天津城市道路灰尘重金属污染特征

孙宗斌，周 俊，胡蓓蓓，王祖伟，孟伟庆，王中良

天津师范大学城市与环境科学学院，天津 300387

天津城市道路灰尘重金属污染特征

孙宗斌，周 俊，胡蓓蓓*，王祖伟，孟伟庆，王中良

天津师范大学城市与环境科学学院，天津 300387

以天津城市道路灰尘重金属为研究对象，按照环线分布将天津市中心城区划分为内环以内、内环—中环、中环以外3个区域，总共设置93个采样点。对表层灰尘进行采样收集，预处理后测定样品的理化性质，采用原子吸收光谱仪测定道路灰尘中重金属Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的含量，进而分析天津市道路灰尘重金属的含量水平，运用ArcGIS软件中的地统计分析方法内插得出其空间分布特征，通过Pearson相关分析和主成分分析判析重金属来源。研究结果表明：道路灰尘颗粒粒径表现为双峰，主峰对应粒径较小，且为非正态分布，大量小粒径颗粒的存在使重金属含量增高；市区和各环区有机质变异系数较大，道路灰尘中有机质的空间分布差异较大，因而人为因素影响广泛；市区道路灰尘中重金属Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次为0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，分别为天津土壤环境背景值的11.00倍、1.44倍、3.49倍、1.30倍和2.93倍；Cd、Cr和Cu的空间分布差异较大，Ni和Pb的空间分布差异较小；Pearson相关分析表明Pb-有机质（P＜0.05）， Cu-Ni（P＜0.01）和Cr-Cu（P＜0.05）之间存在显著正相关关系，主成分分析人为因素的积累贡献率为33.050%，自然因素的积累贡献率为57.315%，因此得出重金属受人为因素影响较大，交通尾气排放和工业污染为天津道路灰尘重金属污染的重要来源，且以多因子复合影响为主。

道路灰尘；重金属；污染特征；天津

随着城市化、工业化进程的不断加快以及城市人口的日益剧增，城市环境污染问题日益严重，已得到政府、学者和民众的广泛关注。道路灰尘是引发城市环境污染的重要来源，它是由交通运输排放（DE-MIGUEL等，1997；DUZGOREN-AYDIN等，2006；FERREIRA-BAPTISTA和DE MIGUEL E，2005；KARTAL等，2006）、工业排放（AHMED和ISHIGA，2006；SINDERN等，2007；张菊等，2006）、建筑和道路等表面粒子风化剥蚀、大气沉降以及其他人类活动共同作用产生的（AMATO等，2009；FILIZ和HASAN，2010；MORTON-BERMEA等，2008）。由于所携带的污染物质大部分来自区域内部短时间内的累积，因此道路灰尘对区域环境状况有良好的指示作用（王济等，2012）。在城市环境中长时间积累的重金属等有毒元素，具有潜伏性、持久性、难降解性和毒性效应等特点（刘培桐等，1995），因此被称为“化学定时炸弹”（CHARLESWORTH和LEES，1999；SHI等，2008； STIGLIANI等，1991；WEI等，2010；WOOD，1974）。环境中重金属浓度的增加会潜在威胁人类的安全和健康，并且严重干扰自然生态系统的循环（WEI等，2010；STIGLIANI等，1991）。以灰尘为介质携带重金属的传播方式，一方面极易通过对悬浮粒子的摄取、吸收和皮肤接触吸收直接进入人体（AELIONA等，2008；CROSBY，1998；DOCKERY和POPE，1994；KABATA-PENDIAS和PENDIAS，1992；SADIQ和MIAN，1994；WEI等，2010）；另一方面，地表灰尘重金属还可通过水循环和大气循环间接影响城市环境质量（张一修等，2012），威胁人类健康。因此，分析道路灰尘重金属污染特征具有重要的理论价值。

自上世纪70年代中后期以来，国内外在道路灰尘重金属研究领域主要涉及地表灰尘重金属来源识别（张一修等，2012），污染特征与迁移转化探析（田晖等，2006；马旺海等，2008），重金属粒级效应与赋存状态研究（王丽丽等，2009），道路灰尘重金属污染现状和生态风险评价（HAN等，2007；HE等，2006；SHI等，2008；WEI等，2009；WEI等，2010；刘申等，2010），以及健康风险评价等方面（李如忠等，2011；唐荣莉等，2012；郑小康等，2009）。近两年，有学者对天津城市地表灰尘进行污染特征分析，但是其研究对象仅集中于公园灰尘，且中心城区采样点数量较少，进而所得结论较为片面（吴绽蕾等，2013）。虽然国内外学者在许多大城市展开了道路灰尘重金属方面的研究，然而作为我国四大直辖市之一的天津在此领域的研究却较少。因此开展天津城市道路灰尘重金属的污染调查与研究具有重要的现实意义。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

