和HD+分子离子体系高次谐波发射效率的理论研究

裴亚楠，苗向阳

（山西师范大学物理与信息工程学院，临汾041004）

1 引 言

随着强激光技术的发展，激光与原子分子相互作用已经成为人们研究的一个热点［1-5］.当分子处于强激光场中时，会产生很强的非线性效应，这方面已经有了大量的理论和实验研究［6，7］.高次谐波辐射［8］是非线性光学中的主要研究内容之一，利用谐波辐射是获得新相干辐射谱线最主要的途径.近几年来，由于超短，超强激光技术的飞速发展，为谐波辐射研究提供了前所未有的技术支持.由于高次谐波能够产生高度相干，脉宽极窄的极紫外（XUV）和x射线源，使得高次谐波的研究具有重要的实际应用价值［9-11］.

已有的理论和实验研究表明，原子的高次谐波是由于电子在激光场的作用下与母离子发生重新碰撞而产生的非线性现象［12］.但是相较于原子体系，分子体系拥有更多的自由度，使得分子的结构和核的运动对研究分子体系的光电离和高次谐波发射等现象起到了重要的作用［13］.另外，由于具有永久偶极矩和多中心的特点，使得不对称分子离子体系与激光场相互作用过程中体现了更丰富的动力学信息.

Christov等人提出采用线偏振的超短（只有几个光学周期）脉冲来产生孤立的阿秒脉冲，后来人们又提出了多种方案来不断优化高次谐波谱，并进一步通过对高次谐波谱的研究来探究分子的结构和核的运动［13］.但是一直没有对同位素分子离子进行比较深入的对比研究，来分析异核的分子离子对高次谐波发射的影响.本文是通过数值求解非B-O 近似下的一维含时薛定谔方程的方法对分子高次谐波产生过程进行了理论研究.我们主要是对对称（H+2）和不对称（HD+）分子离子高次谐波发射效率的比较研究.研究结果表明，异核的分子离子体系能产生更高的谐波效率.

2 理论方法

本文的计算模拟中采用电子与两个原子核在一条直线上的一维模型.计算中我们通过执行LZH-DICP程序［14，15］，数值求解了一维含时薛定谔方程，在非Born-Oppenheimer近似下，含时的薛定谔方程可以描述为：

其中

分别代表氢核和氘核的坐标.激光场与分子相互作用部分可以写为

其中E（t）为线性偏振的激光脉冲，驱动激光脉冲的具体形式为E（t）=E0f（t）cos（ωt），其中ω 是1050nm 驱动激光的频率，E0是电场的幅值，计算中我们使用了高斯型的轮廓函数：f（t）=e-4ln（2）t2／τ2，τ为半 宽.波 函 数 随 时 间 的 演 化 我 们 使用了二阶劈裂算符方法［16］：

其中＾T 是总的动能算符，V 是相互作用势能.

一旦随时间演化的波函数确定以后，根据艾伦费斯特定理［17］我们就可以得到含时偶极加速度：

然后，我们通过对含时偶极加速度进行傅里叶变换就可以得到高次谐波谱：

3 结果和讨论

为了能更清晰的呈现高次谐波谱强度，能量随时间的变化规律，我们在图1（b）和（d）中给出了相应条件下和HD+的时频分布图.该图是全量子理论计算的结果，计算过程中使用了小波变换的方法.如图所示，两个图中都呈现了三个主要能量峰值，这与图一（a）中谐波谱的双平台结构相对应.此外，通过比较我们也看到两者区别之处，HD+的回碰峰强度比的强（图中颜色的深浅表明了谐波强度的强弱），这与从图一（a）中得出的结果相符.

图1 （a）图为H+2 和HD+与激光场（5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2）相互作用下得到的高次谐波谱.（b）和（d）图是对应这两种研究对象的时频分布图.（c）图为电离几率随时间变化图Fig.1 （a）High-order harmonic spectra for H+2 ion and HD+ion，respectively，under the 5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2 laser pulse.（b）and（d）show the time-frequency distributions of the high-order harmonic spectra corresponding to H+2 ion and the HD+ion in Fig.（a）.The ionization probabilities of the H+2 ion and the HD+ion are shown in（c）

正如我们所知，高次谐波发射效率与分子电离几率密切相关，所以为了进一步解释谐波谱强度被增强的现象，我们在图一（c）中给出相应的电离几率随时间变化图，虚线对应为，实线对应为HD+.正如图中所示，在与激光相互作用的早期（2个光周期到2.5个光周期），的电离几率比HD+的电离几率高，但是随着时间的推移，在2.75 个光周期时两个体系的电离几率达到一样大，之后出现反转，HD+的电离几率高于H+2的.直到激光作用完，HD+的电离几率达到0.6，而的到达0.44，这样的结果与图1（a）中的结论相一致.

