通过粉末活性炭与溴盐联合使用，强化静电除尘器（ESP）对烟气汞的协同脱除效率，脱汞效率可达90%以上；③通过精确控制脱硫浆液的pH值以及定期外排脱硫浆液，以降低其中汞的再释放率，维持湿法脱硫工艺（WFGD）稳定的烟气汞协同脱除效率；④通过优化和调整锅炉运行条件，提高现有污控设备体系的协同脱汞能力。

烟道气；汞；吸附剂；选择性催化还原；除尘；湿法脱硫；协同

汞会严重危害人体健康[1]，尤其是甲基汞，会严重影响胎儿、婴幼儿的中枢神经系统[2]。汞主要通过自然过程和人为排放进入大气[3-4]，而人为源主要包括电厂燃煤、工业锅炉和废弃物燃烧。美国环保局（Environmental Protection Agency，EPA）研究发现，全球每年燃煤锅炉排放的汞达到1520t，占人为源汞排放总量的67%[5]。我国的能源结构以煤炭为主[6]，煤炭消耗量占能源消耗总量的70%左右[7]，而电力行业又是煤炭消耗的大户，近十年来，发电耗煤量在煤炭年消耗总量中所占的比例均接近50%[8]，因此每年由于电力行业燃煤排放的大气汞不容忽视。

我国正在大力推进燃煤电厂建设除尘、脱硫和脱硝等常规污控设备，若能充分发挥其对烟气汞的协同脱除作用，必将对我国电力行业汞减排起到积极作用。为此，本文在介绍当前脱汞技术研究进展和国内污控设备协同脱汞现状的基础上，结合最新的实测结论，提出了进一步强化我国现有污控设备协同脱汞效率的设想。

1 当前国内外主要的烟气脱汞技术

烟气脱汞技术按照煤燃烧阶段划分，大致可分为燃烧前脱汞、燃烧中脱汞和燃烧后脱汞[9]。燃烧前脱汞是通过提高入炉煤的洗选比例来实现的。煤中汞富集于无机矿物尤其是黄铁矿中[10-12]，洗选煤技术可以实现原煤中汞21%～37%的平均去除率[13]。燃烧中脱汞[14]则是通过改进燃烧方式，延长颗粒物在炉内的停留时间，增加颗粒物对汞的吸附，以实现汞在烟气中的脱除。燃烧后脱汞是目前国内外研究的重点，主要有化学氧化法、吸附剂法、化学沉淀法等。

化学氧化法脱汞，加入氧化剂使单质汞（Hg0）转化成氧化态汞（Hg2+）。Hg2+更易被飞灰吸附且更易溶于水，因而有利于更好地发挥除尘设备和湿法脱硫设备的协同脱汞作用[15-16]。吸附剂法脱汞是通过喷入吸附剂，使烟气中的汞被吸附剂捕获而被除尘设备脱除。用于烟气脱汞的吸附剂主要有粉末状活性炭、飞灰以及钙基吸附剂等[17-18]。化学沉淀法脱汞是利用Hg2+与I-生成较为稳定的络合物，或与Cl-和S2-等生成沉淀而得以从烟气中脱除[19]，这一般是通过喷淋溶液与烟气形成逆流洗涤实现的。

前述几种方法的脱汞效果都是在现有污控设备的协同作用下得以体现，并通过物理化学作用得以加强。下文重点介绍现有污控设备对烟气汞的协同脱除作用。

1.1 现有污控设备对烟气汞的协同脱除

污控设备对烟气汞的协同脱除效果取决于其存在形态。根据燃煤烟气汞的物理化学性质，可将其分为3类[20-21]：单质汞（Hg0）、氧化态汞（Hg2+）和颗粒态汞（Hgp）。单质汞（Hg0）化学性质不活泼，不溶于水[22]，容易挥发，是烟气汞中最难去除的一部分。氧化态汞（Hg2+）一般以HgX2形式存在（其中X是卤素离子），具有良好的水溶性，通过湿法脱硫设备较易脱除。颗粒态汞（Hgp）在烟气中停留时间较短，易于被除尘设备脱除，其脱除效果与烟气温度及飞灰的特性有关。

1.1.1 脱硝设备对烟气汞的协同脱除

选择性催化还原（SCR）是常见的脱硝工艺，能够有效控制燃煤电厂烟气中NOx的排放，并在Hg0氧化方面具有重要作用[23]。研究发现，烟气经过SCR反应器后，Hg0的氧化率可以达到70%以上[24]，这主要是在V2O5-WO3/TiO2的催化作用下，使烟气中的HCl与O2通过Deacon反应[25]生成氧化能力很强的Cl2，进而使Hg0转化成Hg2+，反应过程如式（1）、式（2）。

