轴向应力对红砂岩氡气析出量影响的探究

徐立鹏 葛良全 罗耀耀 邹功江

1（成都理工大学 核技术与自动化工程学院 成都 610059）

2（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 610031）

3（地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

轴向应力对红砂岩氡气析出量影响的探究

徐立鹏1,2葛良全1,3罗耀耀1,3邹功江1

1（成都理工大学 核技术与自动化工程学院 成都 610059）

2（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 610031）

3（地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

针对不同轴向应力下的红砂岩试件，进行试件轴向应变实验与氡气析出量测量实验。进而探讨了轴向应力与试件轴向应变的相关性，研究了轴向应力与试件氡气析出量之间的关系。实验结果表明，Burgers蠕变模型能表征实验试件瞬时加载应变、衰减蠕变和稳态蠕变等蠕变特征；根据瞬时和累积两种测氡方法的测量结果，发现二者的相关性系数达到0.97 (p＜0.05)；实验证实轴向应力与红砂岩的氡析出量呈负相关性。这一结果为孕震过程中岩石受压导致自由氡析出的减少提供了有力的证据，对氡气预报地震具有积极的指导意义。

轴向应力，红砂岩，氡析出量

氡气在地震预报中的作用越来越受到地震工作者的广泛关注。国内外的许多学者不仅从理论上探讨应用氡气预报地震的可行性，而且对地下氡气监测预报地震的效能进行了大量的研究[1]。如地震前后检测点的氡浓度异常现象[1-2]。罗光伟等[3]发现轴向应力下岩样破裂后氡气明显增加的现象。印度学者Houlub[4]证实轴向应力下的氡气喷出效应。韩学辉等[5-6]根据地震前后出现氡浓度的负异常现象，探讨了孕震过程中岩石受压对自由氡析出的影响机制，提出受压岩石孔隙度的减小最终造成氡浓度析出量的下降。但是现有的迁移理论并未考虑孕震过程中岩石物理条件变化对氡迁移能力的影响，更少涉及孕震过程中地质体对氡气析出能力的影响，但是这些因素却对地震氡异常的形成具有重大的意义，而且可以提高地下氡预报地震的能力，为地震区划、地震烈度评估等提供理论和科学依据。

1 理论基础

1.1 红砂岩氡的产生与迁移模式

氡原子离开红砂岩介质的晶格进入地质体孔隙和裂隙的前提条件是镭原子在α衰变时，衰变产物氡原子需获得86 keV的反冲能。在反冲动能的作用下，氡原子将离开衰变前的位置而运动一段距离，其可能会逃逸出固体晶格而进入孔隙或微裂隙成为自由氡气。众所周知，自由氡气在地质体孔隙中的运移是一个复杂的过程，目前最重要的氡气迁移理论模式依然是扩散作用和对流作用。因为此次实验是在常温、常压稳态条件下的无对流密封装置内进行的，扩散介质为净化过的空气，所以可初步判断扩散作用起主导作用。

1.2 轴向应力对红砂岩结构的影响

干燥地质体中的自由氡气主要是经过地质体的空隙和微裂隙向外界扩散迁移。所以地质体内部孔隙度的变化将会干扰氡气的运移，影响氡气的测量结果。胡昕等[7]对轴向压缩的红砂岩显著性微结构进行了分析研究，指出红砂岩空隙分布的不均匀是导致试件负载轴向应力前、后孔隙度变化的主要原因。在加载初期，红砂岩内部原有的空隙部分将会闭合，各断面的受力面增加，然而伴随着轴向荷载的持续增加，颗粒集聚体之间的联接开始断裂，造成空隙及微裂隙重新扩展，导致孔隙度变大。本次试验利用CR-39固体径迹探测器(Solid State Nuclear Track Detector, SSNTD)和金硅面垒半导体探测器对轴向应力下红砂岩的氡气析出量的浓度进行测量，研究它们之间的关系。

2 实验

2.1 测量装置

实验使用成都理工大学自行研发的IED-3000F测氡仪对样品氡析出量进行瞬时测量，仪器电路结构框图如图1所示。该仪器由探头、数据处理电路两部分组成。其中探头组件包括金硅面垒半导体探测器和电荷灵敏前置放大器；数据处理部分选择嵌入式ARM7，并外配I2C非易失只读存储器，大大简化了硬件电路，提高了仪器的抗干扰能力以及对数据的处理能力。IED-3000F测氡仪在核工业公司第六研究所标准氡室完成测试标定，结果表明该测氡仪测量所得的数据准确可靠，测量计数与氡气浓度呈线性关系[8-9]。根据实验要求和具体情况，对仪器装置和软件进行改进，在只需得到测量计数值的前提下，确保该仪器在设定的测量时间内能够对氡气采集装置中的氡及子体直接快速测量。

图1 IED-3000F测氡仪电路结构框架图Fig.1 Circuit structure of radon measure instrument (IED-3000F).