天津坐落于38°34′ N～40°15′ N、116°43′E～118°04′ E，地处华北平原东部，北靠燕山，东临渤海，全年平均气温13.4℃，属于温带季风性气候类型区，2012年末全市常住人口为1413.15万人，人口密度为910人·km-2，是中国四大直辖市之一，也是中国北方最重要的沿海开放城市。天津市中心城区位于天津市的中心偏西南部，39°01′ N～39°15′N、117°05′ E～117°19′ E，其中内环、中环和外环贯穿整个中心城区。

1.2 采样布点

本文选取天津市区主要道路为研究对象，其中内环及其内部道路设置12个采样点，内环—中环（包括中环）设置39个采样点，中环以外（包括8个邻近外环线的郊区点）设置93个采样点。采样点布点均匀，且各采样点之间无干扰。天津道路灰尘采样点分布如图1所示。

图1 道路灰尘采样点分布图Fig.1 The sampling sites map of street dust

1.3 样品采集

于2011年12月—2012年1月期间选择晴朗无风的干燥天气，用软毛刷和塑料小铲采集天津市区自内环至外环的144个道路采样点的地表灰尘（设立平行样），每个采样点采取多点采样方法采集表层灰尘，并均匀混合约300 g置于聚乙烯塑料袋中密封保存。每个采样点均利用GPS定位，准确记录采样点经纬度地理坐标，并记录周边的环境状况和样品编号。采样过程尽量避开外界各种环境因素的干扰。

1.4 样品处理与分析

样品采集后，在实验室调节35 ℃恒温条件烘干24 h，过35目（＜500 µm）尼龙网筛去除树叶等杂质后，用以作为检测灰尘理化性质与重金属浓度的样品保存。首先，利用预处理过的样品检测粒度；其次，将样品过60目（＜250 µm）尼龙网筛测定有机质含量；再次，由于美国EPA标准表明大气的物质来源主要是通过粒径小于75 µm地表灰尘的再悬浮作用，而小粒径颗粒是重金属的主要富集场所，因此结合相关研究，选取粒径小于63 µm的样品用以检测重金属浓度；最后，样品过240目（＜63 µm）尼龙网筛进行重金属消解，并在聚乙烯袋中密封保存。

1.4.1 样品粒度的测定

每份样品准确称量1 g过35目筛（＜500 µm）置于50 mL烧杯中，加入5 mL0.05 mol·L-1六偏磷酸钠(NaPO4)6溶液进行分散静置，利用超声波仪100 ℃下超声15 min，最后采用LS13320型激光粒度仪测定道路灰尘样品的粒度分布。天津城市道路灰尘颗粒物粒径分布如图2所示。

图2 天津城市道路灰尘颗粒粒径分布曲线Fig.2 Particle Size Distribution in urban street dust of Tianjin

1.4.2 样品有机质的测定

每份样品准确称量0.2 g过60目筛（＜250 µm）置于硬质试管中，采用重铬酸钾—外油浴加热方法，样品经HNO3-HClO4-HF加热消解后，外部油浴加热，利用指示剂滴定测算道路灰尘样品中有机质的含量。天津城市道路灰尘有机质含量水平如表1所示。

表1 天津城市道路灰尘有机质含量水平（g·kg-1）Table1 Organic Matter Contents in urban street dust of Tianjin (g·kg-1)

表2 天津道路灰尘重金属含量（mg·kg-1）Table2 Heavy metals concentrations in urban street dust of Tianjin (mg·kg-1)

表3 国内外其他城市道路灰尘重金属的含量水平（mg·kg-1）Table3 Mean concentration of heavy metals in street dust in several other cities (mg·kg-1)

1.4.3 样品重金属的测定

每份样品准确称量0.5 g过240目筛（＜63 µm）置于聚四氟乙烯烧杯中，分别依次加入HNO3溶液、HF溶液和HClO4溶液置于通风橱内的电热板上加热消解，后移至50 mL容量瓶中定容，转移密封保存。采用Perkin Elmer公司生产的AANALYST800型原子吸收光谱仪测定道路灰尘中重金属的含量。

