低GWP制冷剂研究现状综述

肖学智，周晓芳，徐浩阳，张子琦，陈江平

（1-中华人民共和国环境保护部环境保护对外合作中心，北京 100035；2-上海交通大学制冷与低温工程研究所，上海 200240）

低GWP制冷剂研究现状综述

肖学智*1，周晓芳1，徐浩阳1，张子琦2，陈江平2

（1-中华人民共和国环境保护部环境保护对外合作中心，北京 100035；2-上海交通大学制冷与低温工程研究所，上海 200240）

本文对欧洲和日本对于高GWP制冷剂的限制情况进行了介绍，并对目前热门的低GWP替代制冷剂，如R290、R32及R1234yf的研究现状进行了介绍。由于低GWP制冷剂几乎都为弱可燃制冷剂，因此本文对这几种制冷剂在安全方面的研究现状进行了分析。

制冷剂；可燃性；HCFC；R290；R32；R1234yf

0 引言

我国是HCFC类物质的生产和消费大国。据报道，我国2010年HCFC类物质生产总量占全球的78.5%，使用量占全球的48.4%[1]。制冷与空调行业是我国HCFC类的主要消费行业之一，行业内主要使用的HCFC类物质为HCFC-22。

随着世界各国对于环境问题的日益关注，HCFC类物质淘汰的任务也越发紧迫：根据《蒙特利尔议定书》第19次缔约方会议第XIX/6号决定[2]，第五条款类（发展中国家）缔约方需于 2013年将HCFC类物质的生产和消耗量冻结在2009和2010平均水平的基线之上，并在之后逐渐削减HCFC类物质的使用量。与此同时，为了应对日益严重的全球变暖现象，国际上开始对 HFC类物质的使用加以限制。本文将对欧盟、日本等地区对于 HFC类物质的削减现状进行介绍，并对目前几种常见的新型低GWP制冷剂R290、R32和R1234yf的研究现状做出综述。

1 HFC类物质削减情况介绍

HFC类物质的 ODP为 0，因而在逐渐淘汰HCFC类物质的过程中成为主要替代物。但HFC类物质普遍具有温室效应强、大气寿命长的缺点，已经面临越来越大的环境压力。

1.1 欧盟新F-gas法规

为实现欧盟 2050年的减排目标[3]，2014年 4月14日，欧盟理事会正式批准了新的F-gas法规[4]。新法规将于2015年开始实施，并于2030年实现市面上F-gas气体削减79%的目标（以当量二氧化碳衡量，基于2009—2012年欧盟市面上的年平均值，下同）。为实现这一目的，将采取以下措施：冻结并逐步削减欧盟市面上 HFC类物质总量；限制部分高GWP值F-gas在新设备中的使用；对使用F-gas的设备设置上市条件；进一步限制使用 HFC类物质的设备的维护；设定 HFC类物质的使用、回收及销毁措施。

下面将对法规的具体信息进行介绍。

1.1.1 对市面上的HFC类物质进行削减

按照法规附件V中的规定，自2018年起，欧盟市面上HFC类物质总量不得超过如表1所示的数量。

欧盟将会根据法规中的相关规定给定每位进口/生产商相应的 HFC类物质配额，并于 2017年10月31日及往后的每3年对于配额进行重新分配。配额将基于每位生产商自2015年起申报的HFC类物质的量进行计算。此外，进口设备中的 HFC类物质也将计入市面上HFC类物质的总量之中。

表1 HFC类物质总量

1.1.2 产品中使用HFC类物质的限制

除对于市面上 HFC类物质的总量做出限制之外，新法规还对设备中可以使用的 HFC类物质的GWP值上限做出了规定。表2总结了受限的设备范围、可用制冷剂范围及限制时间。

表2 设备中HFC类物质的使用限制

除对于新设备进行限制之外，法规对于原有设备的维护也进行了限制。自 2020年，对于充注量在40 t当量二氧化碳以上的制冷设备，其维护使用的F-gas的GWP值不得超过2,500（军用设备和冷却温度-50 ℃以下的除外）；自2030年起，维护使用中再生制冷剂的GWP值也不得大于2,500。