固体径迹探测器采用CR-39探测氡衰变释放的α粒子。CR-39是规格为1 cm×1 cm×1 mm选用新型材料的聚丙烯二甘醇碳酸脂。CR-39固体径迹探测器具有操作简单、重现性好、灵敏度高和测量能力强等优点[10-11]。本次所用CR-39固体径迹探测器经过核工业公司第六研究所标准氡室刻度，氡浓度相对误差为2.9%，刻度系数为0.0356。通过实验得到的径迹密度代入式(1)可以计算相应氡气浓度：

式中，FR为刻度系数，(Tc·cm-2)/(Bq·h·m-3)；NR为径迹密度，Tc·cm-2；CRn为氡气浓度，Bq·m-3；T为照射时间，h。

2.2 实验模型

实验所用岩石样品是产于四川盆地的泥质粉砂岩，主要成分包括长石、石英，由钙、铁质胶结，颗粒大小为0.25-0.5 mm。依据GBT50266-1999《工程岩体实验方法标准》由成都理工大学地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室切样室的专业人员将红砂岩样品切割加工成ø50 mm×100 mm圆柱体试件，再经24 h的烘干处理。使用岩石三轴蠕变试验机对样品试件做轴向应变实验，最大荷载为500 t。实验要求应变试验机在恒定荷载下运作，采用动态应变仪测量岩石应变过程中的荷载值与应变量。应变实验前使用该仪器对砂岩的最大抗压性进行检测。结果表明，该砂岩在20.37 MPa轴向应力条件下出现裂隙，破裂程度明显。根据单轴抗压强度的结果，设计红砂岩试件的实验轴向应力分别为5 MPa、10 MPa和15 MPa。

测量实验在成都理工大学地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室内完成（室温(25±2)°C）。图2是实验测量模型的俯视图(a)和侧视图(b)，该模型被由支架支撑的双层密封袋(30 cm×20 cm×15 cm)密封，岩石试件、CR-39探测器和IED-3000F测氡仪的探头置于长方形密封袋内部。实验过程中试验机通过密封袋将轴向应力施于岩石试件，由于岩石轴向应变量很小，因而密封袋的整体形变可以忽略。要求在240 h的实验测量周期内，各测量装置的相对位置保持不变且密封袋密闭防止对流作用。

在密闭空间内距离试件10 cm的一侧放置3片CR-39固体径迹探测器，探测时间为240 h，计算得到净计数均值借助式(1)求出红砂岩试件析出的氡气浓度。与此同时，在密闭空间的另一侧距离试件10 cm处使用IED-3000F测氡仪对样品试件氡析出量进行瞬时测量，测量周期为10 min。

实验中两种探测器距离样品试件10 cm处的原因有两点：(1) 试件中含有微量的铀、钍等放射性元素，试件表面的放射性元素衰变发出的α粒子可能会被探测器记录，造成测量值较实际值偏大。而天然放射性元素的α粒子在空气中的最大射程小于10 cm[12]，所以10 cm的间距将避免试件表面α粒子的干扰；(2) 两种探测器均距离试件10 cm，且测量时间相同，这为两种实验方法的参照和对比提供了条件。

图2 实验测量模型Fig.2 Experimental measurement model.