1.5 数据统计分析

本文研究区域采样点示意图以及道路灰尘中Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的空间分布特征图采用ArcGIS 10.1软件绘制而成，表格数据采用Excel 2007完成，灰尘粒径分布图应用Origin 8.0软件绘制，运用SPSS 19.0软件对灰尘重金属进行来源判析。

2 结果与讨论

2.1 天津城市道路灰尘基本理化性质

2.1.1 天津城市道路灰尘粒径特征

粒度是表征颗粒物行为的主要参数，颗粒物的性质均与粒径密切相关（杜佩轩等，2004）。由图2可以看出，在144个道路灰尘样品中，既有表现为单峰的颗粒，又有表现为双峰的颗粒。而从整体上观察，主峰分布在粒径80～100 µm范围内，且呈非正态分布。由于表面积较大的小粒径颗粒吸附重金属的能力更强，因此大量小粒径颗粒的存在使重金属含量增高（常静等，2007；王丽丽等，2009）。

2.1.2 天津城市道路灰尘有机质含量

如表1所示市区有机质的平均含量为42.70 g·kg-1，处于较高水平，且由于在样品处理时已将垃圾等外界因素的影响控制到最低，因此灰尘颗粒对有机质的直接吸附可能是有机质含量水平较高的最主要原因（吴绽蕾等，2013）。而整个天津市区和不同环区的有机质变异系数均超过0.30，说明道路灰尘有机质的空间分布差异较大，灰尘来源和物质组成具有多元性特点，且容易受人为因素影响。

2.2 天津城市道路灰尘重金属含量与空间分布特征

2.2.1 天津城市道路灰尘重金属含量水平

通过测定分析，天津城市道路灰尘重金属的含量水平如表2所示。市区道路灰尘中重金属Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次为0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，均超过天津土壤背景值和中国土壤背景值。其中重金属Cd的平均含量为天津土壤环境背景参考值的11倍，超标严重，其余重金属含量均在背景值的4倍以下。

变异系数可判断重金属来源主要取决于人为干扰因素还是自然因素。人类活动越频繁，干扰作用越大，污染越严重，最终导致变异系数越大。从表2可知，重金属Ni和Pb的变异系数分别为0.42和0.49，相对较小，人为污染作用较小；而Cd、Cr和Cu的变异系数却分别高达0.90、0.89和0.74，人为作用携带重金属污染现象显著。依据统计分析，从总体上看，导致天津城市道路灰尘重金属污染现象主要是人为因素，其中重金属Cd浓度较大，污染严重。

国内外其他城市道路灰尘重金属的含量水平如表3所示。通过与国内外其他城市对比，发现天津城市道路灰尘中Cd较贵阳、上海、多伦多和渥太华等城市的含量高，低于保定、重庆和伯明翰等城市；Cr、Cu和Ni含量在国内外城市中处于中等水平；Pb含量低于大部分国内外城市。不同城市重金属含量差异可能主要与城市产业结构和发展现状有关。例如加拿大的多伦多和渥太华等城市，由于城市发展已经进入到了较为稳定的阶段，且环境保护与治理工作效果突出，因此重金属含量均处于较低水平。

2.2.2 天津城市道路灰尘重金属空间分布特征

如表2所示，在采集的所有样品中，5种重金属的含量均超过了天津土壤环境背景值。重金属Cd、Cr、Cu的变异系数依次为0.90、0.89、0.74，整体变异系数强度大，与史贵涛等人研究结论一致（史贵涛等，2006）。其中，Cd在内环及其以内区域变异系数最大，Cr和Cu则在外环及其以外区域最大。而各环线以内Ni和Pb的变异系数基本上均小于0.50，变异强度较小，详见表4。因此可以得出结论，天津城市道路灰尘重金属Cd、Cr和Cu的空间分布差异较大，Ni和Pb的空间分布差异较小。

表4 天津市各环区道路灰尘重金属含量（mg·kg-1）Table4 Heavy metals concentrations in urban street dust of Tianjin rings (mg·kg-1)

图3 天津城市道路灰尘重金属的空间分布特征Fig.3 Spatial distribution maps of heavy metals in urabn street dust of Tianjin

通过对采样点特异值进行相关处理，运用ArcGIS软件中的地统计分析方法（Geostatistical Analysis），采用以空间相关性为基础，采样数据和半方差函数的结构性为依据，对区域未知采样点进行无偏估数值Kriging空间差值分析方法，内插出天津城市道路灰尘中重金属空间分布图，内插结果如图3所示。

