样品均匀性对PGNAA技术元素分析影响的初步研究

黑大千 程 璨 贾文宝 单 卿 凌永生

（南京航空航天大学 材料科学与技术学院 南京 210016）

样品均匀性对PGNAA技术元素分析影响的初步研究

黑大千 程 璨 贾文宝 单 卿 凌永生

（南京航空航天大学 材料科学与技术学院 南京 210016）

采用蒙特卡罗模拟技术，从样品自吸收和中子场在样品中分布特性两个角度，对中子活化瞬发γ射线分析(Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis, PGNAA)技术中γ射线能谱受样品均匀性的影响进行了初步研究。结果表明，因样品均匀性不同引起的样品自吸收及中子场分布的变化，对γ射线能谱有一定的影响。由于样品均匀性的变化，部分元素特征峰计数变化可达20%以上，从而在一定程度上影响了元素成分分析的准确度。

中子活化瞬发γ射线分析(Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis, PGNAA)技术，均匀性，元素分析，中子场分布，自吸收

PGNAA技术中，被测样品很难保证高度的均匀性，对于平均密度、成分一致的同种样品由于其不均匀性，所获得的γ能谱也是不同的，这就给元素的定量分析带来了问题。因此研究样品均匀性对PGNAA元素分析的影响、对于进一步提高PGNAA技术分析的准确度就显得尤为重要。

1 蒙特卡罗模拟

1.1模拟模型

采用蒙特卡罗模拟软件MCNP构造实验平台，并对样品均匀性的影响进行了模拟[5-6]。实验结构示意图如图1所示，采用聚乙烯作为慢化体，厚度为5 cm，置于样品下方。样品使用煤炭，其成分见表1，尺寸为100 cm(长)×100 cm(宽)×30 cm (厚)。考虑样品元素成分相同，总体密度相同，但密度分布不均匀情况。故设样品密度函数为ρ(x,y,z)，且满足：

图1 模拟结构示意图Fig.1 Structure schematic diagram.

本文研究A、B、C三种较为极端样品情况，且三样品满足式(1)要求。其密度分布如下：

样品A：A0.6ρ=

使用直径7.62 cm溴化镧作为γ射线探测器，置于样品上表面10 cm处。为减少干扰，模拟中采用2.5MeV和14 MeV的单能中子源，置于慢化体材料下方2 cm处。

表1 样品元素含量Table 1 Elemental content of sample.

1.2模拟结果

A、B、C样品所获得的γ能谱如图2所示。由图2，对于A、B、C样品，其平均密度及元素成分均相同，但获得的γ能谱却不相同。对能谱中部分元素特征峰进行分析，结果见表2。

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表2 部分元素特征峰计数Table 2 Characteristic peak counting of some elements.

图2 A、B、C三种样品的γ能谱 (a) 2.5 MeV中子源，(b) 14 MeV中子源Fig.2 Gamma spectrum of sample A, B and C. (a) 2.5-MeV neutron source, (b) 14-MeV neutron source

由分析结果可见，不同样品中部分元素特征能量峰下计数率相对变化最大可达到20%以上。因此，样品均匀性对分析样品所获得的γ能谱是有一定影响的。

2 结果分析

2.1样品对γ射线的自吸收和对能谱的影响

被测样品元素与中子相互作用产生的瞬发γ射线可能位于样品内任意位置，到达探测器前需要穿过一定厚度的样品，因此样品的自吸收会对γ射线产生影响。

如图3所示，在样品内任一点产生的γ射线到探测器的吸收系数可由式(2)表达：

式中，μ为线性吸收系数；μm为质量吸收系数。由于样品成分完全相同，因此μm为常数。由于样品内密度不均匀，且其密度与位置相关，因此lzyx),,(ρ

应表述为：

图3 样品自吸收示意图Fig.3 Self-absorption schematic diagram.

因此，由式(2)、(3)可得，密度不均匀样品中gamma射线自吸收系数为：

由式(4)可知，γ射线的自吸收与其产生的位置有关，不同位置的γ射线其吸收系数不同。结合本研究中密度及尺寸参数可计算得到A、B、C三种样品中吸收系数关系为：kB＞kA＞kC，这与模拟实验结果中特征峰下计数是相吻合的。因此，由式(4)可知，样品的自吸收在样品不均匀的条件下，对γ能谱是具有一定影响的。