显然，SCR反应器对气态总汞并没有起到直接的脱除作用，仅仅是增加了烟气中Hg2+的比例，但这将大大促进湿法脱硫系统协同脱汞效率的提升。

1.1.2 除尘设备对烟气汞的协同脱除

飞灰对烟气中Hg2+具有较强的吸附作用，但是对于气态Hg0的吸附作用不明显[18，26]，正常运行的除尘设备几乎可以去除烟气中全部的Hgp[27]。目前，我国燃煤电厂使用的除尘设备主要有布袋除尘器（FF）和静电除尘器（ESP）。王运军等[28]研究了我国5大燃煤电厂的除尘设备烟气脱汞效率，烟气经过布袋除尘器（FF）后，Hgp的脱除率均达到了90%以上，烟气总汞的脱除效率最高达到了80%；而静电除尘器（ESP）最高的烟气总汞脱除效率只有20%。王相凤等[29]测试了我国九大燃煤电厂的除尘设备前后的烟气汞浓度，研究发现，FF的协同脱汞效率总体上达到了60%，ESP的协同脱汞效率变化较大，平均水平为30%～40%。由于各电厂之间烟气温度和灰分含量存在差异，因此除尘器的协同脱汞效率也不尽相同，总体上布袋除尘器的协同脱汞效率高于静电除尘器。

1.1.3 脱硫设备对烟气汞的协同脱除

烟气脱硫技术是为了削减燃煤电厂烟气中SO2的排放量而使用的技术。烟气运行至此，温度较低，易于实现Hg2+的脱除，尤其是湿法脱硫系统，可以协同脱除烟气中大部分的Hg2+。比如以石灰石或石灰作为吸收剂的湿法烟气脱硫系统（WFGD）对于Hg2+的脱除率均可达到80%以上，但是其对于Hg0几乎没有脱除能力，因此，设法提高烟气中Hg2+的比例是优化脱硫设备协同脱汞效果的最关键措施。常用的方法是向吸收液中添加氧化剂，如刘盛余等[30]将次氯酸钾应用到Hg0的氧化脱除中，氧化率可达40%。另外，Fenton试剂[31]和K2S2O8/CuSO4[32]等氧化剂对于Hg0的氧化脱除都具有促进作用。

2 污控设备协同脱汞现状及强化措施

2.1 国内污控设备安装使用情况

我国燃煤电厂的污控设备经历着从无到有、从单一到全面的发展过程。如，截至2000年底，我国燃煤电厂安装除尘设备的机组容量占到总装机容量的90%左右[33]，但此时脱硫、脱硝工作尚未开展。“十五”期间，由于面对国内外酸雨问题的综合压力，我国开始着手电厂的烟气脱硫工作，到2005年底，安装烟气脱硫装置的机组增加了15%左右[34]，而烟气脱硝工作尚未开展。“十一五”期间环保部进一步加大了对燃煤电厂二氧化硫排放的控制力度，并开始部署氮氧化物（NOx）控制工作。截至2010年底，国内安装烟气脱硫装置的机组容量达到了86%，安装烟气脱硝装置的机组容量也占到了14%左右[35]。根据报道，到2015年，燃煤机组在全部实现脱硫和除尘的前提下，安装烟气脱硝装置的机组比例将达到80%以上[36]（图1）。

2.2 国内各污控设备的协同脱汞效果

支国瑞等[36]根据近年我国燃煤电厂常规污控设施协同脱汞的公开数据，对2010年我国不同污控措施或组合的协同脱汞效果进行了统计。我国燃煤电厂现有污控设备主要的（组合）形式为ESP（静电除尘）、ESP+WFGD（静电除尘+湿法脱硫）、SCR+ESP+WFGD（选择性催化还原脱硝+静电除尘+湿法脱硫）和FF（袋式除尘），共占我国燃煤电厂装机容量的94%，这4种污控设备（组合）类型协同脱汞的效率分别为24.03%±16.67%、56.99%± 24.23%、71.92%±33.16%和43.90%±25.17%（平均值±标准偏差）。

同时，也将国内最主要两种污控设备（组合）ESP和ESP+WFGD的脱汞效果与日本、韩国及联合国环境规划署（UNEP）进行了对比，如图2所示，不难发现国内的数据明显偏低，显示我国燃煤电厂现有污控设备的协同脱汞能力弱于国外电厂。煤中氯的含量决定着烟气中中HCl含量的多少，但与国外的煤质相比，我国的燃煤大多是低氯煤，甚至是特低氯煤，大部分氯含量尚不足0.05%[37-40]，这是导致我国现有污控设备的协同脱汞效率低于国外电厂的重要原因，同时我国污控设备的协同脱汞效率也受到运行条件等因素的制约。

