球床氟盐冷却高温堆中6Li摩尔浓度对冷却剂温度反应性系数影响的研究

孙建友 邹 杨 严 睿 朱贵凤 李光超 陈 亮 李东仓 徐洪杰

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800）

3（兰州大学 核科学与技术学院 兰州 730000）

球床氟盐冷却高温堆中6Li摩尔浓度对冷却剂温度反应性系数影响的研究

孙建友1,3邹 杨1,2严 睿1朱贵凤1李光超1陈 亮1,3李东仓3徐洪杰1,2

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800）

3（兰州大学 核科学与技术学院 兰州 730000）

球床氟盐冷却高温反应堆作为第四代反应堆，选用2LiF-BeF2做冷却剂。2LiF-BeF2中含有微观吸收截面很大6Li核素，其摩尔含量会对冷却剂的温度反应性系数造成影响，因此研究6Li摩尔含量对冷却剂温度反应性系数的影响十分必要。本文以无限球床为计算模型，利用SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)对不同6Li摩尔含量的冷却剂温度反应性系数进行研究。分析结果表明，当冷却剂中6Li摩尔含量占Li元素总量的0.005%时，冷却剂中6Li和7Li的宏观吸收截面大致相当；随着6Li摩尔含量的增大，冷却剂的温度反应性系数由负向正转变，并逐渐增大；基于四因子公式的分析表明，引起冷却剂的温度反应性系数由负变正的主要因素为热中子利用系数的变化。

无限球床，6Li摩尔含量，宏观吸收截面，四因子，温度反应性系数

2001-2003年期间，美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)、桑地亚国家实验室(Sandia National Laboratory, SNL)和加利福尼亚大学伯克利分校(University of California, Berkeley, UCB)共同发展了先进高温堆(AHTR)的概念。2006-2008年期间，这个团队（主要是UCB）对球床先进高温堆(Pebble Bed Advanced High Temperature Reactor, PB-AHTR)进行了设计[1]。先进高温堆的核心特点主要有：(1) 使用氟盐进行冷却；(2) 使用包覆颗粒燃料。由于继承了熔盐堆（氟盐冷却）和高温气冷堆（包覆燃料颗粒）等反应堆的众多优点和技术基础，评估认为氟盐冷却高温反应堆具有良好的经济性、安全性、可持续性和防核扩散性，其商业化在当前技术基础条件下具有极高的可行性[2-4]。

2LiF-BeF2由于其高比热容、低粘度、较低的中子吸收性能和较好的慢化能力[5]等特点，在众多候选的氟盐中脱颖而出，被认为是球床氟盐冷却高温堆的首选冷却剂。2LiF-BeF2的组成元素之一Li元素的天然同位素中主要含有6Li和7Li核素，其中6Li核素的中子微观吸收截面较大，属于中子毒物，因此需要严格控制2LiF-BeF2盐中6Li的含量。研究发现，冷却剂中6Li的摩尔浓度对冷却剂温度反应性系数的影响显著，冷却剂的温度反应性系数随6Li摩尔含量的增大由负向正转变，并逐渐增大。本文利用SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation)程序对球床氟盐冷却高温堆冷却剂2LiF-BeF2中6Li摩尔浓度对冷却剂温度反应性系数的影响进行了定量研究。

1 程序介绍和计算模型

1.1程序介绍

SCALE6程序系统是由美国橡树岭国家实验室开发并维护的许可评估标准化计算机分析程序包，主要用于核反应堆物理计算、临界安全分析和辐射屏蔽计算分析等方面[6]。它是一个模块化的程序系统，系统中控制模块顺序调用各模块完成特定的任务。整个SCALE系统包含了数据库、截面处理程序、辐射输运程序及燃料燃耗和活化分析等功能，这些功能以模块形式用于反应堆的临界计算和屏蔽分析等。SCALE程序中包含数个独立的多群截面库，用来进行反应堆临界安全分析。通用中子反应截面库包括238-ENDF/B-V和44-ENDF/B-V中子库，本计算采用的是238-ENDF/B-V中子库。