2.2样品内中子分布的改变对γ能谱的影响

由于样品的不均匀性导致了样品内部中子谱的分布发生了改变。对不同样品、不同深度d处中子场的分布情况进行了模拟，结果如图4所示。

图4 样品A、B、C中不同深度下中子能量分布 (a)、(c)、(e) 2.5 MeV中子源，(b)、(d)、(f) 14 MeV中子源Fig.4 Neutron energy distribution in different depths of sample A, B and C. (a), (c) and (e) 2.5-MeV neutron source, (b), (d) and (f) 14-MeV neutron source

由图4可见，在中子源能量为2.5 MeV时，样品各深度下均可看到峰值位于低能端，当中子源能量为14 MeV中子能量有两个峰值，分别处于低能端以及14 MeV处。因此当中子源能量为2.5 MeV时，样品中子场中低能中子占主要地位；当中子能量为14 MeV时，样品中子场中是低能中子和未慢化的14 MeV能量的中子。

由于样品成分中大部分为低原子序数，因此中子的俘获反应产生的γ射线在所探测到的γ射线中占据主导地位。俘获反应的截面在共振区外符合1/v律，所以模拟中主要考虑了热中子与样品元素的俘获反应。对三份样品不同深度下热中子通量进行研究，结果如图5所示。

图5 三种样品中热中子随样品深度的变化 (a) 2.5 MeV中子源，(b) 14 MeV中子源Fig.5 Counting of thermal neutrons in different depths of three samples. (a) 2.5-MeV neutron source, (b) 14-MeV neutron source

由图5可知，在不同的中子源情况下，不同均匀性样品中的热中子随深度变化均不同。其中，A样品中热中子数量随深度的增加均匀减少；B样品中由于其在靠近中子源一侧的密度较大，对高能量中子的慢化效果较好，且对热中子吸收的宏观截面较大，故其在深度较浅的位置热中子数量较多，且热中子减少速率较快，但在深度为15 cm处，由于其密度变小，故其变化速率发生了改变；C样品中由于其在靠近中子源一侧的密度较小，对高能量中子的慢化效果不好，且对热中子吸收的宏观截面较小，故其在深度较浅的位置热中子数量较少，且热中子减少速率较缓，同样在深度为15 cm处，由于其密度变大，其变化速率变缓。

由实验结果可知，A、B、C三样品中，热中子的总数量及其各深度下的含量是有差别的。而俘获反应获得的γ射线能谱决定于热中子的总量及其各深度下的含量。不同样品中热中子总数与模拟实验结果中元素特征峰强度间的变化规律是一致的。因此，由于样品不均匀所带来的中子场分布的变化，从而引起能谱的变化。

3 结语

通过样品均匀性对γ能谱的影响分析可知，样品的不均匀性会带来γ射线能谱的变化，对元素分析结果造成影响。由于样品均匀性不同，其内部热中子总量的不同，进而带来γ能谱的变化。对热中子分布的研究显示热中子的数量随深度的增加而减少，因此在靠近中子源部分中会发生更多的俘获反应，从而产生更多的γ射线。而对样品自吸收的研究发现，γ射线在样品中的自吸收与其产生的位置有直接关系，进一步对获得的γ能谱产生不可忽略的影响。而其热中子数量及自吸收的变化趋势均与模拟实验结果相吻合。因此，在处理不均匀样品时需要考虑样品的不均匀性对其内部中子场的分布以及其自吸收的影响，并对其加以修正。其量化关系及修正参数有待进一步研究。

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CLCTL99

Preliminary study of sample uniformity impact on the elemental analysis in PGNAA technique

HEI Daqian CHENG Can JIA Wenbao SHAN Qing LING Yongsheng
(College of Material Science and Technology, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Background:In the adoption of Prompt Gamma-ray Neutron Activation Analysis (PGNAA) technique, the composition of samples is always assumed to be uniform, while it is nonuniform in fact, which would affect the analysis result. Purpose: The influence of the sample’s uniformity to PGNAA has been discussed. Methods: Samples of the same composition and average density, but different uniformity have been simulated with Monte Carlo method. And the preliminary analysis has been discussed in the aspects of self-absorption and the neutron field distribution of the samples. Results: The results show that the change of sample uniformity has a certain effect on the gamma-rays spectrum. The difference of the element characteristic peak counting rate, which is caused by the change of samples’ uniformity, is even higher than 20% for some elements. Conclusion: In the PGNAA technique, the uniformity of samples has to be considered to ensure the element analysis accuracy.

Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis (PGNAA) technique, Uniformity, Elemental analysis, Neutron field distribution, Self absorption

TL99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.060202

黑大千，男，1984年出生，2007年毕业于南京航空航天大学，教师，专业为核技术应用

2013-10-23，

2014-01-09