图1 中国燃煤电厂污控设备安装情况

2.3 添加氧化物，强化SCR对Hg0的氧化效率

图2 两种污控措施（组合）协同脱汞效率的国内外对比[27]

SCR工艺对Hg0的氧化能力取决于烟气中氧化物的含量[41]，如前所述，我国煤中氯含量普遍较低，导致燃煤产生的烟气中Hg0的比例较高，这与Zhang等[42]对我国六大燃煤电厂烟气汞形态特征分析的结果基本一致，烟气中Hg0比例偏高不利于污控设备的协同脱除，因此有必要强化SCR对烟气汞的氧化作用。

对国内某电厂进行研究性实验，向入炉煤中添加溴盐溶液，溴与氯的化学性质相近，也会发生类似于Cl-Deacon的反应。结果显示，未添加溴盐溶液时，SCR后的烟气中Hg2+的比例仅有30%～40%，向入炉煤中添加10×10-6（溴煤比）的溴盐溶液，SCR后的烟气中Hg2+的比例提升到90%以上，同时脱硫塔出口烟气汞浓度降低了30%左右，强化了污控设备系统的协同脱汞效率。

2.4 活性炭喷射与溴盐联合使用，强化ESP的协同脱除效率

对活性炭喷射的脱汞效率进行测试，研究发现，喷射适量的普通活性炭，除尘设备的协同脱汞效率从30%提升到70%以上；喷射与普通活性炭等量的溴化活性炭，除尘设备的协同脱汞效率可以达到90%以上；同时添加溴盐溶液和普通活性炭，烟气脱汞效率甚至略高于溴化活性炭，脱汞效率也达到了90%以上。与溴化活性炭相比，溴盐溶液与普通活性炭联用大大降低烟气脱汞的成本，同时强化了ESP的协同脱汞效率，这种高效廉价的联合喷射技术很有可能成为烟气汞减排的重要手段。

2.5 减少脱硫浆液中汞的再释放，维持WFGD稳定的协同脱除效率

烟气汞在WFGD中的最终脱除效果很大程度上受脱硫浆液环境的影响，特别是pH值。本文作者对国内某电厂进行了测试，发现脱硫浆液pH值在酸性范围内波动，其与脱硫后烟气汞的浓度变化有显著的相关性。脱硫浆液pH值升高，烟气汞浓度也随之升高，反之亦然。仅仅从pH值的角度考虑，pH值升高，导致浆液中OH-的浓度升高，Hg2+容易形成较为稳定的Hg(OH)+和Hg(OH)2[43]，对于减少烟气汞的再释放有一定的积极作用。但是在运行过程中，汞的再释放不仅受pH值的影响，也受浆液中的SO32-/HSO3-比例的制约[44]。pH值升高，浆液中的SO32-/HSO3-也随之上升，这会导致汞在释放率的升高[45]，这就需要选定合适的pH值并稳定在一定的范围里。有研究表明，国外燃煤电厂脱硫塔溶液pH值波动范围稳定在5.2～5.8，以保证最佳的脱硫效率[46]。目前我国燃煤电厂脱硫设备大都是手动控制的，受人为因素影响较大。因此，采取措施精确控制脱硫浆液pH值既能稳定湿法脱硫设备的协同脱汞效果，也不会以牺牲脱硫效率为代价。

另外发现，对脱硫废水进行排放，烟气中的汞浓度会发生明显降低。这是由于连续的生产运行中，汞势必会在脱硫浆液中大量地累积，烟气温度会随着锅炉负荷的变化而变化，烟气温度升高，将会导致脱硫废水中汞的再释放。因此，定期排放脱硫废水和脱硫石膏，以免造成汞的再释放而影响汞的协同脱除效率。

2.6 通过调整和优化锅炉运行参数，提高现有污控设备体系的协同脱汞能力

锅炉负荷、烟气温度等运行参数对现有污控设备的协同脱汞效果有重要的影响，因此，根据实际情况来调整锅炉运行参数，使得各污控设备相互配合，在不降低其他污染物排放控制要求的前提下，最大限度地发挥各个污控设备协同脱汞的作用。