KENO V.a 3-D蒙特卡罗临界计算机模块是SCALE的主要的临界安全分析工具，是用于确定有效增值因数(keff)的3-D（三维）多群蒙特卡罗程序。其中包含的建立模型的基本几何体包括长方体、圆柱体、球体、半球体以及数组。GENWGTS 和GWAS可以生成KENO的权重库，KMART (KENO Module for Activity-Reaction Rate Tabulation)是KENO V.a中的用于生成核素活性表和权重谱的后处理程序[7]。K5TOK6和C5TOC6是两个比较实用的程序，这两个程序可以独立地把KENOV.a和CSAS的输入文件转变成KENO-VI和CSAS6的输入文件。AWL、MAL和WGT以ASCII和二进制码的形式分别转换成AMPX的工作格式库、KENO的反照率库和KENO的权重库。LSULIB以ASCII和二进制码的形式转换成CENTRM的点截面库。

1.2计算模型

为了使本工作对球床氟盐冷却高温堆有普遍意义，本文以无限球床模型作为研究基础，以全反射边界条件的单栅元晶胞作为计算模型，燃料球的体积填充率为65%。研究采用的燃料球为含有包覆燃料颗粒的球形燃料元件，燃料球以及包覆颗粒(Tristructural-isotropic Particle, TRISO)的结构如图1所示[8]。计算中使用的相关数据有：燃料球内的TRISO随机分散在密度为1.73 g·cm-3的石墨基质内，TRISO的体积填充率为7.5%，燃料中235U富集度为17.08%；表1是燃料球的具体参数。2LiF-BeF2的熔点是459 °C、沸点是1 430 °C，密度为2.280-0.0004884×T g·cm-3[9]。本文选取2LiF-BeF2中6Li摩尔含量分别为：0.003%、0.005%、0.007%、0.01%、0.015%、0.02%、0.026%、0.03%、0.04%、0.05%进行研究；计算采用粒子数为100000，循环代数为200，k∞能达到的精确度为±0.00015。

图1 燃料球和TRISO的结构图[8]Fig.1 Pebbles and TRISO fuel particle design[8].

表1 Pebble的参数Table 1 Parameters of pebble.

2 结果与讨论

2.16Li摩尔含量对冷却剂宏观吸收截面的影响及冷却剂中6Li摩尔含量的选择

研究表明，冷却剂温度反应性系数主要受其吸收能力的影响，而2LiF-BeF2的吸收能力主要受6Li摩尔含量的影响，研究6Li摩尔含量对2LiF-BeF2宏观吸收截面的影响，对冷却剂温度反应性系数的研究至关重要。

图2是6Li摩尔含量与2LiF-BeF2宏观吸收截面的关系，可以看出，2LiF-BeF2的宏观吸收截面随6Li摩尔含量增大。

图2 2LiF-BeF2的宏观吸收截面Fig.2 Macroscopic neutron absorption cross section of 2LiF-BeF2.

图3 是6Li、7Li、Be和F的微观吸收截面，可以看出，6Li的微观吸收截面比7Li的微观吸收截面大4个数量级，比Be和F的微观吸收截面大5个数量级，可见6Li是2LiF-BeF2中需要重点考虑的中子吸收核素，其摩尔含量必须严格控制。

图3 四种核素的微观吸收截面Fig.3 Microscopic thermal neutron absorption cross section of 6Li,7Li, Be and F.

由于6Li比7Li的微观吸收截面大的多，研究Li元素的两种核素不同摩尔比的宏观吸收截面的关系对冷却剂很重要。研究表明，2LiF-BeF2中6Li的摩尔含量为0.005%时，6Li与7Li的宏观吸收截面几乎相同，如图4所示。6Li的摩尔含量大于0.005%时，6Li是影响冷却剂中子吸收能力的主要核素；6Li的摩尔含量小于0.005%时，7Li是影响冷却剂中子吸收能力的主要核素，所以把6Li摩尔含量降低到0.005%以下意义不大，一般认为将6Li的摩尔含量控制在其宏观中子吸收能力与7Li相当时最合适。

图4 6Li与7Li的宏观吸收截面Fig.4 Macroscopic thermal neutron absorption cross section of 6Li and 7Li.

