固体推进剂配方优化设计方法及其软件系统

田德余

（1．深圳大学化学与化工学院，广东 深圳518060；2．国防科技大学，湖南 长沙410073）

引 言

最优化即在某些限制条件下决定一组变量，使其对应的目标函数取得最大（小）值。最优化方法是化学计量学的一个重要组成部分，在自然科学、社会科学、工程设计、现代化管理及日常生活等诸多领域中应用广泛。

最优化方法有梯度法、牛顿法、模式搜索法、综合约束函数双下降法、改进型约束变尺度法、遗传算法等［1－5］。模式搜索法优于梯度法等其他方法［6］；其原理简单，容易与目标函数的求解程序结合，而且可优化多个独立变量的目标函数。用该法编制程序的计算特点是收敛快、可靠性好、适用性广、运行简便等。遗传算法［7－13］由美国Michigan大学J．Holland教授于1975年首先提出［14－15］，是一种借鉴自然界中适者生存、优胜劣汰思想、具有全局收敛性的优化算法，遗传算法采用自适应概率搜索技术，避免陷入局部最优解，因而具有显著的搜索效率。为此本文重点介绍了模式搜索法和遗传算法。

1 模式搜索法

模式搜索法是运用最广泛的直接法，又称为步长加速法［1，5，16］，先用试探过程（即探索性移动）环绕基点采用坐标轮换法寻找有利的方向，然后用加速过程（即模式移动）在选定的有利方向上加速搜索，通过这个过程达到最优点。

近年来，国内外开展了固体推进剂优化设计方法研 究［14－15，17－22］。1977年，V Swaminathan［23］用 无规搜索法按最小自由能原理评估推进剂的能量；1978年，V Swaminathan［24］采用平衡常数计算法和梯度投影优化理论确定含金属铝固体推进剂组分的最佳配比；之后又采用罚函数优化理论优化含金属推进剂的比冲［10］。1982年，Chang C W 等［11］采用直接搜索法与CEC71程序相结合，得到固体火箭推进剂具有最高比冲的最佳配比，具体方法如下。

1．1 用图形法直接显示组分与性能的关系

采用快速回归处理［25］得到性能与组分关系的回归方程，以此方程为基础，计算出一系列等比冲值，再按这些数值，逐点绘出一系列等性能三角图，进而从图中选择最高比冲的最佳配比，获得最高比冲及最佳配方范围，可以迅速绘制出等比冲、等特征速度、等燃烧温度等一系列等性能三角图及二维等高图［1，26－33］，并能自动标注出各条等高线的比冲、特征速度、燃烧温度、燃烧产物等的具体数值，由图可直观地读出最高比冲、最高特征速度等的最高性能值的范围，进而得出最高比冲（或其他性能）下的最佳配比范围。图1 为不同推进剂的等性能三角图。

图1 不同推进剂配方的等比冲图Fig．1 Isospecific impulse diagrams of different propellants

由图1（a）可以看出，最里层等高线比冲为2 616 N·s／kg，HTPB质量分数约为12%，AP质量分数约为70%，Al质量分数约为20%，略外层比冲等高线的比冲值为2 615N·s／kg，研制人员可根据配方设计及工艺实际调整或选择配方。由图1（b）可看出，PGN／CL－20／Al推进剂在比冲达到2 691N·s／kg后，分为两个高比冲配方区，一个在铝质量分数为12%～18%、PGN 在23%～29%的范围内，最高比冲约为2 703N·s／kg；另一个在铝质量分数为8%～19%、PGN 质量分数为7%～18%的范围内，最高比冲约为2 733N·s／kg。由图1（c）可以看出，PEG－BTTN－NG／CL－20－RDX／Al推进剂在较宽的组分变化范围内都可以达到2 680N·s／kg以上的高比冲值，并且出现双曲线图形，由图形可以初步设计出高比冲的实际配方［1，27］。