1.2 日本F-gas法规

在淘汰ODS物质的过程中，日本选择了以HFC类物质为主的替代方案。随之而来的结果是日本HFC物质的排放量逐年上升。据日本经济产业省和环境省估计[5]，到2020年日本的HFC类物质排放量将达到2010年的2倍，制冷与空调将会成为主要的排放来源。为此，日本内阁于2013年4月19日批准了修改现有《氯氟烃回收与销毁法》的议案[6]，新法规将更名为《关于合理使用及正确管理氯氟烃类的法律》（Act for Rational Use and Proper Management of Fluorocarbons）。

《氯氟烃回收与销毁法》[7]对于制冷剂的管理主要集中在回收和销毁方面。按照规定，在冷冻空调设备报废时，企业需承担相应的回收、销毁义务。在法规的实施过程中，出现了制冷剂泄漏率高、回收率低（仅约 30%左右）的问题。相较旧法案，新法案将对HFC类物质的整个生命周期做出规定。新法规将明确区分HFC类物质生产商、设备制造商及用户的责任，建立相应的检漏及管理机制，并鼓励使用低 GWP制冷剂。目前日本国内正在对 R32、R1234yf等制冷剂进行风险性评估，以此来决定市面上产品的GWP限值。新法规预计将于2015年生效。

2 低GWP替代制冷剂

HCFC类制冷剂的替代路线之一是选择HFC类制冷剂作为替代。在发达国家的HCFC类物质淘汰过程中，美、日等国家选择了以 HFC类物质为主要替代物的替代路线。尽管对臭氧层没有破坏性，但HFC类物质普遍大气寿命长、GWP值偏高，是《京都议定书》重点关注的温室气体种类，替代风险较高。因此，出于长远考虑，在替代中应当选择低GWP的制冷剂作为HCFC类物质的替代。

2.1 R290研究现状

在我国空调行业内，R290是R22的主要替代物之一[8]。国内外有许多学者针对 R290在空调中替代R22开展了研究，并对系统改良以及安全性方面开展了大量的工作。文章将对这些工作进行综述。

2.1.1 替代测试及系统匹配

限于R290的可燃性，系统中的充注量受到了很大限制。因此，国内对于R290的应用主要集中在小型分体式空调中。张守信等[9]、肖洪海等[10]、李廷勋等[11]及杨林德等[12]针对家用分体空调器中R290替代R22的性能做出了研究。大量实验结果表明，在2.4 kW～2.6 kW的机组中，系统最佳充注量为原系统的50%左右；毛细管最佳长度较原先增长 30%～42.8%。经毛细管匹配后系统 EER上升10%～15%左右，能力较原系统略小，最大下降10%左右。高晶丹等[13]通过分析R290和R22的热力学性能，结合相关的冷凝关联式、沸腾关联式及毛细管压降关联式对R290系统与R22系统进行对比，也得到了压缩机排量应该增加19%、毛细管长度应该增加39%的结论。

2.1.2 安全性能

可燃性一直是限制 R290使用的主要因素。为了探究R290的使用风险，国内外学者对R290的使用风险进行了理论及实验研究。刘知新等[14]和田贯三等[15]分别对 R290在室内泄露的情况进行了计算和实验，结果发现在大于 10 m2的室内发生泄漏时（泄漏量分别为270 g和300 g），仅在室内机正下方会出现可燃区域，且持续时间在1 min以内[14]；泄漏时一般不会发生爆炸事故，即使发生爆炸，伤害范围不会超过 1 m[15]。张网等[16]对于家用分体式空调室外机进行了泄漏引燃实验，并探究燃爆对于临近空调的影响。结果发现，发生快速泄漏时（1 min内泄漏量为170 g）空调室外机可以引燃，但是燃爆对于周围的室外空调均不会造成损伤。COLBOURNE D等[17]和SUEN K等[18]建立了碳氢制冷剂在不同设备、不同场合中的风险评估模型并做出了分析，结果证实对于在办公室中使用的分体式空调而言，储藏、使用及维修的着火风险和致命风险都要低于一般日用电器，属于“可忽略的”（neglectable）。除以上研究之外，还有学者对于 R290系统中混入空气[19]及压缩机在极端条件下的安全性[20]进行了研究，结论都是不会造成危害。