图3中内插出的5种重金属的空间分布规律与之前的统计分析结果相吻合，且与王利等人的研究结果相一致（王利等，2009）。如图所示，重金属Cd表现为内环区域和中心城区西北部浓度较高，整体呈现由中心向外部浓度降低的态势；Cr和Cu在中环中东部和外环区域含量较多，内环以内地区含量较少；Ni含量较少，全市分布均匀，中心城区东南部区域浓度稍高；Pb在中心城区分布较为分散，无明显规律性。分析其原因：其一，由于内环—外环区域处于通往市中心商业繁华地带以及中心城区外缘的环形地带，道路人流量和车流量大，频繁的人类扰动和汽车尾气排放导致灰尘中重金属浓度升高；其二，中心城区道路拥有吸附能力极强的细粒径灰尘，因此大量重金属被吸附于灰尘中；其三，车流量大的道路会致使车辆在行驶过程中运行不畅，而运行中车辆的停车和怠速都会引发汽车尾气附加排放量（DE-MIGUEL等，1997；程紫润和傅大放，1993），造成道路灰尘重金属含量增高（LAN等，2011；SHI等，2010）；其四，中心城区西北部布局大量冶金、化学医药和建材等工业，东部则是天津老工业基地，其排放的气体和颗粒物会吸附携带大量重金属，因此距离污染源较近的道路灰尘中重金属的含量会较高；其五，由于采样时间为12月份和1月份，因此在强大的亚洲高压与阿留申低压之间，形成了势力强大、干燥寒冷的偏北风，其对灰尘粒子的迁移具有一定的影响。根据研究结果，发现重金属污染最为严重的区域主要分布在商业区、交通密集区和工业区，这与郑小康等人的研究结果一致（郑小康等，2009）。

2.3 天津城市道路灰尘重金属来源判析

相关性分析是判析道路灰尘中单一重金属以及复合重金属的污染来源的常用方法（张一修等，2012；史贵涛等，2006；林俊杰等，2011）。在国内外的研究成果中，道路灰尘重金属的来源主要取决于人类活动、交通运输和工业污染排放等。本文采用SPSS19.0软件对天津城市道路灰尘中重金属和有机质进行相关性分析和主成分分析，进一步探讨道路灰尘中重金属的可能性来源（康丹，2010；王利，2007；许宇慧等，2010）。

在进行SPSS相关性分析和主成分分析前，先做因素分析的适合度检验（KMO and Bartlett's Test）。适合度检验结果KMO＝0.598，通过KMO理论要求大于0.50的标准，数据达到显著性相关水平，说明原变量之间存在显著的结构性和相关关系。根据Kaiser给出的KMO度量标准，本研究的变量可以进行相关性分析和主成分分析。

表5 天津城市道路灰尘中有机质和重金属含量的相关性系数Table 5 Correlation coefficients of organic matter and heavy metals contents in urban street dust of Tianjin

图4 天津城市道路灰尘重金属含量主成分分析箱线图Fig.4 Boxplot of enrichment factors for heavy metals in urabn street dust of Tianjin

2.3.1 Pearson相关系数分析法

通过对天津城市道路灰尘中重金属和有机质进行相关性分析，得出Pearson相关系数，如表5所示。由表5得知，Pb-有机质（P＜0.05）， Cu-Ni（P＜0.01）和Cr-Cu（P＜0.05）之间存在显著正相关关系，分析得出Cu、Ni、Cr可能有相同的污染来源，来自于工业排放以及金属制造业污染等；而灰尘中有机质的含量也会对Pb的污染行为产生一定的影响。不同重金属之间均存在一定的相关性，说明道路灰尘中重金属污染已不再是单一因子的行为，而是由多因子复合影响的结果，而相关的非显著性又表明道路灰尘重金属污染来源的复杂性。

2.3.2 主成分分析法

通过对重金属和有机质含量进行相关性分析，可初步得出不同单一重金属和有机质之间可能的共同污染来源。为了进一步探析，在对数据进行特异值标准化处理的基础上，利用SPSS19.0软件对重金属含量做主成分分析，结果如图4和图5所示。

