非晶/纳米晶磁粉芯的热压制备工艺探究

胡 超，李维火，潘友亮

(安徽工业大学材料科学与工程学院，安徽马鞍山243002)

磁粉芯是由铁磁性粉粒与绝缘介质混合后压制而成的一种软磁性材料，具有良好的软磁特性及频率特性，用于制作电感元件和变压器等异形件。传统的磁粉芯根据其组成和性能可分为纯铁粉芯、坡莫合金粉芯和铁硅铝磁粉芯。随着非晶态合金材料的发现与不断发展及纳米技术、机械合金化等技术的成熟，非晶、纳米晶磁粉芯作为一种新型磁粉芯，受到了国内外学者和行业人士的青睐。其中，由非晶/纳米晶软磁性材料制成的磁粉芯，因其优异的电磁性、耐蚀性、耐磨性、高硬度和高电阻率等性能，成为人们目前研究的热点，且已投入生产和应用[1]。另外，亦有人将不合格(表面光滑度、厚度或破损等)的非晶带材粉碎成磁粉作为制备非晶/纳米晶磁粉芯的原料。非晶/纳米晶磁粉芯的性能除了与粉末材料本身的磁性能、形貌及粒度分布等有关外，还与其成型及热处理工艺密切相关[2]。通常，它是通过使用粘接剂在冷压或温压工艺条件下压制成型，然而，冷压或温压成型的成型压力较大，并且使用粘接剂不仅会降低磁粉芯的密度，还会加快磁粉芯在使用过程中因发热导致其老化及性能下降[3]。为此，笔者通过Geeble-3500热模拟试验机，在不使用粘接剂的条件下，采用直接热压成型的工艺方法，探索合理的热压工艺参数，获得性能较好的非晶/纳米晶磁粉芯样品。

1 实验材料与实验方法

1.1 实验材料

采用由滁州全椒君鸿软磁材料有限公司提供的由单辊旋淬法(淬速为40 m/s)制备的铁基非晶薄带(带宽20～30 mm，厚度20～40µm)，成分为Fe-Si-B-Cu-Nb合金。

1.2 实验方法

薄带在真空碳管炉中脆化(573 K，1 h等温退火)后，采用机械球磨法制备出非晶粉末，并采用气流破碎法对粉末形貌进行修正，筛分后按不同配比度配比出不同的粉末样品。以质量分数为2%的云母(粒度≤2.1µm)作为绝缘剂，并加入酒精混合均匀。

在热压温度为773 K、热压压力为180 MPa和热压时间为1 h的工艺条件下，使用美国DSI的Gleeble-3500热模拟机、采用等温退火处理方法热压制备磁粉芯样品。利用德国Bruker D8Advance型X射线衍射仪(XRD)、德国耐驰DSC204型差示扫描量热仪(DSC)、美国Lake shore Model 74035型振动样品磁强记(VSM)对所制备粉体的微观结构及性能进行测试，并通过阿基米德法测量其密度。

制备的粉末样品按照质量分数配比分别记为：

I号 80%(75～180 µm)+20%( 75µm)；II号60%(75～96µm)+40%( 75µm)。

2 实验结果与分析

2.1 磁粉芯的微观结构及热稳定性

图1为非晶粉末样品I和II在热压温度为773 K、热压压力为180 MPa和热压时间为1 h的工艺条件下压制而成的磁粉芯样品的X射线衍射谱。由图1可知，在2θ=40°～50°之间出现了非晶漫散射峰和较明显的晶化衍射峰交叠的峰，呈现明显的Fe非晶与α-Fe(Si)纳米晶混合的衍射特征。根据文献[4]，该峰为α-Fe(Si)(110)面的特征衍射峰，并且随着粉末尺寸减小，α-Fe(Si)的(110)衍射峰的半峰宽增大，衍射峰强度降低。

利用Scherrer公式[5-6]D=0.9λ/βcosθ进行Gauss和Cauchy 2种拟合，计算得磁粉芯样品平均晶粒尺寸在10～20 nm之间，说明在773 K等温退火条件下进行热压实验，能在非晶基体上析出单一的bcc结构的α-Fe(Si)固溶体，形成纳米微晶镶嵌在非晶体的非晶/纳米晶双相结构，这与文献[7-9]对Fe73.5Si13.5B9Cu1Nb3非晶合金的最佳微晶化温度为823 K左右的结果一致。

磁粉芯样品I和II的DSC曲线如图2。从图2可以看出明显的非晶放热峰存在，说明磁粉芯样品存在非晶结构，与图1的XRD谱呈现的结果相一致；二者初始晶化温度差别不大，但是II号样品的晶化温度Tx比I号样品的低，TxII=790 K，TxI=792 K。这可能是由于I号样品粒度较粗，II号样品粒度较细，破碎过程中，细粉畸变能大，存储的能量高，表面能也高，在加热过程中更容易从亚稳态的非晶态向晶态转变。