3 结果

3.1 轴向压缩实验

按照要求将内置有红砂岩试件的测量模型放置于液压式应力机上，对试件分别施加5 MPa、10 MPa和15 MPa轴向应力，观测轴向应力对样品试件轴向应变的影响。对测量得到的轴向应力与轴向应变数据进行处理，得到应力-应变的关系曲线如图3所示。从图3中可以明显发现，在稳定的轴向应力下应变曲线呈多级阶梯状增长的趋势，曲线在增长后出现一段平稳期，而后随着轴向应力的持续又出现阶梯式增长。当所加轴向荷载持续稳定时，试件的轴向应变不断变化，岩石中原先存在的张开性结构面和微裂隙逐渐闭合，试件被渐渐地压密。当试件压缩达到一定程度，轴向荷载对试件持续变形的作用将不再继续，表现为应变将不再继续增大。如15MPa轴向应力下的应变曲线，在192 h前一直保持增长趋势，之后趋于稳定。

图4是红砂岩试件在不同轴向应力下的应变率曲线图，对比发现试件所受的轴向应力越大，其应变率也越大。说明红砂岩在较高的应力下更易产生蠕变，孔隙度将变得更小。

本文对初期蠕变和稳定蠕变阶段的应变曲线作对数拟合，见式(2)。同时采用Burgers蠕变模型[13]利用MATLAB软件拟合蠕变曲线，模型见式(3)，得到的拟合结果见表1。从表1中发现，各应力条件下Burgers模型拟合系数的平方(R2)均大于0.90，优于对数拟合。所以，Burgers蠕变模型能较好地表征此次试验过程中岩石蠕变的瞬时加载应变、衰减蠕变和稳态蠕变等流变特征。

式中，ε为轴向应变量；A、B均为常数；t为实验时间；σ0为应力；E1、E2为弹性系数；η1、η2为黏滞系数。

图3 红砂岩试件的轴向应变曲线Fig.3 Axial strain curves of red sandstone.

图4 红砂岩试件的轴向应变率曲线Fig.4 Axial strain rate curves of red sandstone.

表1 红砂岩的拟合结果Table 1 Fitting curve results of red sandstone.

压缩实验的结果发现，试件在不同的稳定持续轴向应力作用下产生轴向收缩，表现出应变量随时间呈现先增长后稳定的规律，经历瞬时加载应变、衰减应变和稳态应变三个阶段[14]；在加载初期，试件的轴向应变量和应变速率均较大，说明试件原有的一些开张性结构面和“原生”裂隙开始闭合；试件的应变速率与应力值呈正相关性，并且轴向应力越大，应变达到稳定所需时间越短；对轴向应变量ε和轴向应力σ做相关性分析，得到相关性系数为1.00 (p＜0.05)，线性拟合函数为ε=1.686σ+0.3317，存在显著性相关。综上所述，红砂岩轴向负载越大，岩石轴向应变越明显，岩石内部孔隙度变得越小。

3.2 瞬时测量氡气的结果

图5展示了IED-3000F测氡仪对试件氡析出量进行瞬时测量的计数曲线，其中10 MPa条件下瞬时测量数据丢失。观察发现，瞬时测量得到的曲线呈波动变化，进一步验证了氡气的阵发性和自发性特征。0 MPa应力条件下的瞬时测量计数曲线高于其他应力条件下的曲线，发现应力越大计数曲线越低，这与之前论述轴向应力对氡气析出影响的理论假设相符[6]。

将测量24 h得到的144个瞬时测量结果数据叠加处理，得到不同应力条件下试件240 h内瞬时测量数据的积累结果如表2所示。

通过比较表2中每种应力下瞬时测量的均值发现，随着应力的增大，计数均值反而减小；裂样瞬时测量均值大于0 MPa条件下岩石的瞬时测量均值，说明试件的断裂面对氡的析出量有直接的影响，表面积变大氡气的析出量会增高。在实验过程中，试件除断裂面不同外在其他实验条件相同的情况下，得出岩石断裂面对氡气的析出亦有贡献。

图5 氡浓度瞬时测量曲线Fig.5 Instantaneous measurement curve of radon concentration.

表2 瞬时测量氡气的积累量Table 2 Accumulation of instantaneous measured of radon.

3.3 累积测量氡气的结果

使用固体核径迹探测器CR-39对试件的氡气析出量进行240 h累积测量，在实验的过程中径迹探测器的位置始终保持不变，确保了实验结果的准确性和可比性。为了使实验数据能表达测量环境中的真实性，左(L)中(M)右(R)三个径迹探测器的正面(P)和背面(B)都用以探测，即每次累积测量的结果有6组数据，借助式(1)，可求出每种应力条件下试件析出氡气的浓度值N，如表3所示。

表3 氡浓度累积测量值Table 3 Measured value of radon concentration accumulation.