出现双曲线图形主要是黏合剂组分中不仅有隋性黏合剂聚乙二醇（PEG），还含有能量高的硝化甘油（NG）及丁三醇三硝酸酯（BTTN）增塑剂。黏合剂的质量分数为15%～23%、铝粉质量分数为13%～19%时，比冲为2 689～2 694N·s／kg；黏合剂的质量分数为5%～13%、铝粉质量分数为7%～20%时，比冲为2 693～2 734N·s／kg，根据PEGBTTN－NG／CL－20－RDX／Al等比冲三角图，并结合工艺实践，可初步设计出高能固体推进剂的配方［1，27，33］。

图2为GAP－ADN－DNOAF推进剂比冲等高线图。由图2 可以看出，在二硝基偶氮氧化二呋咱（DNOAF）含量不变的条件下，根据黏合剂聚叠氮缩水甘油醚（GAP）、氧化剂二硝酰胺铵（ADN）含量的变化绘制比冲等高线图，阴影部分在较宽的组分变化范围内比冲可达到2 620N·s／kg，并且出现双曲线图形，由图形也可以初步找出高比冲配方。在氧化剂质量分数为64%～79%、黏合剂质量分数为9%～21%时，推进剂的比冲为2 620～2 630N·s／kg，最高比冲为2 630N·s／kg。

图2 GAP－ADN－DNOAF比冲等高线图Fig．2 The specific impulses contour of GAP－ADN－DNOAF propellant

图3为CTPB／AP／Al推进剂特征速度三维立体图，由图3可形象直观地看出丁羧推进剂组分含量变化对特征速度的影响。总之，用图形、图象法可直观形象地看出比冲、特征速度等性能参数的变化范围及最高值的配方配比，对配方设计人员选择最优配方和性能具有指导意义。

图3 CTPB／AP／Al推进剂特征速度三维图Fig．3 Three－dimensional diagram of CTPB／AP／Al propellant characteristic velocity

图4为GAP／ADN／Al推进剂的二维综合图。由图4 可以看出，GAP／ADN／Al推进剂比冲约2 440～2 693N·s／kg，最高比冲约为2 693N·s／kg，特征速度约为1 506～1 650m／s，最高特征速度为1 630m／s。

图4 GAP／ADN／Al推进剂二维综合图Fig．4 Two－dimensional collective diagram of GAP／ADN／Al propellant

固定氧化剂的质量分数为65%，黏合剂PEGNG－BTTN与铝粉含量变化对推进剂比冲的影响结果见图5。由图5可以看出，在一定范围内，CL－20推进剂的比冲最高，接近2 700N·s／kg，其次分别为含RDX 和ADN的推进剂，但含ADN推进剂在较宽的范围内比冲均较高，AP 推进剂比冲相对较低。若将氧化剂组合，如CL－20－RDX（1∶1）、ADNRDX（1∶1），比冲可进一步提高，最高达2 740N·s／kg。

图6是PEG／ADN／Al推进剂中铝粉质量分数为16%时，氧化剂ADN与黏合剂含量变化对PEG／ADN／Al推进剂燃气产物含量的影响。

图5 含不同氧化剂的推进剂比冲的二维图Fig．5 Two－dimensional diagram for specific impulses of propellant containing different oxidizers

图6 PEG／ADN／AL推进剂燃气产物与组分关系图Fig．6 The relationship between combustion gas products and compositions of PEG／ADN／Al propellant

将数十个固体推进剂配方计算、优化、直至绘制出图形，整个过程都是由SPOD 软件在几分钟内完成，由这些图形可形象、直观地看出推进剂比冲等性能与组分之间的关系，其中不少图形是首次绘制、发表，对研制新型推进剂配方提供了很大的方便。

1．2 用模式搜索法寻找最优点

1．2．1 直接搜索法

1984年，作者采用模式搜索法与DYKS程序相结合，获得了复合固体推进剂具有最高比冲的最佳配比［26，28－29，34］。DYKS为 根 据 怀 特（White）的 最 小自由能原理［35］、用FORTRAN 语言编制的简要能量特性计算程序的简称。1989年，采用综合约束函数双下降法，即SCDD（Synthesied Constrained Dual－descent）法优化固体推进剂能量特性［36］。之后用改进型约束变尺度法程序——CVM01（Constrained Variable Metric）即约束非线性混合离散变量优化方法对推进剂配方的能量特性进行优化设计［37］。作者用模式搜索法，结合能量特性精确计算程序［1，34，38］，探索了优化的具体方法。