数据分析得出平均主成分分析中的第一主成分的积累贡献率为33.050%，第二主成分的积累贡献率为57.315%。如图5可知，重金属Cu、Ni、Pb在旋转空间成分图的第一主成分上呈显著正负荷；Cr在第二主成分上呈现明显的正负荷，Cd则呈明显负负荷。众所周知，由于Pb主要来源于工业排放等人类活动，因此分析得出第一主成分主要是人为因素（交通运输污染以及工业污染因素等）影响，第二主成分即以自然因素为主。由图4可知，重金属Cr、Cu、Pb和Ni的四分位距大小适中，不同采样点灰尘中重金属浓度分布较为均匀；而Cd和Cr则存在明显的异常值，其异常值主要是由于采样点位于南开三马路、新开路、黄河道等交通主要干道，汽车尾气排放以及交通运输携带物污染导致Cd和Cr等重金属浓度增加（WEI等，2009）。

图5 天津城市道路灰尘重金属平均主成分分析Fig.5 Illustration of total metal concentrations in urabn street dust of Tianjin in the system of two principal components

3 结论

（1）天津市区和不同环区有机质变异系数较大，道路灰尘中有机质的空间分布差异较大。道路灰尘颗粒粒径表现为双峰，主峰对应粒径较小，且为非正态分布。

（2）天津城市道路灰尘重金属Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次为0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，均超过天津土壤环境背景值；其中Cd、Cr和Cu的空间分布差异较大，Ni和Pb的空间分布差异较小。

（3）通过对天津道路灰尘中重金属和有机质进行相关性分析和主成分分析，辨析出重金属受人为因素影响较大，交通尾气排放和工业污染为其重要来源，且以多因子复合影响为主。

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Characteristics of heavy metal pollution in urban street dust of Tianjin

SUN Zongbin, ZHOU Jun, HU Beibei*, WANG Zuwei, MENG Weiqing, WANG Zhongliang
College of Urban and Environment Science, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China;

Dust samples were collected from 93 sites of urban streets in Tianjin for the heavy metals (Cd, Cr, Cu, Ni and Pb) pollution study. Atomic absorption spectrometer was applied for heavy metal content determination, and Kriging analysis of ArcGIS was applied to analyze the spatial distribution of heavy metals in street dust of urban area. Pearson correlative analysis and principal component analysis were used to distinguish the main sources of heavy metals. Results showed that the particle size of road dust presented two peaks distribution, main of the street dust was fine and the particle size was non-normal distribution which led to high contents of heavy metals. The coefficient of variance and the difference in the spatial distribution of organic matter was large because of the influence of intense human activities. The average contents of Cd (0.99 mg·kg-1), Cr (121.41 mg·kg-1), Cu (100.62 mg·kg-1), Ni (43.35 mg·kg-1), Pb (61.48 mg·kg-1) in street dust of urban area were 11.00 times, 1.44times, 3.49 times, 1.30 times and 2.93 times higher than them of the soil background in Tianjin city respectively. The spatial distribution of Cd, Cr and Cu had large deviation. Pearson correlative analysis indicated that there were significant positive correlation between Cu and Ni (P＜0.01), Cr and Cu (P＜0.05), Pb and organic matter (P＜0.05). Principle component analysis indicated that human activities contributed 33.050% of the heavy metals accumulation in street dust, and nature factors contributed 57.315%. Heavy metals pollution in urban street dust of Tianjin mainly affected by the multi-factors, traffic and industrial activities were the important pollution sources of them.

street dust; heavy metal; pollution characteristics; Tianjin

X14

A

1674-5906（2014）01-0157-07

孙宗斌，周俊，胡蓓蓓，王祖伟，孟伟庆，王中良. 天津城市道路灰尘重金属污染特征[J]. 生态环境学报, 2014, 23(1): 157-163.

SUN Zongbin, ZHOU Jun, HU Beibei, WANG Zuwei, MENG Weiqing, WANG Zhongliang. Characteristics of heavy metal pollution in urban street dust of Tianjin [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(1): 157-163.

国家自然科学基金项目（41372373；40973078）；国家自然科学青年基金项目（41301221；41301096）；教育部新世纪人才计划（NCET-10-0954）；国家科技支撑计划项目（2012BAC07B02）；天津市高校“优秀青年教师资助计划”（ZX110QN006）

孙宗斌(1990年生)，男，硕士研究生，主要从事生态环境与灾害风险研究，E-mail：1046667880@qq.com。

*通信作者：胡蓓蓓(1979年生)，女，讲师，博士，主要从事生态环境与灾害风险研究，E-mail：hubeibei0328@163.com

2013-10-15