从表3中可以明显地发现，CR-39探测器正面的计数均大于背面，主要原因在于径迹探测器的正面正对岩石试件，说明正对试件面氡气浓度高于背对面，进一步验证扩散迁移的过程中氡晕的存在。红砂岩裂样中析出的氡气浓度最大，达到(183.55±33.95) Bq·m-3。其中除裂样出现了断裂面外，其他实验条件均和0 MPa条件下的实验条件相同，断裂面的出现会增大红砂岩的表面积，增强氡气与空气的接触能力，氡气能更加通畅地经过通道向外部迁移和扩散；在未压裂试件的前提下，随着轴向荷载的增大，试件轴向应变量增加，氡气从试件内部析出的通道陆续关闭，氡气析出量不断地减少，表现出径迹探测器的径迹密度在不断地减小，氡浓度不断降低，这与之前瞬时测量得到的结果一致。对瞬时测量法得到的积累均值与累积测量法的氡浓度值做相关性分析，发现二者的相关系数达到0.97 (p＜0.05)，相关性显著，证实此次实验运用瞬时测量法的可行性和实验结果的准确性。对表2中的氡浓度值N与轴向应力σ做相关性分析，发现二者的相关性达到0.95 (p＜0.05)，相关性显著，二者的线性拟合函数为N=-1.6847σ+148.58，拟合度达到0.85，二次拟合函数为N=-0.0743σ2+0.5451σ+ 141.14，拟合度达到 0.99。在轴向应变实验中红砂岩氡气析出量与轴向应力呈负相关性，与花岗岩的实验结论完全一致[15-16]。因此，在孕震过程中当岩石处于压缩状态时，岩石中氡的析出量会减少；当岩石被压缩或拉伸出现断裂面后，氡浓度会显著升高，这一结果将对地震的预报具有积极的指导意义。

4 结语

以实验为基础，采用固体核径迹累积和半导体瞬时测氡方法，对氡气在不同轴向应力作用下的析出量和变化规律进行研究，结果表明：

(1) 使用IED-3000F测氡仪对红砂岩试件的氡析出量瞬时测量，试件中释放的氡气具有阵发性和自发性特征。

(2) 轴向应变曲线呈现多级阶梯增长的趋势，试件的应变速率与应力值呈正相关性，并且应力越大应变达到稳定所需时间越短，岩石内部孔隙度变得越小；Burgers蠕变模型能较好地表征此次实验岩石蠕变的流变特征。

(3) 对瞬时测量法得到的积累均值与累积测量法的氡浓度值做相关性分析，发现二者的相关性达到0.97 (p＜0.05)，相关性非常显著。在一定的轴向应力范围内，试件氡的析出量与所承受的轴向应力呈负相关性，这也与前人关于地震前出现氡浓度异常的推论相符合。

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CLCTL8, TU458

110201-7

A study of granite radon in the precipitation quantity under axial stress

XU Lipeng1,2GE Liangquan1,3LUO Yaoyao1,3ZOU Gongjiang1
1(College of Nuclear Technology and Automation Engineering, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
2(Sichuan Radiation Environment Managing & Monitoring Center, Chengdu 610031, China)
3(Key Laboratory of Application Nuclear Technology of Sichuan Province, Chengdu 610059, China)

Background:Many scholars at home and abroad had engaged in the research of underground radon in the earthquake.Purpose:The aim is to discuss the relationship between axial stress and radon precipitation quantity.MethodsAim at red sandstone specimen under different axial stress, this paper made the axial strain experiment and the radon precipitation quantity measurement experiment.Results:The results show that the Burgers creep model can represent the creep characteristics such as instantaneous loading strain, decay creep and steady creep; according to the results of instantaneous radon measurement method and cumulative radon measurement method, the correlation coefficient between the axial stress and red sandstone radon precipitation quantity is up to 0.97 (p＜0.05); the experimental result confirmed that the axial stress has a negative correlation with radon precipitation quantity.Conclusion:This result provides a strong evidence for the rock radon precipitation reduces under stress in the process of earthquake preparation, it has a positive guiding significance for using radon to forecast the earthquake.

Axial stress, Red sandstone, Radon precipitation quantity

TL8，TU458

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.110201

国家“863计划”项目(No.2012AA06A61803)、国家自然科学基金项目(No.41374136)资助

徐立鹏，男，1987年生，2010年于成都理工大学获硕士学位，现为在读博士研究生，研究领域为核技术应用与辐射环境监测

葛良全，E-mail: glq@cdut.edu.cn

2014-08-20，

2014-09-17