2.2冷却剂温度反应性系数

球床氟盐冷却高温堆的冷却剂温度变化导致的效应主要有两方面：一是温度升高引起冷却剂密度减小所带来的密度效应；二是冷却剂组成核素的微观截面的温度效应。第一种效应又分为密度变化导致的冷却剂吸收能力和慢化能力的变化两种分支效应；第二种效应是截面的多普勒效应。以下利用四因子公式对不同6Li摩尔含量的冷却剂温度反应性系数进行研究，分析影响冷却剂温度反应性系数的关键因素。

k∞是无限增殖因数，它是快中子增殖因数ε、逃脱共振俘获概率p、有效裂变中子数η和热中子利用系数ƒ共同作用的结果，分析冷却剂中6Li摩尔含量对温度反应性系数的影响，关键是对四因子的分析。四因子公式如式(1)所示：

四个因子的求解公式如式(2) - (5)[10-11]所示：

式中，Σf,1是快中子裂变截面；Σf,2是热中子裂变截面；Σa,1是快中子吸收截面；Σa,2是热中子吸收截面；Φ1是快中子通量；Φ2是热中子通量；γ是每次裂变的中子份额；Σf是燃料核热中子裂变截面；Σa是燃料热中子吸收截面。热区分群为0-0.625 eV，快中子区分群0.625 eV-10 MeV。

式(6)是温度反应性系数的求解公式：

对上述公式中的相关要素进行数学近似处理，得出温度反应性系数的表达式如式(7)所示：

定义A=εpη，B=εpf，C=εηf，D=pηf，其中A、B、C、D为常数，此时：

由式(8)可以看出，冷却剂温度反应性系数可以近似分解为式(8)右边分子中的四个子项的加和，对四个子项进行分析，得出6Li摩尔含量对冷却剂温度反应性系数影响的关键因素。

表2是冷却剂温度为880 K和980 K时，不同6Li摩尔含量对应的四因子和k∞值。6Li的摩尔含量越大，冷却剂的吸收作用越大，导致ƒ减小，所以k∞随6Li摩尔含量的增大而减小。表3是冷却剂温度从T1=880 K增加到T2=980 K，ΔT=100 K变化范围内，冷却剂密度和截面的总效应以及截面效应对四因子的影响。从表3可以看出，随着6Li摩尔含量变大，截面效应对四因子的影响很小，四因子的变化主要是由密度效应引起，这说明密度效应是影响冷却剂温度反应性系数的主要因素；四个因子的变化值Δε、Δp、Δη、Δƒ随6Li摩尔含量的变化情况中可以看出，Δƒ随6Li摩尔含量的变化最大。

如表4所示，当冷却剂温度升高时，密度减小，冷却剂排出，导致其中子吸收能力减小和燃料中子吸收份额增大，所以ƒ增大，Δƒ＞0；由于6Li摩尔含量对冷却剂吸收作用的影响较大，冷却剂中6Li的摩尔含量越大，冷却剂排出效应对其吸收能力的影响越大，所以Δƒ随6Li摩尔含量增大。

从表5可以看出，Δƒ和Δε对冷却剂温度反应性系数有正贡献，Δη和Δp对冷却剂温度反应性系数有负贡献；Δƒ项对冷却剂的温度反应性系数影响较大，其他三项影响不大；当6Li摩尔含量为0.003%时，Δƒ对冷却剂温度反应性系数的贡献所占比例较小，此时冷却剂的温度反应性系数为负值；随着6Li摩尔含量的增大，Δƒ项对冷却剂温度反应性系数的贡献所占比例增大，此时冷却剂的温度反应性系数由负值变为正值，并逐渐增大。由此得出结论：6Li摩尔含量对Δƒ的影响是其影响冷却剂温度反应性系数的主要原因，并且Δƒ随6Li摩尔含量增大，导致冷却剂的温度反应性系数随6Li摩尔含量的增大由负值变为正值，并逐渐增大。

表2 冷却剂中6Li摩尔含量对四因子和无限增殖因数的影响Table 2 Four factors and k∞ as a function of the mole content of 6Li of 2LiF-BeF2.

表3 温度对四个因子的影响Table 3 Four factors as a function of temperature.