1．2．2 约束变尺度法

约 束 变 尺 度 法［1，26，36－37］CVM01（Constrained Variable Metric）是一种改进型约束变尺度法程序，该程序的特点是收敛快、可靠性好、适用性广、运行简便等，但优化结果只是接近最优值，而不是唯一值，随着起始输入值的变化，目标函数比冲的优化结果也有变化，输入的初始组分含量不同，优化得到的比冲值不同，求得的最佳配比也不同，比冲在2 603～2 616N·s／kg的范围内变化。

1．2．3 混合离散变量直接搜索法

混合离散变量直接搜索法［1，4，24，27］（MDOD）是在综合非线性规划的“爬山”策略思想和组合优化中的“查点”策略思想的基础上提出的一种约束非线性混合离散度量优化设计方法。这种方法能够在设计空间中直接搜索离散点，它由“爬山”搜索和“查点”搜索两部分组成。

作者分别用改进型约束变尺度法（CVM01）和混合离散变量直接搜索法（MDOD）程序与计算机上调试通过的计算能量特性的程序相结合，对丁羟推进剂配方的能量特性（比冲）进行了优化设计，可任意设定丁羟推进剂中的3 种组分进行优化，CVM01 程序的优化结果表明，比冲为2 603～2 616N·s／kg。组分优化结果的变化范围也较大，HTPB 为8．23%～11．37%，AP 为65%～72．24%，Al为19．04%～25．29%。采用MDOD程序优化丁羟推进剂配方，不管起始组分输入值大小差异多大，通过优化最终的比冲值为一定值，即为2 616N·s／kg，其最佳配比（质量分数）为：HTPB 10．98%，AP 68．07%，Al 20．95%，其他优化方法得不到完全一致的最高比冲值，由此可见MDOD是一种较好的通用优化方法［1］。

2 遗传优化法

2．1 遗传算法简介

遗传算 法［1，8－9，12，39］是建立在自然选择和群体遗传学机理基础上的迭代、进化、具有广泛适用性的搜索方法。遗传算法与传统算法的不同点为：（1）将决策变量的编码（染色体）作为运算对象，而不是问题参数本身；（2）使用概率搜索技术；（3）遗传算法还具有隐含的并行性，在搜索空间里使用相对少的串，就可以检验表示数量极大的区域；（4）遗传算法直接以目标函数值作为搜索信息。

遗传算法是一种通过模拟自然进化过程搜索最优解的方法，其整体搜索策略和优化搜索方法在计算时不依赖于梯度信息或其他辅助知识，只需要影响搜索方向的目标函数和相应的适应度函数。因此，遗传算法提供求解复杂系统问题的通用框架不依赖于问题的具体领域，是一种解决搜索问题的通用算法，以其使用简便、易于并行化等优势，在科学技术及工程领域得到了广泛应用。

在化学配方的数值计算中，人们非常关心最优值的问题。求解这个领域的最优值有其特殊性：通常计算公式已知，公式参数（X1，X2，…Xn）需要在一定的区间内，配方参数之间的关系为X1＋X2＋…＋Xn＝100%。如果利用传统的方法寻找最优值则需要对整个空间进行搜索，计算复杂且计算量巨大。遗传算法是模拟自然界中物竞天择、适者生存的法则，通过对解空间进行进化从而求得最优方案，其优点是，即使算法中的某些参数不起作用，整个算法还可以正常工作，即整体种群的走向是越来越好。

遗传算法包括选择、交叉、变异、评估等几个步骤。结合遗传算法可以很好地避免对整个空间进行搜索。难点在于如何解决配方在变异和交叉时，各参数之和要保证恰好为100%，并保证各参数都不越界。

2．2 遗传优化法的特点

作者首次用遗传算法对推进剂能量特性进行优化，并用高级语言编制了程序，形成固体推进剂配方优化设计软件包（Optimization and Design of Solid Propellant Formulations），简称SPOD 软件包［7］。该软件包具有以下优点：