以上研究表明，R290作为家用分体式空调中使用的制冷剂时是较为安全的。

2.2 R32研究现状

在替代R22的过程中，R410A由于热力性质与R22相似而成为主要替代物之一。随着国际环保形势的不断严峻，高GWP值的R410A也被欧盟等地区列为计划淘汰的制冷剂。R32作为R410A的主要成分，自然成为了替代R410A的首要选择。国内外有大量学者对于R32应用于空调及热泵产品中的性能进行了探究。

2.2.1 R32替代性能研究

朱明善和史琳等[21-22]针对R32的热物理性质、安全性和产业转型的成本进行了分析，并重点阐述了R32相对R410A的减排效果。分析结果表明，R32是可以兼顾节能、安全和环境的很有前景的替代制冷剂；浙江大学的韩晓红等[23]对R410A和R32在制冷剂性能试验台上对二者的循环性能做出了比较，结果发现，在保持过冷度为8.3 ℃、过热度为11.1 ℃的条件下，蒸发温度从-5 ℃变化到10 ℃、冷凝温度从40 ℃变化到50 ℃的过程中，R32相对R410A的制冷量在-8%到+15%之间变化，COP的变化范围为-10%～+8%；在低蒸发温度和高冷凝温度的工况下出现了排气温度过高的问题。西安交通大学的冯永斌等[24]对R32、R410A及其他几种制冷剂在翅片管冷凝器内的换热性能进行了模拟，并结合实验数据对模型进行了验证。结果发现，在翅片管冷凝器中，R32的单位面积换热量与R410A相同，制冷剂的质量流量与压降都要低于R410A；史敏等[25]、周向阳等[26]、PHAM H等[27]和BRAVE A等[28]对R32对R410A在不同机组、不同工况下的直接替代性能进行了实验，发现R32系统的COP与R410A相似，系统能力要稍微高出R410A系统。

2.2.2 R32排气温度过高原因及解决方法

在高温工况下压缩机排气温度高一直是R32应用的主要问题之一。在前文所述的研究工作中也不同程度的出现了排气温度高的情况。GUO W等[29]指出造成R32排气温度过高的很大一部分原因是由于R32的流量相对R410A较小，因此制冷剂压缩时的过热度比较大。文中还给出了控制排气温度的方法，包括使用电子膨胀阀对流量进行优化控制，或使用喷气增焓、喷液冷却及优化压缩机吸气管路等方式降低排气温度；大金公司的矢岛龙三郎等[30]和汪训昌[31-32]也提出了通过降低压缩机入口干度的方法来降低排气温度，并对干度与排气温度的对应关系进行了探讨。

2.2.3 安全性能

R32是弱可燃制冷剂，其使用的安全性一直是工业界关心的问题之一。日本经济产业省（METI）联合日本新能源产业开发机构（NEDO）自2011年起开始对弱可燃制冷剂的基本性质进行研究；日本冷冻空调学会（JSRAE）组建了低可燃制冷剂风险评估工作组，并对R32等弱可燃制冷剂在小型分体式空调及 VRF机组中使用的风险进行了评估，结果发布在 JSRAE编写的评估报告中。根据评估，在 R32小型分体式空调发生着火的最高风险为4.0×10-10，出现在维修过程中；在R32 VRF机组中，发生火灾的最高风险出现在回收过程中，为6.7×10-5；二者在使用过程中的风险都在10-10量级或以下，在风险评估中属于“接近 0”的最低等级，安全性能较好[33]。

2.3 R1234yf

R1234yf，学名为2,3,3,3-四氟丙烯，是近年来霍尼韦尔和杜邦公司联合推出的一种新型制冷剂。其ODP为0，GWP为4，大气寿命非常短暂（0.029年），具有良好的环境性质。R1234yf的性质与R134a相似，在高GWP制冷剂普遍受限的今天倍受关注。目前国内对于R1234yf的研究相对较少，相关工作多集中于汽车空调之中[34-35]；国外的研究主要集中在基本物理性质、传热系数与压降及系统的直接灌注式替代上。下文将对研究工作进行简要介绍。