表4 温度冷却剂、燃料的热中子吸收份额的变化和燃料的热中子裂变份额的影响Table 4 Thermal absorption fraction of coolant and fuel and thermal fission of fuel as a function of temperature.

表5 Δf、Δη、Δp和Δε对温度反应性系数的影响Table 5 Coolant temperature reactivity coefficient as a function of Δf, Δη, Δp and Δε.

6Li摩尔含量为0.005%时，并非所有球床氟盐冷却高温堆冷却剂温度反应性系数都是正值。球床氟盐冷却高温堆冷却剂温度反应性系数除了与6Li摩尔浓度有关外，还与堆芯中子泄漏有关。本文以全反射边界条件的单栅元晶胞作为计算模型时，相当于堆芯体积无限大的球床氟盐冷却高温堆，堆芯无中子泄漏。堆芯体积无限大与堆芯体积有限大的球床氟盐冷却高温堆相比，6Li摩尔浓度相同时，冷却剂温度反应性系数的值并不相同，冷却剂温度反应性系数随体积的变化趋势尚需研究。

3 结语

球床氟盐冷却高温堆的冷却剂2LiF-BeF2中6Li核素具有较大的微观吸收截面，推荐6Li和7Li宏观吸收截面相当时的富集度最佳，此时6Li摩尔含量约为0.005%。

温度对热中子利用系数ƒ的影响是引起无限球床氟盐冷却高温反应堆冷却剂温度反应性系数变化的主要原因：冷却剂温度升高时，随6Li摩尔含量的增加，Δƒ增大，导致冷却剂的温度反应性系数从负反馈变为正反馈，并且随着6Li摩尔含量增大。

本文研究了6Li摩尔含量对于冷却剂温度反应性系数的影响，实际反应堆中影响冷却剂温度反应性系数的因素众多，比如：堆芯中子泄漏率、可燃毒物的添加等，因此后续需要从各方面对于冷却剂温度反应性系数进行综合研究。

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XIE Zhongsheng, WU Hongchun, ZHANG Shaohong. Analysis of nuclear reactor physics[M]. Xi’an Jiaotong University Press, Atomic Energy Press, 2011

11 Cheuk Wah Lau, Christophe Demazière, Henrik Nylén, et al. Improvement of LWR thermal margins by introducing thorium[J]. Progress in Nuclear Energy, 2012, 61: 48-56

CLCTL326

Analysis of the coolant reactivity coefficients of FHRs with6Li contents of coolant

SUN Jianyou1,3ZOU Yang1,2YAN Rui1ZHU Guifeng1LI Guangchao1CHEN Liang1,3LI Dongcang3XU Hongjie1,2
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China) 3(School of Nuclear Science and Technology, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China)

Background:The6Li in the coolant 2LiF-BeF2of Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors, one type of generation IV, has a large microscopic thermal neutron absorption cross section.Purpose:The impact of6Li concentration on the coolant temperature reactivity coefficient of Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors is reached.Methods:The coolant temperature reactivity coefficient was performed for Fluoride-Salt-Cooled High Temperature Reactors with different6Li molar compositions of 2LiF-BeF2as coolants by using the computer codes KENO in SCALE6 (Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation).Results:The neutron absorptive capability of6Li in the coolant equals to that of7Li when the6Li mole content is 0.005%. The results are given that the coolant temperature reactivity coefficient is changing from negative value to positive value with increasing of the6Li molar compositions of 2LiF-BeF2.Conclusion:Based on the analysis of the four factor formula, it can be concluded that the change of the thermal utilization coefficient mainly accounts for the increase of coolant temperature coefficient of reactivity.

Infinite bed,6Li molar compositions, Macroscopic absorption cross section Σa, Four factors, Coolant temperature reactivity coefficient

TL326

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.090605

中国科学院战略性先导科技项目(No.XDA0201002)、上海市科学技术委员会项目(No.11JC1414900)、国家重点基础研究发展计划

(No.2010CB934501)和国家自然科学基金(No.11005148)资助

孙建友，男，1984年出生，2009年毕业于青岛科技大学，现为兰州大学在读硕士研究生，研究方向为反应堆物理计算

徐洪杰，E-mail: xuhj@sinap.ac.cn

2014-02-19

2014-04-23