应用手持式γ核素识别仪检测石材放射性的方法*
2014-03-14何林锋王强徐一鹤唐方东上海市计量测试技术研究院复旦大学
何林锋王 强徐一鹤唐方东/ . 上海市计量测试技术研究院;. 复旦大学
应用手持式γ核素识别仪检测石材放射性的方法*
何林锋1王 强2徐一鹤1唐方东1/ 1. 上海市计量测试技术研究院;2. 复旦大学
手持式γ核素识别仪经能量与效率刻度后,可在简易的铅屏蔽室中对未粉碎的石材样品作γ能谱测量,快速检测样品中226Ra、232Th、40K的含量。试验结果显示,与低本底高纯锗γ能谱仪测量结果相比较,最大偏差分别为25.1%(226Ra)、21.4%(232Th)、16.5%(40K),符合环境样品放射性测量不确定度的预期。
手持式γ核素识别仪;γ能谱;比活度;石材
0 引言
石材是最常用的建筑装饰材料,由于镭、钍、钾等天然放射性同位素的存在,石材放射性含量及其所致个人剂量的监测与评估成为辐射防护的重要内容之一。放射性核素含量检测最经典的方法就是γ能谱测量,传统的测量方法是将样品粉碎后封样至母体与子体核素达到放射性平衡,用低本底γ谱仪测量铀系、钍系和锕铀系三个天然放射性系子体核素的γ能谱,由全能峰效率确定其放射性活度。昂贵的测量设备、繁琐的样品处理、很长的测量周期导致石材样品放射性检测成本高、效率低。
手持式γ核素识别仪是采用γ能谱测量分析,在达到一定的放射性活度下可实现γ核素的识别,随着CdZnTe(镉锌碲)、LaBr(溴化镧)和HPGe(高纯锗)等探测器在手持式γ核素识别仪中的应用,使得γ核素识别仪的辐射探测特性有较大的改善,利用γ核素识别仪来开展放射性核素的定量分析也成为了可能,国外已有相关的文献报道。依据手持式γ核素识别仪γ能谱测量的工作原理,研发石材样品放射性快速检测的方法,具有探索与应用价值。
1 测量原理与方法
天然石材中的放射性核素主要有铀系、钍系的衰变产物以及钾-40等。由于铀系、钍系母体半衰期比放射系中其他核素半衰期长得多,样品未经破碎则天然放射系的长期平衡状态未打破,可认为衰变链中母体和子体的放射性比活度相同。所以可直接由γ能谱上子体核素的全能峰计数率和相应的探测效率得到母体核素的放射性活度。
手持式γ核素识别仪作能量刻度,采用包括241Am、131I、137Cs、60Co等核素的系列γ标准源;探测效率的刻度可以用纯钍、铀镭平衡矿粉和分析纯的KCl粉末制备平面状参考源,但制作工艺较复杂,且参考源的密度明显小于天然石材;另一种方法是选择镭、钍、钾含量明显高的板状石材,采样并粉碎至120目,封样至放射性平衡后,用低本底高纯锗γ谱仪测定其226Ra、232Th、40K核素的比活度,该226Ra、232Th、40K比活度已知的石板即可作为参考源对手持式γ核素识别仪作效率刻度。效率刻度须用确定面积与厚度的参考源,通常为30 cm×30 cm ×3 cm(长×宽×高),并结合蒙卡模拟计算,在设定条件下推算手持式γ核素识别仪对不同厚度样品的探测效率。
效率刻度与样品检测在简易搭建的铅屏蔽室内进行,屏蔽厚度应使测量室内本底水平降低至测量室外环境的约10%。
测量时被测样品形状宜与效率刻度用的平面参考源相仿,堆积厚度10 cm至20 cm。手持式γ核素识别仪正对样品的中心位置进行γ能谱测量,利用平衡子体214Pb或214Bi的γ射线来测定226Ra的放射性活度,平衡子体228Ac和212Pb的γ射线测定232Th的放射性活度,直接测量能量为1 460.8 keV的γ射线确定40K的放射性活度。
2 结果与分析
采用德国ICX公司的identiFINDER型手持式γ核素识别仪为测量仪器,在用5 cm厚的铅砖搭建的简易屏蔽室(内部空间尺寸:30 cm×30 cm×60 cm)内进行测量试验。被测样品为花岗岩板材,规格为30 cm×30 cm,单片厚度约2.5 cm,叠加堆积厚度约20 cm,测量时间8 000 s,5个样品226Ra、232Th、40K比活度测量结果如表1所示。
表1 手持式γ核素识别仪花岗岩样品测量结果单位:Bq·kg-1
在用手持式γ核素识别仪作放射性含量检测完成后,对被测样品取样,用美国CANBERRA公司的GR5021型低本底高纯锗γ谱仪进行226Ra、232Th、40K比活度测量,结果如表2所示。
表2 低本底高纯锗γ谱仪花岗岩样品测量结果单位:Bq·kg-1
手持式γ核素识别仪和低本底高纯锗γ谱仪测量结果的比较见表3,两种方法的226Ra、232Th、40K核素比活度测量结果最大偏差分别为25.1%(226Ra)、21.4%(232Th)、16.5%(40K),大部分(80%)的测量结果在±20%以内相符。其中1、2、5号样品用手持式γ核素识别仪测量值均小于低本底高纯锗γ谱仪,3、4号样品用手持式γ核素识别仪测量值均大于低本底高纯锗γ谱仪,其原因可能与石材的组份和密度的差异有关。密度高则自吸收大,实际探测效率就相对低,导致测量结果偏小,反之则导致测量结果偏大。另外母体与子体放射性平衡度也是影响测量结果的因素,平衡度越高,则214Pb、214Bi、228Ac和212Pb的含量就越多,实际探测效率就相对较高,测量结果越接近放射性核素含量的实际值。