2.3.1 基本物理性质、传热与压降

国外的学者对于物性开展了大量的工作，对于R1234yf的饱和压力、密度、粘度和比热容等都有涉及。表3总结了主要研究工作内容及范围[36-42]。

制冷剂流动过程中的传热与压降是换热器设计的关键参数。PARK K J等对于多种强化表面上R1234yf的核态沸腾[43]和冷凝[44]的传热系数进行了试验，结果发现在不同表面的情况下，R1234yf的传热系数都与 R134a相近；LONGO G A等对于R1234yf在板式换热器中的沸腾[45]和冷凝[46]进行了研究，结果发现传热系数受热流密度影响很大，而对于饱和压力的变化不敏感；DEL COL D等[47]、MORTADA S等[48]、SAITOH S等[49]和WANG L等[50]对于不同管径下R1234yf的沸腾和冷凝传热系数进行了研究，并探讨了传热系数的大小及影响因素。

除以上工作之外，对于R1234yf性质的研究还深入到诸如声速、材料相容性、毒性和可燃性等各个方面。限于篇幅，本文不再赘述。

表3 R1234yf的基本物性研究

2.3.2 替代研究

对于R1234yf替代性质的研究最初主要集中于汽车空调中，目前已经扩展到在各种设备中的应用性能之上[51]。除和 R134a进行性能对比之外，R1234yf和其他制冷剂组成的混合制冷剂的性能也是目前主要的研究方向之一。美国制冷空调工业协会（AHRI）联合多家制冷空调企业对 R1234yf及其他一些新制冷剂在空调热泵、冷水机组和制冷设备中的性能开展了测试，并将测试报告公布于网站之上[52]。目前该项目的第一阶段已经完成，AHRI计划在下一阶段开展对R1234yf及R32混合制冷剂的性能测试。

2.3.3 安全性

R1234yf是弱可燃制冷剂，其应用的安全性也是学界广泛关注的问题之一。SAE开展的 CRP 1234项目[53]针对R1234yf的毒性和可燃性进行了大量的研究。根据CRP 1234的评估结果，R1234yf的毒性与R134a基本相当或略低于R134a，在毒性方面的评估结论是可以作为汽车空调中的制冷剂；从可燃性角度来看，项目中对于R1234yf的可燃性研究结果表明，即使温度高达1,000 ℃，R1234yf仍然未发生燃烧；对其与空气的混合物进行电火花和烟头火星点火的测试也未发生点燃。除SAE之外，日本汽车工业协会以及霍尼韦尔公司也对 R1234yf与空气混合、与冷冻油混合的可燃性进行了研究，结果发现R1234yf的可燃性与R134a类似。以上研究都表明，R1234yf作为汽车空调制冷剂是相对安全的。

3 结论

根据以上的介绍可以看出：

1) 在进行 HCFC类物质替代时，要充分考虑制冷剂环保法规的发展趋势，以免做“无用功”；

2) 目前国际、国内对于 HCFC类替代物质的研究多集中于碳氢类制冷剂、R32和R1234yf上；从趋势来看，R32将在日本得到较为广泛的应用，而R1234yf会在美国及主要汽车生产商中得到推广，欧洲则依然会以自然工质为主；

3) 对于HFCF类物质的替代中，新低GWP制冷剂的替代物大多具有可燃性；但对于系统进行改良优化后，可以相对安全地使用。

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An Overview on the Research Progress of Low GWP Alternatives to HCFCs

XIAO Xue-zhi*1,ZHOU Xiao-fang1,XU Hao-yang1,ZHANG Zi-qi2,CHEN Jiang-ping2
(1-Foreign Economic Cooperation Office,Ministry of Environmental Protection,People’s Republic of China,Beijing 100035,China;2-Institute of refrigeration and cryogenics,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China)

The restriction of high GWP refrigerants in Europe and Japan was introduced,and the research progress of low GWP alternatives to HCFCs such as R290,R32 and R1234yf was also introduced.As most of the low GWP refrigerants are flammable,the research status on the safety of these refrigerants was analyzed.

Refrigerant;Flammability;HCFC;R290;R32;R1234yf

10.3969/j.issn.2095-4468.2014.06.201

*肖学智（1965-），男，研究员，环境科学硕士学位。研究方向：气候变化和国际公约履约。联系地址：北京市西城区后英房胡同5号，邮编：100035。联系电话：010-82268810。E-mail：xiao.xuezhi@mepfeco.org.cn。

国家环保科研专项经费（201309019）