为了解释电离几率的特征，我们在图二中给出三个不同时间点下的和HD+的电子-核波包概率密度分布图，计算表达式为ρ（z，R，t）=图中第一排对应于H+2的，第二排对应于HD+的，每一列，从左到右对应时间点为

（a）（d）t=0o.c.，（b）（e）t=2.5o.c.，（c）（f）t=5o.c..如图所示，初始时刻H+2和HD+的波包都局限于一个很小的范围内（（a）（d））.随着时间的增加，波包在电子和核坐标方向上开始扩散，可以看出，当激光作用相同一小段时间后，的波包扩散的范围比HD+大（（b）（e）），这样致使电子更容易被电离，这也是电离几率被提高的必要条件之一；可是当激光作用到后期，却是HD+的波包扩散的比大（（c）（f）），这也与图一（c）中电离几率随时间变化图的变化趋势相一致.

我们用高次谐波产生过程的经典三步模型对于以上的结果加以解释：当原子或分子处于强激光场中时，首先，在激光电场中的第一个峰值处被电离；然后，电离电子被接下来的一个峰值加速；最后，当电场反向后，电子在激光场作用下先减速，然后反向加速，最终与母核离子或邻近的母离子发生碰撞并且放出光子.结合以上理论可知，异核分子离子由于其具有永久电偶极矩和多中心的特点，使得其在与激光场相互作用过程中体现了更多的，更复杂的动力学信息.所以是分子结构对高次谐波发射起了重要作用，分子结构的不同会使得产生不同的现象，只是和HD+在相同条件下呈现了不同的现象.而且，相较于同核分子离子（），异核分子离子（HD+）高次谐波发射效率更高.

图2 （第一行）和HD+（第二行）电子-核波包密度概率分布图Fig.2 The temporal evolution of the electron-nuclear probability density distributions for （the first line）and HD+（the second line）

图3 HD+和电离几率随激光强度（a）和脉冲波长（b）变化图Fig.3 （a）Laser intensity-dependent ion probabilities and（b）Laser wavelength-dependent ion probabilities forand HD+

以上的研究，我们是在特定的激光条件下进行的，接下来我们将扩大研究范围，看结论是否具有广适性.图三（a）和（b）分别给出和HD+的最终电离几率随激光强度和脉冲波长变化规律图，（三角连线对应，方形连线对应HD+）.（a）中激光强度变化范围为4.0×1014W／cm2到1.1×1015W／cm2，强度间隔为1.0×1014W／cm2.从图中可以看出，随着激光强度的增加，和HD+的电离几率都是增加的，而且HD+的电离几率一直比H+2的高.（b）中脉冲波长变化范围为800nm 到2000nm，波长间隔为150nm.如图，随着波长的增加，二者的电离几率都有略微的减小，HD+与H+2电离几率差值在缩小，但是HD+的电离几率一直高于H+2的.

根据以上的研究结果可推论，在相同的激光条件下，HD+的谐波强度比H+2的高.这里呈现的同位素现象与文献［12］中得出的较轻的核产生更高强度的谐波谱的结论不相同，这个差异是由同核分子离子与异核分子离子不同的分子性能和结构导致的.由此可以得出结论，与同核的分子离子相比较，异核的分子离子能产生强度更高的高次谐波谱.

4 结 论

本文通过数值求解一维H+2和HD+模型在强激光场中的含时薛定谔方程，得到不同条件下的高次谐波谱，并结合了时频分布图，电离几率随时间变化图以及电子-核波包概率密度分布图比较研究了对称（H+2）和不对称（HD+）分子离子高次谐波发射的效率.模拟计算了不同的激光强度和脉冲波长下两个体系的电离几率，研究结果表明，在相同条件下，不对称的分子离子体系能产生更高的谐波发射效率.

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