锅炉负荷的增加，不仅导致总汞浓度的增加，还由于烟温的升高导致烟气中Hg0的比例提高。因此，仅考虑脱汞效率，降低锅炉负荷，有利于减少汞的排放。但是，由于我国城市化发展越来越快，人民生活对于用电的需求量也越来越大，而且过分降低负荷在一定程度上会造成资源的浪费。因此，如何在保证锅炉高负荷运行的前提下，适当调整锅炉的其他运行参数，以达到烟气汞减排的目的，是今后研究的重要方向。比如烟气优先通过省煤器、空预器来降低污控设备中的烟气温度，或者通过维持相对稳定的空气过剩系数，提高Hg0向Hg2+的转化率，提高现有污控设备体系的协同脱汞能力。

3 结 语

我国常规大气污控设备的装机容量正逐年攀升，但其协同脱汞的能力尚未充分发挥。在国际高度重视汞污染问题的形势下，对现有污控设备的协同脱汞能力进行优化势在必行。首先，添加氧化物发挥SCR对烟气中Hg0的氧化作用，提高烟气中Hg0的氧化率，弥补我国燃煤自身氯含量低的不足；其次，喷射改性活性炭或者粉末活性炭与氧化物联合使用，利用静电除尘器或布袋除尘器对其进行捕集，以强化除尘设备对烟气汞的协同脱除作用；再次，精确控制脱硫浆液pH值以及定期排放脱硫废水和脱硫石膏，以降低氧化态汞（Hg2+）的再释放率，进而实现脱硫设备对烟气汞稳定的脱除效率；最后，适当调节锅炉运行参数，充分发挥现有污控设备体系协同脱汞能力。

在我国，烟气汞的排放问题不仅仅存在于电力行业中，工业锅炉、有色冶炼以及垃圾焚烧过程中都会产生烟气汞的排放。电力行业在大气污染控制方面处于领先地位，常规大气污控设备的普及率高、运行条件也较好，率先对电力行业大气污控设备的协同脱汞技术进行研究，并制定出完善的技术方案，对于协同脱汞技术在其他行业的推广会起到示范和促进作用。另外，目前的脱汞技术是将烟气中的汞转移到除尘器底灰和脱硫浆液中，如何对其中的汞进行固化和再利用，也是今后研究的重要方向。

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Research on synergistic mercury removal of coal-fired power plants

LI Yang1，2，CHEN Mindong1，XUE Zhigang2，ZHI Guorui2，MA Jinghua2，LIU Yan2，GAO Wei2
（1College of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science And Technology，Nanjing 210044，Jiangsu，China；2Institute of Urban Atmospheric，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China）

Coal-fired power plants （CFPPs） are major contributors of atmospheric mercury emissions；however，mercury removal from coal combustion flue gas is not mature in China. This paper briefly introduced current research progresses of mercury removal from flue gas of CFPPs and provided statistics data on installed capacity of domestic air pollution control devices （APCDs）including de-NOxequipment，de-dust equipment and desulfurization equipment. APCDs have synergistic effects on flue gas mercury removal，but the results are unsatisfactory due to the restrictions of coal quality，operating conditions，etc. Considering experiment results and operating conditions in a domestic CFPP，the following solutions were suggested:①adding oxides，which can enhance the oxidation efficiency of flue gas mercury in selective catalytic reduction (SCR) reactor；②spraying powdery activated carbon in combination with bromines to strengthen synergistic removal effect of flue gas mercury in electrostatic precipitator (ESP)，which may mercury removal efficiency more than 90%；③precise control of the pH value of desulfurization slurry and regularly discharging desulfurization slurry to reduce re-release rate of mercury，which can stabilize synergistic mercuryremoval effect in wet flue gas desulfurization (FGD)；④adjusting and optimizing the boiler operating parameters to improve synergistic mercury removal capacity in APCDs system.

flue gas；mercury；adsorbents；selective catalytic reduction(SCR)；de-dust；desulfurization(WFGD)；synergy

X 701

A

1000-6613（2014）08-2187-05

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.08.042

2014-01-21；修改稿日期：2014-02-11。

烟气排放重金属污染快速检测技术和便携仪器研发项目子课题（2013AA065501D）、2009年环保公益性行业科研专项（200909024）、国家科技支撑计划子课题（2012BAB18B03）、江苏环保重点项目（2012028）及“十二五”国家科技支撑计划（2012BAB18B03）。

李洋（1987—），男，硕士研究生，研究方向为燃煤电厂烟

气脱汞。E-mail lyang7662460@163.com。联系人：薛志钢，研究员，主要从事大气污染源排放与控制对策研究。E-mail xuezg@craes.org.cn。