表3 两种方法测量结果的比较/%
3 结语
弱放射性测量受到统计涨落影响很大,石材样品成分、密度的差异导致实际探测效率大于或小于刻度值,尤其对于未粉碎的样品,自吸收的影响更为明显,因此石材样品放射性含量检测存在着较大的测量不确定度。试验结果显示,假定以低本底高纯锗γ谱仪测量结果为参考值,则手持式γ核素识别仪的测量结果符合不确定度范围内的预期,表明用手持式γ核素识别仪进行石材放射性含量快速检测的方法具有可行性与应用价值。
[1] Keyser R. M., Twomey T. R. and Upp D. L. A Comparison of an HPGe-based and NaI-based Radionuclide Identifier (RIID) for Radioactive Materials,” ESARDA Annual Meeting, May, 2005.
[2] Chiozzi P., De Felice P., Fazio A., et al. Laboratory application of NaI(Tl) γ-ray spectrometry to studies of natural radioactivity in geophysics[J]. Appl Radiat Isot, 2000,53:127-32.
[3] Engelbrecht R., Shwaiger M. State of the art of standard methods
used for environmental radioactivity monitoring. Appl Radiat Isot, 66: 1604-1606, 2008.
[5] 肖无云,毛用泽,艾宪芸,等. 手持式γ谱仪用核辐射探测器综述[J]. 核电子学与探测技术, 2008, 28(5): 974-977.
[6] 王同利,陈杰,雷生学,等. 野外就地测量便携式NaI(Tl)γ谱仪的初步标定及花岗岩标定台的建立[J]. 核技术, 2008, 31(2): 137-141.
[7] 张小林,张佳媚,王世联. 建筑材料中天然放射性的γ能谱分析[J]. 核电子学与探测技术, 2005, 25(3): 330-333.
[8] 陈亮, 魏义祥, 屈建石. 便携式γ谱仪中的核素识别算法[J]. 清华大学学报(自然科学版), 49: 635-638, 2009.
A method on measurement radioactive nuclide in stone by using handheld gamma radio-isotope identi fi ers
He Linfeng1, Wang Qiang2, Xu Yihe1, Tang Fangdong1
(1. Shanghai Institute of Measurement and Testing Technology; 2. Fudan University)
Using energy and efficiency calibrated handheld ɤ radioisotope identifiers to measure specific activity of 226Ra、232Th、40K rapidly in stone sample inside a simple lead chamber. The testing results show that the maximum deviations are 25.1%(226Ra)、21.4%(232Th)、16.5%(40K) respectively, compared with a low background high-purity germanium gamma spectrometry,. This method of measuring environmental sample by handheld ɤ radio-isotope identifiers meet the requirement of uncertainty expectation in radioactive measurement.
handheld gamma radio-isotope identifiers; gamma spectrum; specific activity; stone
国家质检总局科技计划项目(2013QK130)。