（1）能量特性计算结果准确、可靠，符合国军标（GJB／Z84－96）［40］要求。用该软件包计算的比冲结果与国外文献上的计算结果基本一致，相对误差一般小于1%［1］；李猛等［41］用3种能量计算程序NASA－CEA、能星及SPOD 软件程序对4种典型的推进剂（CMDB推进剂、HTPB 推进剂、NEPE 推进剂及GAP推进剂）能量特性参数进行计算，结果表明标准理论比冲一致性较好，相对偏差小于0．7%，特征速度的相对偏差小于1．2%。

（2）解决了含少量催化剂或添加剂推进剂组分的比冲等能量特性参数不能计算的难题；可精确计算含任意组分的推进剂的能量特性参数。

（3）计算快速、方便，一次可计算十个或更多配方，耗时仅需几秒钟［1］。

（4）优化结果准确度高，能结合工艺实际进行优化。

对某型号推进剂的真实配方进行优化设计，优化结果与真实配方相近，结果见表1。

表1 计算结果与文献值的比较Table 1 Comparison of the calculated results with literature ones

由表1可以看出，比冲相对误差小于0．40%、特征速度相对误差小于0．60%，燃烧温度的相对误差小于4．5%，优化结果与推进剂实例的能量特性接近，该优化方法有较大的实用价值。

（5）优化速度快、时间短、效率高

为测试其优化效果，选择几组真实推进剂配方进行优化设计，优化值与真实配方很接近，结果见表2。

表2 SPOD 对HTPB推进剂配方范围设置、优化结果以及与真实配方的比较Table 2 Comparison of the composition range setting of HTPB propellant，optimized results obtained by SPOD and real formulations

设计一个实用的配方需要很长的时间，利用该软件只需要几分钟到几十分钟，大大缩短研制时间，提高了产品研发效率。

（6）一次可优化3～8种组分，为推进剂配方设计提供了很大的方便。

以NEPE 推进剂为例［27］，黏合剂为PEG，氧化剂为高氯酸铵及HMX，添加剂为铝粉，增塑剂为NG、BTTN，催化剂为Fe2O3，设定初始配方范围，求最终优化配方，结果见表3。

表3 用SPOD 对NEPE推进剂配方范围设置、优化结果以及与真实配方的比较Table 3 Comparison of the composition range setting of NEPE propellant，optimized results obtained by SPOD and real formulations

（7）遗传优化的种群个数和迭代次数可以调节

种群个数和迭代次数对优化结果影响不大。种群个数选取5～25，迭代次数选取20～100时，优化结果波动不大；迭代次数选择100 次，种群选择25个，优化计算准确度与计算时间比值较好。

在使用过程中由于设定的种群、最大迭代次数不同，优化计算的时间及最终结果也不同。表4列出3种配方优化时种群、最大迭代次数对计算时间及最终优化结果的影响。

表4 优化时种群、最大迭代次数对计算时间及最终优化结果的影响Table 4 Effect of optimization population and maximum number of iterations on the computation time and final optimization results

由表4可以看出，种群和最大迭代次数越大优化时间越长，优化结果越趋于真实配方值，但总体看来优化结果的差值不大，如配方2和配方3的优化结果相近，故选用配方2。

（8）可绘制出等性能三角图、二维等高图、三维立体图、推进剂成分与多种性能关系的二维综合图、推进剂中氧化剂含量固定、黏合剂与添加剂含量变化对比冲等性能影响图（也可设定黏合剂含量固定、氧化剂与添加剂含量变化对比冲等性能影响图）、推进剂组分与燃气产物关系图等一系列图形。这些图形可形象、直观地看出推进剂比冲等性能与组分的关系，对研制新型推进剂配方提供了极大的方便。

3 结 论

（1）固体推进剂配方优化设计SPOD 软件具有优化结果准确度高，优化速度快，能结合工艺实际调整优化结果，优化组分可达3～8种，最多可达9种组分，并绘制出多种图形，直观地反映了固体推进剂配方与性能的关系，可满足固体推进剂配方的设计要求，为推进剂配方设计提供了很大的方便。

（2）固体推进剂配方优化设计软件应用广泛，用遗传算法原理和编程方法略加修改即可用于炸药、发射药、化学及高分子材料等多个领域的配方优化设计，可节省大量的人力物力。

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