图1 磁粉芯样品I和II的XRD谱Fig.1 XRDspectrumofmagneticpowdercores smaplesIandII

图2 磁粉芯样品I和II的DSC曲线Fig.2 DSCtrancesformagneticpowder smaplesIandcIoIre

非晶合金的玻璃转变温度Tg到晶化温度Tx之间为非晶合金的过冷液相区。在过冷液相区非晶有超塑性，易压制成型，且可以在非晶体中获得非晶/纳米晶双相结构，所以选择实验温度为773 K。

2.2 热压压力、时间对非晶/纳米晶磁粉芯密度的影响

一般，磁粉芯的磁导率与材料成分和添加剂含量等有密切关系，然而对于相同成分和粒度等条件的磁粉芯样品，磁粉芯的密度越高，材料的磁导率越大[10]。选取粉末粒度较细的II号磁粉样品进行热压实验，并在热压温度773 K，保温1 h不变的条件下实验研究热压压力对磁粉芯密度的影响，以及在热压温度773 K，热压压力180 MPa不变的条件下实验研究热压时间对磁粉芯密度的影响，结果如图3所示。

由图3可知，热压温度、时间不变，磁粉芯的密度随着热压压力的升高而增大，但增大到一定数值后，增大的幅度越来越小。其原因是热压过程中升高压力可以增加粒子接触面上的压应力，当粉体承受的压应力超过屈服切应力越大时发生塑性流动越容易，便于得到更致密的块体，但当粉体承受的有效压应力不再超过其临界切应力，这时以大量原子团滑移而产生塑性形变的机制将不再起主要作用，致密化过程主要依靠单个原子或空穴的扩散蠕变来完成，因此整个粉末体的致密化速率缓慢下来，最后趋近于一最大终端密度值[11]。当热压压力为180 MPa时，磁粉芯实际密度为6.81 g/cm3。

从图3还可看出，热压压力、温度不变，磁粉芯的密度随着热压时间的延长而增大，这是由于热压时间的增加可延长致密化过程，有利于得到更致密的块体。当热压时间达到30 min时，磁粉芯实际密度为6.65 g/cm3。

综上所述，随着热压时间、压力的增加，磁粉芯的密度随之提高。当设定热压时间为1 h，热压压力为180 MPa时进行热压实验可以得到密度较大的磁粉芯样品，密度约为6.81 g/cm3，更接近于Fe-Si-B-Cu-Nb非晶带材的密度值7.18 g/cm3。

图3 热压压力、时间与磁粉芯密度的关系曲线Fig.3 Relationship between density of themagnetic powder core and hot pressure or pressing time

图4 2种配比度样品I，II制得的磁粉芯的M-H磁滞回Fig.4 Hysteresis loopM-Hof three kinds of magnetic powder core samples I，I

2.3 热压工艺与传统工艺制备的非晶/纳米晶磁粉芯的性能比较

采用振动样品磁强计(VSM)测量2种不同粒度配比(I，II)非晶粉末样品热压后制得的磁粉芯的磁滞回线，结果如图4所示。由图4可以读出饱和磁感应强度M和矫顽力H等宏观磁性能数据，并与传统冷压或温压制备的磁粉芯磁性能进行比较，结果见表1。

表1 不同配比度制备的磁粉芯样品I，II的磁性能Tab.1 Magnetic performance of different proportion of core samples I，II

表1中III是传统通过冷压或温压得到的Fe基非晶/纳米晶磁粉芯的磁性能，饱和磁感应强度约在1.25 T，而矫顽力约在2 A/m[12]。由表1可知，制备的Fe基非晶/纳米晶磁粉芯的饱和磁感应强度比传统的高，约1.34 T；矫顽力与传统相差不大，约2 A/m，具有较好的软磁性能。这是由于饱和磁感应强度是非结构敏感参数，主要由材料的成分及磁粉芯密度等因素决定[13]，而矫顽力与合金微观结构关系密切。

3 结 论

1)Fe基非晶粉末在180 MPa压力下，快速升温到723 K，再缓慢升温到773 K，保温1 h，最后空冷所制得的磁粉芯中生成了纳米微晶镶嵌在非晶体的非晶/纳米晶双相结构。

2)随着热压压力、时间的增加，磁粉芯的密度均得以提高。在热压压力为180 MPa，热压温度为723 K，热压时间为1 h时，磁粉芯的密度约为6.81 g/cm3，接近Fe-Si-B-Cu-Nb非晶带材的密度值。

3)与传统通过冷压或温压制备的磁粉芯相比，制备的非晶/纳米晶磁粉芯具有较高的饱和磁感强度，约为1.34 T，和较低的矫顽力，约2 A/m。

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